富氧条件下Mn/ZSM-5选择催化CH_4还原NO

作     者：陈树伟 闫晓亮 陈佳琪 马静红 李瑞丰 CHEN Shuwei;YAN Xiaoliang;CHEN Jiaqi;MA Jinghong;LI Ruifeng

作者机构：太原理工大学化学化工学院山西太原030024 太原理工大学精细化工研究所煤科学与技术教育部重点实验室山西太原000024 

出 版 物：《催化学报》 (CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS)

年 卷 期：2010年第31卷第9期

页      面：1107-1114页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金(20876102) 高等学校博士学科点专项科研基金(200801120006) 山西省自然科学基金(2008011022) 

主　　题：一氧化氮 甲烷 选择催化还原 锰 ZSM-5 二氧化硫 

摘      要：考察了富氧条件下Mn/ZSM-5催化剂上CH4选择催化还原NO反应,并采用H2程序升温还原、SO2程序升温表面反应和NO程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征.结果表明,催化剂活性与制备方法和Mn负载量密切相关.离子交换法制备的Mn/ZSM-5催化剂活性明显优于浸渍法制备的催化剂;NO转化率随着Mn负载量的增加而增加,至2.06%时达到最大值(57.3%),然后随着Mn负载量的增加而降低.采用离子交换法或较低Mn负载量(≤2.06%)抑制了催化剂中非化学计量的MnOx(1.5x2)物种的形成,减缓了CH4的氧化燃烧反应,因而CH4还原NO的选择性提高.在含SO2体系中,Mn/ZSM-5活性在550oC以下时明显下降,但在600oC以上基本不受影响.这是由于在550oC以下时SO2在Mn/ZSM-5表面形成了稳定的吸附硫物种,覆盖了部分活性位,导致催化剂活性降低;而在600oC以上时含硫物种基本脱附完全,因而对催化剂活性影响不大.