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选择催化还原(SCR)反应机理研究进展

化工进展 2019年第4期38卷 1611-1623页

作者：张道军马子然孙琦徐文强李永龙竹涛王宝冬北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京低碳清洁能源研究所中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院

简述了NH3和NO在催化剂表面吸附、转化活化和反应历程及H2O和SO2对以上反应行为的影响。分析表明,NH3氧化脱氢进而与NO反应是决定NH3反应性和最终产物的关键。NO以气态(Eley-Rideal机理)或硝基类物质等吸附态(Langmuir-Hinshelwood机理... 详细信息

简述了NH3和NO在催化剂表面吸附、转化活化和反应历程及H2O和SO2对以上反应行为的影响。分析表明,NH3氧化脱氢进而与NO反应是决定NH3反应性和最终产物的关键。NO以气态(Eley-Rideal机理)或硝基类物质等吸附态(Langmuir-Hinshelwood机理)形式参与选择催化还原(SCR)反应。提高催化剂酸性和氧化还原循环性能,利于NH3和NO吸附和转化及相互间反应。高温时,H2O影响轻微,而SO2增强催化剂酸性,提高脱硝活性。低温时,H2O和SO2抑制NO吸附和转化活化,导致硫铵盐累积和活性位转变为硫酸盐使催化剂失活。因此,提高抗H2O、抗SO2性能是低温脱硝催化剂研发的重要方向。而发展在线升温等再生工艺以解决硝酸盐或含硫化合物导致的失活问题,对保障低温脱硝系统长期稳定运行具有重要意义。

关键词：选择催化还原催化剂氨气氮氧化物吸附活化活性

氧化还原沉淀法制备MnO_x-SnO_2催化剂及其对NO的NH_3选择催化还原性能

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催化学报 2008年第6期29卷 531-536页

作者：唐幸福李俊华魏丽斯郝吉明清华大学环境科学与工程系北京100084

采用氧化还原共沉淀法制备了MnOx-SnO2复合氧化物,并将其用于低温NH3选择催化还原NO反应.结果表明,Mn/(Mn+Sn)摩尔比为75%的催化剂具有最好的低温催化活性,在120～200℃温度范围内得到100%的NO转化率.氮吸附-脱附、X射线衍射和X射线光... 详细信息

采用氧化还原共沉淀法制备了MnOx-SnO2复合氧化物,并将其用于低温NH3选择催化还原NO反应.结果表明,Mn/(Mn+Sn)摩尔比为75%的催化剂具有最好的低温催化活性,在120～200℃温度范围内得到100%的NO转化率.氮吸附-脱附、X射线衍射和X射线光电子能谱测试表明,高比表面积、Mn-Sn固溶体的形成和高氧化态的Mn物种是催化剂催化活性较高的主要原因.

关键词：氧化锰氧化锡复合氧化物氨选择催化还原一氧化氮低温氧化还原共沉淀法

MnO_2/NaY催化剂上NH_3低温选择催化还原NO_x

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石油化工 2006年第2期35卷 178-182页

作者：伍斌童志权黄妍湘潭大学环境工程系湖南湘潭411105

研究了温度、气态空速、氧含量、水蒸气以及进料气组成对M nO2/NaY催化剂上NH3低温选择催化还原(SCR)NOx的影响,探讨了水蒸气存在下该催化剂上NOx的还原机理。实验结果表明,M nO2/NaY催化剂具有良好的低温SCR催化活性,在无水蒸气存在条... 详细信息

研究了温度、气态空速、氧含量、水蒸气以及进料气组成对M nO2/NaY催化剂上NH3低温选择催化还原(SCR)NOx的影响,探讨了水蒸气存在下该催化剂上NOx的还原机理。实验结果表明,M nO2/NaY催化剂具有良好的低温SCR催化活性,在无水蒸气存在条件下,当原料气中φ(NO)=0.1%、φ(O2)=6%、n(NH3)∶n(NOx)=1.2、温度120℃、气态空速5 000h-1时,NO转化率达到98%;在水蒸气体积分数10%的条件下,150℃时NO转化率接近90%,但当温度低于100℃时,NO转化率迅速下降。原料气组成对NO转化率有较大影响,n(NO)∶n(NO2)=1时,NOx的转化率最高。水蒸气存在条件下,M nO2/NaY催化剂上NH3选择催化还原NOx的反应机理类似于重氮化反应机理。

关键词：二氧化锰 NaY分子筛选择催化还原水蒸气氨氮氧化物

蜂窝状Ho改性Fe-Mn/TiO_2催化剂的制备及其低温选择催化还原(SCR)脱硝性能

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燃料化学学报 2018年第3期46卷 319-327页

作者：黄天娇张亚平庄柯陆斌朱一闻沈凯东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096 国电环境保护研究院江苏南京210031

采用模压法制备了蜂窝状Ho改性的Fe-Mn/TiO_2催化剂,研究了结构助剂、黏合剂和造孔剂等对成型催化剂低温选择催化还原(SCR)脱硝性能的影响。优选出一套理想的成型参数:水粉质量比为40%且逐次分批加入;结构助剂玻璃纤维的用量为10%(质量... 详细信息

采用模压法制备了蜂窝状Ho改性的Fe-Mn/TiO_2催化剂,研究了结构助剂、黏合剂和造孔剂等对成型催化剂低温选择催化还原(SCR)脱硝性能的影响。优选出一套理想的成型参数:水粉质量比为40%且逐次分批加入;结构助剂玻璃纤维的用量为10%(质量分数);黏合剂羧甲基纤维素的用量为5%(质量分数);助挤剂甘油的添加量为10%(质量分数)且分批加入;造孔剂活性炭粉的用量为2%(质量分数)。该蜂窝状催化剂在120℃下脱硝率维持在90%以上,并且在SO_2体积分数低于0.02%时具有一定的抗硫抗水性。表征结果表明,成型后蜂窝状催化剂比表面积降低,颗粒分散程度明显减弱,并且表面酸量和表面Mn^(4+)含量下降,对催化活性有一定的影响。

关键词：钬选择催化还原脱硝低温蜂窝成型

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甲烷选择催化还原NO研究进展

催化学报 2004年第1期25卷 75-83页

作者：张涛任丽丽林励吾中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

近十年来 ,甲烷选择催化还原NOx 已引起各国环境研究工作者的关注 .综述了近年来甲烷选择催化还原NOx 方面的研究进展 ,着重分析了用于该反应的催化剂的研究状况 ,探讨了目前比较公认的甲烷选择催化还原NOx 的反应机理 (NO2 机理 ) ,详... 详细信息

近十年来 ,甲烷选择催化还原NOx 已引起各国环境研究工作者的关注 .综述了近年来甲烷选择催化还原NOx 方面的研究进展 ,着重分析了用于该反应的催化剂的研究状况 ,探讨了目前比较公认的甲烷选择催化还原NOx 的反应机理 (NO2 机理 ) ,详细介绍了目前催化剂用于提高甲烷DeNOx 反应活性的方法 ;并展望了甲烷选择催化还原NOx

关键词：甲烷氮氧化物选择催化还原研究进展

用于NH_3选择催化还原NO反应的新型Ce-P-O催化剂

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催化学报 2010年第8期31卷 938-942页

作者：李飞肖德海张一波王德强潘喜强杨向光中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学院研究生院北京100049 中国科学院长春应用化学研究所绿色化学与过程实验室吉林长春130022

报道了一种新型的可用于氨选择催化还原氮氧化物的Ce-P-O催化剂.在空速为20000h-1,较宽的温度范围内经500oC焙烧的Ce-P-O催化剂上表现出了较高的NO转化率(可达到90%以上).与V-W-Ti催化剂相比,该催化剂具有一定的耐水蒸气和SO2能力以及... 详细信息

报道了一种新型的可用于氨选择催化还原氮氧化物的Ce-P-O催化剂.在空速为20000h-1,较宽的温度范围内经500oC焙烧的Ce-P-O催化剂上表现出了较高的NO转化率(可达到90%以上).与V-W-Ti催化剂相比,该催化剂具有一定的耐水蒸气和SO2能力以及较好的抗碱中毒性能.

关键词：氮氧化物选择催化还原氨铈磷酸盐

Pd/CeZr/TiO_2/Al_2O_3蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原NO_x

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环境科学 2008年第6期29卷 1743-1748页

作者：孙红全燮张耀斌赵雅芝大连理工大学环境与生命学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116023

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜（SEM）分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓... 详细信息

采用溶胶-凝胶法和浸渍法制备了Pd/CeZr/TiO2/Al2O3蜂窝状金属丝网催化剂,并将其应用于在富氧条件下以丙烯选择催化还原NOx的研究.利用扫描电镜（SEM）分析了钛酸四丁酯的含量以及涂敷次数对TiO2涂层的影响,系统地考察了Pd含量、氧气浓度和空速对蜂窝状金属丝网催化剂催化性能的影响.实验结果表明,采用钛酸四丁酯的含量为20.0%的溶胶,涂敷2次,可以在金属丝网载体上氧化铝涂层表面获得均匀、无皲裂的TiO2涂层;Pd含量在0.23%-1.06%的范围内,NOx的转化率随Pd含量的增加而减小,Pd含量为0.23%时,NOx表现最高的NOx转化率;反应气体中氧气浓度从1.5%增加到6.0%,NOx的转化率随氧气浓度的增加而增大,当氧气浓度高于6.0%,NOx的转化率则随氧气浓度的增加而迅速减小;NOx的转化率随着空速的增加而降低,在高温条件下空速对转化率的影响要大于在低温条件下.

关键词：蜂窝状金属丝网催化剂选择催化还原 NOx 丙烯

富氧条件下氢气选择催化还原氮氧化物研究的进展

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催化学报 2010年第8期31卷 912-918页

作者：武鹏于青严晶晶武光军李兰冬关乃佳中国神华煤制油化工有限公司北京研究院北京100011 南开大学化学学院新催化材料科学研究所天津300071

富氧条件下,氢气选择催化还原(H2-SCR)是消除氮氧化物的有效方法.本文介绍了H2-SCR反应特点及其研究现状,重点总结和评述了应用于H2-SCR反应的氧化物和分子筛负载的Pt或Pd催化剂,以及H2-SCR反应机理,并展望了今后H2-SCR研究的方向.

关键词：氢气选择催化还原氮氧化物反应机理

富氧条件下氢气选择催化还原汽车尾气氮氧化物的研究进展

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化工进展 2019年第3期38卷 1362-1370页

作者：张肖肖德州职业技术学院粮油食品与轻工工程系山东德州253034

汽车尾气中的氮氧化物(NO_x)是大气主要污染物之一,严重危害了环境和人类健康。选择催化还原(SCR)消除技术是一种在富氧条件下能够高选择性消除NO_x的技术。氢气选择催化还原氮氧化物(H_2-SCR)由于其低温高活性的优势备受关注。目前H_2-... 详细信息

汽车尾气中的氮氧化物(NO_x)是大气主要污染物之一,严重危害了环境和人类健康。选择催化还原(SCR)消除技术是一种在富氧条件下能够高选择性消除NO_x的技术。氢气选择催化还原氮氧化物(H_2-SCR)由于其低温高活性的优势备受关注。目前H_2-SCR研究中以Pt和Pd作活性组分催化剂使用较多,其中Pt基催化剂的研究最为广泛,本文介绍了催化剂载体类型、载体性质(如酸碱性、比表面积、孔道结构)、助剂和预处理方式等对催化活性的影响及影响机制,综述了反应条件参数(如反应气中O_2和NO_2浓度,杂质气体H_2O和SO_2)对催化剂催化活性的影响,认为反应气组分的影响在于各组分在催化剂上的竞争吸附以及对催化剂活性位的影响,最后展望了面向实际应用H_2-SCR技术未来的研究方向。

关键词：环境选择催化还原氮氧化物催化剂活性影响因素