负载型TS-1沸石膜催化剂的制备、表征及其催化性能研究
Preparation, Characterization and Catalytic Performance of Supported Titanium Silicalite-1 Zeolite Membrane Catalyst作者机构:辽宁工业大学化学与环境工程学院锦州121001 中国石油管道公司沈阳龙昌管道检测中心沈阳110168
出 版 物:《无机材料学报》 (Journal of Inorganic Materials)
年 卷 期:2017年第32卷第6期
页 面:631-636页
核心收录:
学科分类:08[工学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)] 080502[工学-材料学]
基 金:国家自然科学基金(21103076 21601075) 辽宁省自然科学基金(2015020249 SY2016009) 辽宁省高等学校优秀人才支持计划(LJQ2012055)~~
摘 要:利用水热合成法在α-Al_2O_3陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜,并且利用该膜催化剂催化丙烯直接环氧化合成环氧丙烷(PO)。采用SEM、XRD、FT-IR和UV-Vis等表征手段及丙烯环氧化反应测试,详细研究了合成液中Ti/Si比对TS-1沸石膜形貌、结构及催化性能的影响。结果表明,合成液中Ti/Si比在0.01~0.04范围内,所合成的TS-1沸石膜均具备典型MFI型拓扑结构。但当Ti/Si比0.02时,随着Ti/Si比升高,TS-1沸石膜表面沸石颗粒排列变得杂乱,且TS-1沸石沉积量逐渐减少,沸石晶间缺陷增多,丙烯渗透速率增大。而且,当Ti/Si比=0.03、0.04时,由于所合成的TS-1沸石膜中存在大量非骨架钛,导致在丙烯环氧化反应中PO选择性和PO生成速率明显降低。当Ti/Si比为0.02时,合成的TS-1沸石膜骨架钛含量最高,其催化性能最佳,H2O_2转化率、PO选择性和生成速率分别为12.43%、95.80%和15.78 mmol/(h·g)。TS-1沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8次,其催化性能保持相对稳定。