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氧化锰八面体分子筛活化过硫酸盐降解有机污染物

作     者:沈悦 曹鸿健 刘晓恬 廖用开 蔡超 

作者机构:中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室 中国科学院大学 

出 版 物:《中国环境科学》 (China Environmental Science)

年 卷 期:2024年

核心收录:

学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)] 

基  金:国家重点研发计划基金资助项目(2023YFC3709700) 福建省科技计划引导性项目基金(2022Y0073) 

主  题:氧化锰八面体分子筛 催化活化 过硫酸盐 有机污染物 

摘      要:以过硫酸钾和乙酸锰为原料,采用固相法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2PS),采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱仪(XPS)等手段对OMS-2PS进行表征,考察了OMS-2PS活化过硫酸盐(PS)降解有机污染物的性能,研究了催化剂投加量、PS浓度和初始pH值等反应条件对目标污染物去除效果的影响,探究了OMS-2PS活化PS的作用机制。结果表明,采用固相法成功制备出OMS-2PS,且呈纳米棒状结构。OMS-2PS可有效活化PS降解水中有机污染物,当酸性橙7(AO7)浓度为50 mg/L,催化剂投加量为1.0 g/L,PS浓度为2.0 mmol/L时,60 min内AO7的去除率和矿化率分别为97.4%和50.1%。离子共存实验结果表明,Cl-、NO3-和CO32-对AO7的去除具有显著的抑制作用,而HA对AO7的去除几乎没有影响。自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)分析结果表明,OMS-2PS/PS体系中主要活性物种为·OH和SO4·-,且其中·OH对AO7的去除起主导作用。XPS分析结果表明,OMS-2PS表面的Mn(Ⅳ)和晶格氧是活化PS的主要活性位点。结合实验结果,分析OMS-2PS活化PS的机制可能是PS先通过OMS-2PS表面-OH和OMS-2PS结合,进而PS与OMS-2PS表面的活性位点反应产生活性物种。此外,将OMS-2PS/PS体系用于不同水体及其他有机污染物(双酚A、萘、四环素)的降解,也展现出良好的降解效果,表明该体系在环境污染治理领域具有广阔的应用前景。

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