甲烷干重整高性能Ni/SiO@LaO核壳催化剂

作     者：李彬 肖勇山 刘昭铁 刘忠文 

作者机构：陕西师范大学化学化工学院陕西省合成气转化重点实验室 

出 版 物：《科学通报》 (Chinese Science Bulletin)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：国家自然科学基金(22308211) 中央高校基本科研业务费(GK202304035)资助 

主　　题：干重整 甲烷 镍基催化剂 氧化镧 核壳结构 

摘      要：兼具高活性和高稳定性的镍基催化剂是实现甲烷干重整工业化应用的关键.为此,本文以Ni/SiO2纳米球为核、La2O3为壳,采用浸渍法制备了Ni/SiO2@La2O3核壳催化剂,并考察了其催化甲烷干重整的性能.研究结果表明,Ni/SiO2@La2O3形成了完整的核壳结构,且部分La2O3与Ni/SiO2表面的Ni物种反应生成了LaNiO3钙钛矿,起到了进一步再分散金属Ni的作用.在T=750°C, P=0.1 MPa, CH4/CO2摩尔比=1,空速=60000 mL g-1h-1的条件下, Ni/SiO2@La2O3的初始CH4转化率达81.0%,接近热力学平衡值（83.5%）,且明显优于对比催化剂Ni/SiO2的初始活性（61.9%）.这主要归因于CH4在Ni/SiO2@La2O3表面更容易活化.得益于Ni/SiO2@La2O3的核壳结构、La2O3壳层对金属Ni的限域作用以及La2O3对消除催化剂表面积炭的促进作用,反应90 h后的CH4和CO2转化率仅出现小幅下降,表现出了较高的稳定性.上述结果不仅有助于深入理解核壳结构镍基催化剂抗烧结和抗积炭的作用机制,而且对设计和制备高性能镍基甲烷干重整工业催化剂具有重要的指导价值.