硫掺杂碳纳米管催化单乙醇胺溶液解吸CO机理的理论研究

作     者：任莹莹 刘均隆 成怀刚 高阳艳 

作者机构：山西大学资源与环境工程研究所CO2减排与资源化利用教育部工程研究中心 

出 版 物：《燃料化学学报(中英文)》 (Journal of Fuel Chemistry and Technology)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家自然科学基金(宽温域SCR催化剂上烟气中Hg0的催化氧化机理研究)资助 

主　　题：掺杂调控 碳纳米管 催化MEA解吸CO 机理 DFT计算 

摘      要：醇胺法吸收CO2是目前最成熟的碳捕集技术，虽然吸收效率高、稳定性好，但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO2解吸能耗的可能性。本文利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法，探索了硫掺杂碳纳米管(S-CNTs)催化单乙醇胺(MEA)溶液吸收-解吸CO2反应机理。通过过渡态搜索发现，以S-CNTs为催化剂的解吸过程，决速步骤的反应能垒降低了1.15 kcal/mol。局部态密度分析表明(PDOS)，产物氨基甲酸酯吸附质子化胺MEACOO-＿MEAH+和吸收中间产物MEA+COO-中的C、N、O原子在CNTS和S-CNTs表面吸附时PDOS差距较大。此外，与未改性CNTs相比，S-CNTS上电荷密度增加，掺杂的硫原子附近碳原子具有明显的电负性。相比于CNTs，吸收中间产物MEA+COO-和吸收产物MEACOO--MEAH+均向S-CNTs转移了更多的电荷，表明更多的电荷转移有利于CO2的释放。本文旨在通过CO2催化解吸机理的研究为催化剂的设计提供一定的理论依据。