氧空穴ZrO复合CuFe催化剂催化合成气制高级醇反应性能研究

作     者：徐浩浩 穆晓亮 房克功 宋江锋 

作者机构：中北大学化学与化工学院 中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室 

出 版 物：《低碳化学与化工》 (LOW-CARBON CHEMISTRY AND CHEMICAL ENGINEERING)

年 卷 期：2024年

学科分类：081702[工学-化学工艺] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家重点研发计划(2023YFB4103202) 国家自然科学基金面上项目(22179137) 

主　　题：CuFe催化剂 氧空穴 ZrO 合成气 高级醇 

摘      要：合成气制高级醇具有重要的现实意义，催化剂的构建是合成气制高级醇技术的关键。分别采用碳酸钠共沉淀法和草酸凝胶沉淀法制得铜铁(CuFe)和富含氧空穴的氧化锆(Zr O2-OV)组分，并将两者物理研磨混合制备了一系列复合催化剂CF-Z-n(其中CF、Z和n分别代表CuFe、ZrO2-OV和两者质量比)，该复合催化剂CF-Z-n可有效提高醇产物中高级醇分布。采用EPR、N2吸/脱附、XRD、TEM、XPS、H2-TPR和CO-TPSR等手段表征了催化剂的物理化学性质，并考察了催化剂催化合成气转化制备高级醇的反应性能。结果表明，富含氧空穴的Zr O2可促进CO活化。富含氧空穴的ZrO2与CuFe催化剂物理混合后，在复合催化剂CF-Z-n的表面形成了高碳贫氢的化学环境，能促进CO的转化和高级醇的生成。复合催化剂CF-Z-n的催化性能可通过调变n值来进行优化。在缺合成气组成压力为5 MPa、温度为260℃和空速为4000 h-1的反应条件下，CF-Z-8催化剂的CO转化率为23.5%，总醇选择性为15.0%，其中高级醇占比可达96.1%。