CeWTiO催化剂脱硝反应路径研究

作     者：张国猛 孙鑫 许乙超 杨正大 姜烨 

作者机构：中国石油大学(华东)新能源学院 

出 版 物：《中国电机工程学报》 (Proceedings of the CSEE)

年 卷 期：2024年

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：国家自然科学基金项目(51906258) 山东省自然科学基金项目(ZR2020ME181) 青岛市科技惠民示范专项(21-1-4-sf-8-nsh) 

主　　题：选择性催化还原(SCR) 烟气脱硝 CeWTiO 反应动力学 密度泛函理论 

摘      要：CeWTiOx催化剂被认为是非常具有应用前景的烟气脱硝催化剂之一。为进一步明确其反应机理，对NH3-SCR(Selective Catalytic Reduction，SCR)反应过程进行了研究。在宏观尺度上，通过瞬态与稳态动力学实验研究CeWTiOx催化剂的表面吸附性质和反应过程，获得反应活化能。在微观尺度上，通过密度泛函理论计算进一步研究了NH3在CeWTiOx催化剂表面的反应路径。结果表明，NH3可以首先吸附在CeWTiOx表面，形成吸附态的NH3物种与气相NO发生反应。气相氧的存在可以显著促进SCR反应的进行。其反应速率分别与NO、NH3、O2近似成1、0、0.25级反应。DFT计算发现，NH3在W-Ce/TiO2(001)表面具有较高的吸附能，并且可以通过脱氢反应活化生成NH2*物种。吸附态的NH2*可以与气相NO首先结合生成中间体NH2NO，然后分解成为N2与H2O。此外，NO可以与表面O直接反应生成NO2，对于低温下进行快速SCR反应具有积极作用。综上，CeWTiOx催化剂上NO转化反应遵循Eley–Rideal机理。W改性进一步提升了催化剂的性能，因此CeWTiOx催化剂是颇具前景的高效脱硝材料。