MnO_(x)-CeO_(2)催化剂中元素价态对低温SCR还原NO_(x)性能的影响
Influence of Valence in MnO_(x)-CeO_(2)Catalysts on Low-temperature Selective Catalytic Reduction of NO_(x)作者机构:浙江大学硅及先进半导体材料全国重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027 浙江大学电子显微镜中心硅及先进半导体材料全国重点实验室材料科学与工程学院浙江杭州310027 浙江巨化技术中心有限公司浙江衢州324004 浙江衢化氟化学有限公司浙江衢州324004 浙江巨化环保科技有限公司浙江衢州324004
出 版 物:《材料科学与工程学报》 (Journal of Materials Science and Engineering)
年 卷 期:2023年第41卷第6期
页 面:869-877,896页
学科分类:081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)]
基 金:浙江省重点研发计划资助项目(2021C01003) 国家自然科学基金资助项目(51872260,51390474,91645103,11327901) 国家重点研发计划资助项目(2017YFB0310400)
主 题:氮氧化物 低温选择性催化还原 锰铈催化剂 活性位点 MOF前驱体
摘 要:采用具有MOFs结构的Ce-MOFs作为前驱体,制备了一系列不同Ce4+离子浓度的CeO_(2),然后负载MnO_(x)制备MnO_(x)-CeO_(2)催化剂,研究发现热处理工艺可以有效调控催化剂中Mn元素和Ce元素的化合价,从而调控催化活性。其中700℃焙烧的CeO_(2)载体负载MnO_(x)后经过300℃热处理制备的催化剂,具有最高脱硝活性,在150~200℃的温度区间NO_(x)转化率接近100%。X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、NO温度程序脱附(NO-TPD)等分析显示,在MnO_(x)-CeO_(2)催化剂上SCR脱硝反应主要遵循L-H路径,催化剂中的高浓度Ce^(4+)离子、Mn^(2+)离子和Mn^(3+)离子,有利于催化剂的低温SCR脱硝活性,而Mn4+离子并不是催化剂的最佳活性成分。