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单原子铜改性氮化碳光芬顿降解水体中盐酸四环素及其机理研究

Photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride in water by single-atom copper-modified carbon nitride

作     者:郝家琛 杨强 崔培昕 王卫轩 罗小三 王玉军 HAO Jiachen;YANG Qiang;CUI Peixin;WANG Weixuan;LUO Xiaosan;WANG Yujun

作者机构:南京信息工程大学应用气象学院农业资源与环境系江苏省农业气象重点实验室南京210044 中国科学院土壤环境与污染修复重点实验室(南京土壤研究所)南京210008 

出 版 物:《农业环境科学学报》 (Journal of Agro-Environment Science)

年 卷 期:2023年第42卷第9期

页      面:2027-2037页

核心收录:

学科分类:083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程(可授工学、理学、农学学位)] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程(可授工学、理学学位)] 

基  金:国家自然科学基金项目(42225701,42077145) 土壤污染防治专项资金项目(新沂采单1468) 

主  题:抗生素 水环境污染 单原子 氮化碳 光芬顿 

摘      要:本研究采用一步热解法合成了单原子铜改性的氮化碳光催化材料(Cu-CN),并通过同步辐射X射线吸收谱、高分辨透射电子显微镜、电子顺磁波谱和光致发光光谱等表征手段对该催化剂性质及其光芬顿降解抗生素盐酸四环素(Tetracycline,TC)降解机理进行深入研究。结果表明:Cu-CN可以在30 min内降解超过90%的TC,反应速率常数达到0.00993 min^(-1),是未改性氮化碳催化剂的7.76倍,单原子Cu的引入可以显著提升氮化碳的光催化活性。同步辐射X射线吸收谱结果显示形成的Cu-N键可快速将光生电子传递给Cu,促进电子空穴空间分离,从而提升光催化活性;同时Cu(Ⅰ)与Cu(Ⅱ)的循环还可以迅速活化双氧水产生羟基自由基(·OH)。光生电子、空穴和·OH参与了TC降解反应,其中空穴起主导作用。在实际水体中,Cu-CN光芬顿体系依然有良好的TC降解效果,说明该催化剂具有很好的环境适应能力和实际应用前景。

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