H_(2)O_(2)/Fe_(2)(MoO_(4))_(3)体系中H_(2)O_(2)吸附分解及NO氧化行为的DFT研究

作     者：刘璇 吕强 王长安 车得福 李彩亭 LIU Xuan;LYU Qiang;WANG Chang′an;CHE Defu;LI Caiting

作者机构：湖南大学环境科学与工程学院湖南长沙410082 环境生物与控制教育部重点实验室(湖南大学)湖南长沙410082 西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室陕西西安710049 

出 版 物：《洁净煤技术》 (Clean Coal Technology)

年 卷 期：2023年第29卷第10期

页      面：82-90页

核心收录：

学科分类：080702[工学-热能工程] 08[工学] 0807[工学-动力工程及工程热物理] 

基　　金：国家自然科学基金资助项目(52300159) 湖南省自然科学基金资助项目(2022JJ40071) 

主　　题：DFT NO H_(2)O_(2)分解 脱硝 吸附 氧化机制 

摘      要：为阐明H_(2)O_(2)/Fe_(2)(MoO_(4))_(3)体系脱硝过程中H_(2)O_(2)吸附分解及NO氧化行为,基于DFT方法首次计算了H_(2)O_(2)和NO分子单独及二者同时在Fe_(2)(MoO_(4))_(3)表面的吸附构型,并通过考察吸附能、Mulliken电荷及氧化路径等特性揭示H_(2)O_(2)催化分解和NO氧化的微观机制。结果表明:H_(2)O_(2)在Fe_(2)(MoO_(4))_(3)表面易分解为活性自由基,而NO则以分子形式吸附;H_(2)O_(2)和NO共吸附时,H_(2)O_(2)优先吸附于催化剂表面并随后分解,NO则分别被H_(2)O_(2)分解产生的OH/O基团氧化为HNO_(2)/NO_(2);氧化产物HNO_(2)和NO_(2)仅通过氢键与催化剂表面作用,易在流体扰动下进入主流烟气,从而降低了催化剂表面硝酸盐沉积的可能性。本研究阐明了Fe_(2)(MoO_(4))_(3)催化剂表面H_(2)O_(2)吸附分解及NO氧化的微观机制,为设计兼具高催化活性及优良稳定性的非均相类Fenton脱硝体系提供理论指导。