熔盐法低温合成掺钕ZrSiO_(4)陶瓷的物相演变和化学稳定性

作     者：刘建 王凌坤 许保亮 赵倩 王耀萱 丁艺 张胜泰 段涛 LIU Jian;WANG Lingkun;XU Baoliang;ZHAO Qian;WANG Yaoxuan;DING Yi;ZHANG Shengtai;DUAN Tao

作者机构：西南科技大学核废物与环境安全省部共建协同创新中心绵阳621010 西南科技大学国防科技学院环境友好能源材料国家重点实验室绵阳621010 中国工程物理研究院核物理与化学研究所高级陶瓷创新研究团队绵阳621900 

出 版 物：《无机材料学报》 (Journal of Inorganic Materials)

年 卷 期：2023年第38卷第8期

页      面：910-916页

核心收录：

学科分类：08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 080502[工学-材料学] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：国家自然科学基金(U2167221,21906133,22176157) 四川省科技厅四川省青年科技创新研究团队(2021JDTD0019) 国防基础科学研究计划(JCKY2019404D001) 

主　　题：固化 锆石 熔盐 化学稳定性 

摘      要：相较于传统固相烧结方法,熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程,可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO_(4))陶瓷(Zr_(1-x)Nd_(x)SiO_(4-x/2)(0≤x≤0.1)),并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO_(4)陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性。在熔盐与氧化物最佳摩尔比为10:1、烧结温度为1200℃、烧结时间为6 h的较温和条件下,利用熔盐法成功合成了Zr_(1–x)Nd_(x)SiO_(4–x/2),可将Nd在ZrSiO_(4)中的固溶摩尔分数提高到8%,结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度,缩短合成时间,提高固溶量。ZrSiO_(4)陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化。浸出实验结果显示,Nd的归一化浸出率(LRNd)低至~10–5 g·m^(–2)·d^(–1)。浸出前后ZrSiO_(4)陶瓷未发生物相演变,展现出较好的结构稳定性。浸出模型显示Nd浸出归因于陶瓷表面层发生溶解。研究结果表明,MSS法是一种高效的合成陶瓷固化体的手段。