分散于金属有机框架的单一铜位点促进神经毒剂模拟物降解

作     者：蔡春祺 陈庆庆 苏红艳 黄鹏程 毛俊杰 吴芳英 Chunqi Cai;Qingqing Chen;Hongyan Su;Pengcheng Huang;Junjie Mao;Fang-Ying Wu

作者机构：School of Chemistry and Chemical EngineeringNanchang UniversityNanchang 330031China Key Laboratory of Functional Molecular SolidsMinistry of EducationCollege of Chemistry and Materials ScienceAnhui Normal UniversityWuhu 241002China 

出 版 物：《Science China Materials》 (中国科学（材料科学（英文版）)

年 卷 期：2023年第66卷第6期

页      面：2475-2482页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 0826[工学-兵器科学与技术] 080502[工学-材料学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 

基　　金：financially supported by the National Natural Science Foundation of China(21864018,21971002 and 22164013) the Natural Science Foundation of Jiangxi Province(20212BAB203033) the Special Fund for Graduate Innovation in Jiangxi Province(YC2022s010) 

主　　题：金属有机框架 单原子催化剂 神经毒剂 催化机理 催化活性 模拟物 化学战剂 催化效率 

摘      要：神经毒剂是一类毒性极高的化学战剂,因其对人类的巨大危害,亟需实现对它们的脱毒.目前,锆基金属有机框架(Zr-MOFs)是该领域研究最广的催化剂,但仍需开发新的高效的Zr-MOFs催化剂以实现更快速的水解.本文中,我们报道了一种以UiO-66-NH_(2)为载体的铜单原子催化剂,Cu@UiO-66-NH_(2),它能极大促进神经毒剂模拟物的降解.相比于载体UiO-66-NH_(2)本身,这一单原子催化剂展现出显著的催化活性(半衰期约为2分钟)和良好的循环可用性.实验和理论研究均表明分散的单原子铜锚定于氨基而非UiO-66-NH_(2)的Zr6簇,这一螯合方式有利于与底物和产物的结合.因此,和传统的基于Zr-MOFs的催化机理不同,这一新机理能阐明催化效率增强的实质.