CeO_(2)的形貌对CuO/CeO_(2)催化剂CO_(2)加氢制甲醇性能的影响

作     者：张嘉琪 林丽娜 高文桂 祝星 ZHANG Jiaqi;LIN Lina;GAO Wengui;ZHU Xing

作者机构：昆明理工大学冶金与能源工程学院云南昆明650093 昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室云南昆明650093 冶金节能减排教育部工程研究中心云南昆明650093 

出 版 物：《化工进展》 (Chemical Industry and Engineering Progress)

年 卷 期：2022年第41卷第8期

页      面：4213-4223页

核心收录：

学科分类：081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室自主课题(CNMRCUTS2009) 国家重点研发计划(2018YFB0605402-02) 

主　　题：CeO_(2)形貌 催化剂 二氧化碳 加氢 甲醇 

摘      要：采用水热法制备CeO_(2)纳米颗粒(W-CeO_(2))、CeO_(2)纳米片(S-CeO_(2))、CeO_(2)纳米棒(B-CeO_(2))及CeO_(2)纳米八面体(O-CeO_(2)),用浸渍法负载相同质量分数的铜形成CuO/CeO_(2)催化剂。通过扫描电镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、自动吸附分析仪(BET)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、N_(2)O滴定等表征技术对催化剂进行表征,并在可控温控压的固定床石英管反应器中对催化剂的催化性能进行评价。研究了不同形貌CuO/CeO_(2)催化剂对CO_(2)加氢制备甲醇的影响;结果表明,CuO/CeO_(2)催化剂的催化活性存在明显的形貌依赖性,催化剂的暴露晶面、比表面积、表面碱性位点、表面氧缺陷的差异均会对CO_(2)转化率、甲醇选择性和产率产生影响。其中,不同形貌CeO_(2)优先暴露晶面的活性顺序为S-CeO_(2)({100}+{110})W-CeO_(2){100}B-CeO_(2){111}≈O-CeO_(2){111},暴露晶面活性越高,催化剂表面氧缺陷越多,CuO-CeO_(2)间相互作用越强,则催化活性越好。当为CuO/S-CeO_(2)时,催化剂表面中碱性位点最多,催化剂比表面积为88.8m^(2)/g,铜分散度为19.2%,CO_(2)转化率为6.56%,甲醇选择性和收率为96.3%和0.063g/(g_(cat)·h),催化活性最好,由活性评价试验得转化率由高到低依次为S-CeO_(2)B-CeO_(2)W-CeO_(2)O-CeO_(2),可知CeO_(2)形貌差异会决定CuO/CeO_(2)催化剂的物化性能和催化活性,从而提升对不同形貌CuO/CeO_(2)催化剂催化CO_(2)加氢制甲醇的基础认识。