铜锰镧铈复合催化剂的制备及其降解对二甲苯的机制

作     者：陈玉柱 李济吾 蔡伟建 CHEN Yuzhu;LI Jiwu;CAI Weijian

作者机构：浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018 浙江工商大学食品与生物工程学院杭州310018 

出 版 物：《环境科学学报》 (Acta Scientiae Circumstantiae)

年 卷 期：2021年第41卷第8期

页      面：3089-3099页

核心收录：

学科分类：083002[工学-环境工程] 0830[工学-环境科学与工程（可授工学、理学、农学学位）] 081705[工学-工业催化] 08[工学] 0817[工学-化学工程与技术] 

基　　金：浙江省自然科学基金项目(No.LY20E080003) 

主　　题：溶胶-凝胶法 对二甲苯 Cu-Mn-La-Ce催化剂 MVK机理 

摘      要：采用溶胶凝胶法制备了镧掺杂的铜锰镧铈催化剂,研究了其对对二甲苯的催化性能.通过BET、SEM、H_(2)-TPR、XRD和XPS等对不同元素比例的催化剂进行表征,探讨了催化剂结构和性能的关系;同时,研究了不同影响因素(初始浓度、空速、O_(2)含量和混合物)对其催化氧化性能的影响;最后,利用FT-IR、XRD和GC-MS对降解产物进行分析,探究了其催化降解对二甲苯的机理.结果表明,La掺杂增加了催化剂的比表面积和孔体积,以及表面氧含量,抑制了晶体形成,增强了催化活性.Cu-Mn-La-Ce(1∶2∶1∶1)催化剂性能最好,在初始浓度为600 mg·m^(-3),空速为15000 h^(-1),20%O_(2)的条件下,其T90为230℃.对二甲苯的降解率随着初始浓度、空速的增加而降低,随着O_(2)含量的增加而增加.气流中混入苯提高了对二甲苯的降解率.对二甲苯催化反应后催化剂表面的O—H、C=0、C—H和金属—氧键都相应减少,降解中间产物主要为对甲基苯甲醛和对甲基苯甲酸.降解反应涉及MVK机理,对二甲苯先氧化成对甲基苯甲醛,再氧化成对甲基苯甲酸,最终生成CO_(2)、H_(2)O.