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有机配体结构对ZIFs材料结晶度及其CO吸附性能的影响机制

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环境科学学报 2024年第8期44卷 110-121页

作者：刘晗翀吴梦雅吴礼光王挺浙江工商大学环境科学与工程学院

沸石咪唑酯框架(ZIFs)被认为是一种用于高效CO2捕获的多孔晶体材料,其晶体结构是影响CO2吸附性能的关键因素之一.本文分别选用2-甲基咪唑、2-乙基咪唑和3-氨基-1,2,4-三唑作为有机配体,通过反相微乳液制备了ZIFs材料用于CO2的捕获.结合Z... 详细信息

沸石咪唑酯框架(ZIFs)被认为是一种用于高效CO2捕获的多孔晶体材料,其晶体结构是影响CO2吸附性能的关键因素之一.本文分别选用2-甲基咪唑、2-乙基咪唑和3-氨基-1,2,4-三唑作为有机配体,通过反相微乳液制备了ZIFs材料用于CO2的捕获.结合ZIFs材料结构表征、气体吸附、巨正则蒙特卡洛(GCMC)以及分子动力学(MD)模拟,研究了有机配体对ZIFs的结晶度、孔结构和CO2吸附性能的影响.结果表明:采用2-甲基咪唑合成的ZIF-8-M与2-乙基咪唑合成的ZIF-8-N,两者除了结晶度外其它结构差异并不十分显著,但ZIF-8-M材料CO2吸附容量较高,可达0.69 mmol·g-1;ZIF-8-N结晶度、比表面积和孔隙率较小,CO2吸附容量也较低,仅为0.29 mmol·g-1.提高合成温度,ZIF-8-M和ZIF-8-N结晶度均明显增大,CO2吸附容量也显著提高,这可能是由于高结晶度的ZIFs更有利于氢键的形成和π-π堆积作用的发生.当温度从30℃升高到60℃时,ZIF-8-M的CO2吸附容量提高了2.2倍,ZIF-8-N的CO2吸附容量增大了4.9倍.此外,GCMC和MD模拟结果表明:随着晶体结构无序化程度的增加,ZIF-8-M对CO2分子的吸附能由-52.5 kcal·mol-1增大至511.0 kcal·mol-1,吸附能力下降,吸附的CO2分子个数明显下降.再次验证了结晶度是影响ZIFs材料吸附CO2性能的关键结构参数.

关键词：反相微乳液 ZIF-8 结晶度 CO 吸附分子动力学模拟

不同非对称介孔碳掺杂的混合基质膜分离CO_(2)性能的提升机制

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环境科学学报 2024年第6期44卷 318-329页

作者：王沛张珂王挺吴礼光李春娟浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012

为了阐明膜分离CO_(2)性能提升机制,以浸渍碳化-硬模板法制备的非对称介孔碳材料作为掺杂组分,通过原位聚合法构建不同聚酰亚胺(Polyimide,PI)混合基质膜.同时,结合气体吸附及渗透实验系统研究了不同非对称介孔碳材料掺杂后对混合基质... 详细信息

为了阐明膜分离CO_(2)性能提升机制,以浸渍碳化-硬模板法制备的非对称介孔碳材料作为掺杂组分,通过原位聚合法构建不同聚酰亚胺(Polyimide,PI)混合基质膜.同时,结合气体吸附及渗透实验系统研究了不同非对称介孔碳材料掺杂后对混合基质膜分离CO_(2)性能提升机制.结果表明,多次浸渍碳化过程使碳材料中无序结构转变为规则孔道结构.非对称结构可以在介孔碳材料中引入丰富的晶体缺陷结构,从而使材料中产生很多可以与CO_(2)分子形成强作用的C原子sp2和sp3杂化,因此,各个非对称介孔碳材料都具有优异的CO_(2)吸附性能.浸渍碳化次数过多碳材料中孔道变得更为紧致和规则,晶体缺陷结构减少,导致材料对CO_(2)气体吸附性能下降.低掺杂量非对称介孔碳的加入不能显著提升膜分离中CO_(2)溶解性能.但C原子sp2和sp3杂化作为CO_(2)的主要捕获中心,在膜中形成CO_(2)促进扩散过程,从而显著提升混合基质膜对CO_(2)的扩散选择性.非对称介孔碳材料掺杂后混合基质膜的最优CO_(2)/N2选择性可达40,接近纯PI膜的10倍,超过CMK-3构建的混合基质膜的2倍.

关键词：非对称介孔碳聚酰亚胺混合基质膜 CO_(2)吸附气体渗透性 CO_(2)促进扩散

基质浓度与盐度联合作用对硫自养反硝化工艺性能的影响

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环境科学学报 2024年第5期44卷 17-24页

作者：李雯陈碧龙肖景洪蔡靖浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018

为探究硫自养反硝化工艺处理高盐含氮废水的可行性,本文考察了基质浓度和盐度对硫自养反硝化工艺性能的单一影响和联合作用.结果表明,当盐度为0%时,在所试基质浓度范围内(120~600 mg·L^(-1)),基质去除速率与基质浓度呈显著正相关(p0.0... 详细信息

为探究硫自养反硝化工艺处理高盐含氮废水的可行性,本文考察了基质浓度和盐度对硫自养反硝化工艺性能的单一影响和联合作用.结果表明,当盐度为0%时,在所试基质浓度范围内(120~600 mg·L^(-1)),基质去除速率与基质浓度呈显著正相关(p0.05),硫化物和硝酸盐去除速率可分别高达(29.53±1.12) mg·L^(-1)·h^(-1)和(2.49±0.02) mg·L^(-1)·h^(-1);当盐度>2.34%时,盐度严重抑制基质去除速率以及S0和氮气产率(p<0.05).在基质浓度和盐度组合范围内,适当提高基质浓度(<180 mg·L^(-1)),有助于缓解盐度对硫化物氧化活性的抑制,但会一定程度上加剧其对硝酸盐还原活性的抑制.经高通量测序技术分析,该工艺的优势功能菌属为Sulfurovum、Desulfocapsa和Thauera,其相对丰度分别为33.05%、8.18%和7.18%.

关键词：硫自养反硝化工艺基质浓度盐度联合作用功能微生物

磷共沉淀对水铁矿相转化和有机物吸附行为的影响

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环境科学学报 2024年第6期44卷 72-82页

作者：冯羽婕陈再明浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310018

磷酸根、植酸等含磷化合物共沉淀可阻碍水铁矿的相转化,改变水铁矿的纳米孔隙结构,但其对水铁矿吸附有机化合物行为的影响尚不清楚.本文将正磷酸、植酸和DNA加入Fe3+化学沉淀过程,得到了系列P/Fe比例的含磷2-线水铁矿,测试了水铁矿的组... 详细信息

磷酸根、植酸等含磷化合物共沉淀可阻碍水铁矿的相转化,改变水铁矿的纳米孔隙结构,但其对水铁矿吸附有机化合物行为的影响尚不清楚.本文将正磷酸、植酸和DNA加入Fe3+化学沉淀过程,得到了系列P/Fe比例的含磷2-线水铁矿,测试了水铁矿的组成结构、Fe(II)催化转化及对土霉素等抗生素、单宁酸等有机酸的吸附作用.结果表明,正磷酸共沉淀、植酸共沉淀和DNA共沉淀使水铁矿颗粒中直径为7~100 nm的孔体积增加,缓解了水铁矿通过Fe(II)催化向针铁矿和纤铁矿的转化.由于水铁矿表面正磷酸、植酸的络合位点和土霉素、单宁酸(特别是羟基)络合位点存在较大差异,正磷酸根共沉淀、植酸共沉淀对水铁矿表面的占据对富含羟基的土霉素和单宁酸的吸附位点影响相对较小,但通过缓解水铁矿团聚、促进孔体积和孔填充(或多层吸附)最终使化合物吸附能力增强.水铁矿表面磷酸、植酸、DNA与头孢克肟、水杨酸、邻苯二甲酸、腺苷单磷酸(特别是羧基和磷羟基)的络合位点显著重叠,正磷酸共沉淀、植酸共沉淀和DNA共沉淀占据了水铁矿表面吸附位点并最终导致吸附的急聚降低.这些结果丰富了磷共沉淀对水铁矿吸附抗生素和天然有机酸影响的认识,可为土壤中铁矿物对有机污染的缓解和有机质的保护提供参考.

关键词：水铁矿磷转化吸附抗生素

环丙沙星对强化生物除磷系统的长期影响及其动力学研究

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环境科学学报 2024年第6期44卷 11-19页

作者：王如意林逸文楼菊青蔡靖孙培德浙江工商大学环境科学与工程学院杭州310012

为控制水体富营养化,强化生物除磷(Enhanced biological phosphorus removal,EBPR)是一种普遍应用的污水磷去除技术.环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)作为使用广泛的一种喹诺酮类药物,具有污水中浓度高、生物毒性效应显著等特点.本文通过考... 详细信息

为控制水体富营养化,强化生物除磷(Enhanced biological phosphorus removal,EBPR)是一种普遍应用的污水磷去除技术.环丙沙星(Ciprofloxacin,CIP)作为使用广泛的一种喹诺酮类药物,具有污水中浓度高、生物毒性效应显著等特点.本文通过考察不同浓度CIP对EBPR系统的除磷性能、污泥特性、胞外聚合物(Extracellular polymeric substances, EPS)、活性氧(Reactive oxygen species, ROS)及吸、释磷速率的长期影响,揭示其作用机制及动力学影响规律.研究结果表明,CIP在EBPR系统中几乎不被吸附降解,且对厌氧磷释放和好氧磷吸收过程的抑制作用存在剂量效应和时间效应.CIP为0.005 mg·L^(-1)时,EBPR系统的除磷效果逐渐变差,50 d后好氧末的PO43--P的浓度为1.26 mg·L^(-1).CIP分别为0.05 mg·L^(-1)和0.1 mg·L^(-1)时,除磷效果出现了快速恶化后恢复并稳定的现象,但污泥出现严重的膨胀.进一步分析发现,由于EPS含量的降低以及ROS的快速增加,导致试验的前10 d除磷效率下降.10 d后,除磷效率出现的稳定和回升的现象可能与EPS总量和组成的相对稳定以及ROS的下降及稳定有关.此外,Hill方程可以较好地拟合CIP对EBPR系统的最大释磷速率和最大吸磷速率的抑制作用,Hill方程参数随着作用时间的变化而变化.

关键词：活性污泥胞外聚合物活性氧 Hill方程

活性炭负载硫化纳米零价铁对胞外DNA在土壤-水界面的吸附行为与机制

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环境科学学报 2024年

作者：李宁王菊程阳眷朱栩楷陈再明周芷若汪美贞黄丹浙江工商大学环境科学与工程学院

抗生素抗性基因（Antibiotics Resistance Genes, ARGs）作为一类新型污染物，可通过垂直基因转移和水平基因转移在子代和非耐药菌中传播，使得传统的处理方法很难去除ARGs. ARGs在环境中以胞外DNA(Extracellular DNA, eDNA)形态存在，... 详细信息

抗生素抗性基因（Antibiotics Resistance Genes, ARGs）作为一类新型污染物，可通过垂直基因转移和水平基因转移在子代和非耐药菌中传播，使得传统的处理方法很难去除ARGs. ARGs在环境中以胞外DNA(Extracellular DNA, eDNA)形态存在，能够随生物活动和环境介质的迁移而传播到其他介质中，从而造成交叉污染.基于此，本研究以活性炭（Activated carbon, AC）为基底负载硫化纳米零价铁（Sulfidated nanoscale zero-valent iron,S-nZVI）制得活性炭负载硫化纳米零价铁（S-nZVI-AC），并以土壤-DNA-水为整体模拟土水界面，探究S-nZVI-AC对DNA的吸附行为与机制.结果表明，S-nZVI-AC对DNA的吸附量高达97.82 mg·g-1，其在棕壤-水和红壤-水体系中添加5%(W/W)就能够吸附47.53%和56.13%的DNA. S-nZVI-AC对DNA的吸附属于多层吸附，以表面吸附为主，并耦合了AC的微孔填充、π-π堆积、疏水作用和S-nZVI的静电作用，DNA上的磷酸基团（PO2-）是其主要吸附位点. S-nZVI-AC能够与土壤组分竞争吸附DNA，从而减少DNA在土壤-水体系中的迁移和转化.在土壤-水体系中，共存的重金属、阴离子、抗生素和有机农药对S-nZVI-AC的DNA吸附性能影响不大，其去除率仅下降了1.15%～5.83%. SnZVI-AC在土壤-水体系中仍能保持铁碳结构，其表面的S-nZVI略有氧化并粘附了少量的土壤组分（石英、硅酸盐和有机质）.本研究为实现eDNA在土壤-水体中的高效去除提供了一种实际可用、高效环保的方法，以期为阻控ARGs在环境中的赋存及传播提供新策略.

关键词：硫化纳米零价铁活性炭胞外DNA 吸附土壤-水体系

Ag掺杂WO光催化杀灭大肠杆菌的性能及机理

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环境科学学报 2024年

作者：张茂祯赵师祎赵冬冬黄丹汪美贞周芷若浙江工商大学环境科学与工程学院

部分天然水体中存在大量病原菌，严重威胁人类健康，并引起生态系统失衡，亟需有效的技术手段进行杀灭.光催化技术已广泛应用于水体环境污染物的处理，然而，现有光催化剂存在波长响应范围小或光生电子-空穴易复合等问题.因此，我们设... 详细信息

部分天然水体中存在大量病原菌，严重威胁人类健康，并引起生态系统失衡，亟需有效的技术手段进行杀灭.光催化技术已广泛应用于水体环境污染物的处理，然而，现有光催化剂存在波长响应范围小或光生电子-空穴易复合等问题.因此，我们设计出一种以WO3为基底的光催化剂，通过3%Ag元素掺杂提升了电子-空穴分离效率并抑制其复合，从而高效灭活病原菌.具体而言，本文探究在可见光下，Ag元素掺杂的以WO3为基底的光催化剂对大肠杆菌（***）的灭活性能.结果表明，Ag以3%质量比掺杂WO3（AWO3-3）具有最佳杀菌效率，光照40 min可灭活约68.19%的大肠杆菌.后进一步分析了AWO3-3在不同浓度腐植酸、pH值和盐度条件下对***的灭活作用，结果显示AWO3-3在光催化系统均促进杀灭***的性能.进一步分析AWO3-3的光电性质，光致发光图谱揭示AWO3-3电子和空穴的复合得到了抑制，光电流显示AWO3-3可产生更多的光生载流子，证实了AWO3-3电子-空穴分离效率得到提升.这是AWO3-3灭活***性能优越的原因.ROS淬灭实验表明发挥主要作用的活性氧物种（ROS）显示为·O2-和·OH,EPR测试进一步表明了·O2-和·OH的产生.基于上述结果，Ag掺杂可以作为提升WO3光催化性能的有效方法，Ag-WO3可以作为长期稳定的大肠杆菌光灭活催化剂.

关键词： WO 元素掺杂大肠杆菌环境因素

磁性纳米材料固载磷钨酸催化制备生物柴油工艺的研究

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中国粮油学报 2024年

作者：王佳佳朱冰心胡艺涵胡炼雯陈裕勤韩晓祥唐秀娟浙江工商大学食品与生物工程学院浙江工商大学环境科学与工程学院

以磁性材料Fe3O4为核心，经氨基功能化、磷钨酸固载化制备氨基功能化磁性材料固载磷钨酸催化剂(Fe3O4@NH2-PW)，并考察其在棕榈酸与甲醇酯化制备生物柴油反应中的催化性能，同时通过响应面法优化制备工艺。研究结果表明，催化剂Fe3O4@NH... 详细信息

以磁性材料Fe3O4为核心，经氨基功能化、磷钨酸固载化制备氨基功能化磁性材料固载磷钨酸催化剂(Fe3O4@NH2-PW)，并考察其在棕榈酸与甲醇酯化制备生物柴油反应中的催化性能，同时通过响应面法优化制备工艺。研究结果表明，催化剂Fe3O4@NH2-PW具有较好的催化酯化反应活性、稳定性及易分离性能；以Fe3O4@NH2-PW为催化剂，在甲醇与棕榈酸摩尔比7.4:1，Fe3O4@NH2-PW量为棕榈酸质量的4.5%，90 ℃，反应时间3.3 h的响应面优化最佳条件下，获得96.9%生物柴油产率，该结果与模型预测值（97.08%）基本吻合。

关键词：生物柴油磁性材料磷钨酸响应面法

稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化制备月桂酸单甘酯工艺的研究

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中国粮油学报 2024年

作者：蒋佳睿王佳佳王真朱冰心王涵赵孙超韩晓祥唐秀娟浙江工商大学食品与生物工程学院浙江工商大学环境科学与工程学院

以可再生资源稻草为原料，经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂，并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择... 详细信息

以可再生资源稻草为原料，经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂，并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性酯化反应为模型考察稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂的催化性能。研究表明，973 K煅烧的载体固载硅钨酸催化剂(C-Si-NH2-STA)表现出最佳催化性能，载体大比表面积和丰富的孔隙结构及适宜的Br?nsted酸性是其具有高活性的原因。在GL/LA物质的量比5:1，催化剂质量分数5%，反应时间2 h，反应温度423 K条件下，C-Si-NH2-STA催化制备月桂酸单甘脂(GML)平均产率为80.7%。

关键词：稻草硅钨酸月桂酸单甘酯