化学链催化甲烷氧化反应研究进展

作     者：杨杰 常辉 隋志军 朱卡克 朱贻安 周兴贵 YANG Jie;CHANG Hui;SUI Zhijun;ZHU Kake;ZHU Yi’an;ZHOU Xinggui

作者机构：华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237 

出 版 物：《化工进展》 (Chemical Industry and Engineering Progress)

年 卷 期：2021年第40卷第4期

页      面：1928-1947页

核心收录：

学科分类：0821[工学-纺织科学与工程] 081705[工学-工业催化] 0817[工学-化学工程与技术] 08[工学] 0805[工学-材料科学与工程（可授工学、理学学位）] 0703[理学-化学] 0702[理学-物理学] 

基　　金：国家自然科学基金(21473053,22073027,U1663221) 上海市自然科学基金(20ZR1415800) 

主　　题：天然气 化学链 钙钛矿 机器学习 甲烷氧化 密度泛函理论计算 

摘      要：甲烷作为天然气的主要组成成分,其有效利用具有重要的现实意义。本文首先介绍了甲烷转化工艺,系统地比较了传统甲烷氧化与化学链催化甲烷氧化工艺,提出化学链重整技术作为一种应用于甲烷氧化反应的新技术,提供了一个多功能平台,以清洁及有效的方式转换燃料。然后,介绍了应用于此技术的催化剂研究现状,重点关注具有高储氧性能、催化性能以及低合成成本特点的钙钛矿复合氧化物,特别综述了利用机器学习方法高通量筛选钙钛矿氧化物催化剂的理论计算工作。最后,系统讨论了钙钛矿氧化物对化学链催化甲烷氧化反应性能的影响规律,依据实验和密度泛函理论计算研究结果,对催化剂颗粒尺寸、金属离子价态、氧空穴形成能以及氧浓度同催化性能之间的关系进行了分析,提出钙钛矿氧化物催化甲烷氧化反应的关键影响因素,为钙钛矿氧化物催化剂的筛选提供理论支撑。