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原位固体核磁共振研究温和条件下丙烷在镓改性H-ZSM-5上的活化

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高等学校化学学报 2003年第3期24卷 525-527页

作者：邹雁石磊马卓娜朱卡克贺鹤勇复旦大学化学系

C MAS NMR has been performed in situ to investigate the activation of 13C labeled propane under a mild condition over Ga-modified H-ZSM-5 catalysts prepared via different methods. The results indicate that the ion-exchanged and/or its related Ga species are the highly active catalytic components, while impregnated Ga species is not the active species for propane activation at 573 K.

关键词：原位固体核磁共振丙烷镓改性 H-ZSM-5 分子筛催化剂烷烃芳构化活化

CH自由基和NO_2反应研究——Ⅱ.反应的动力学计算

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化学学报 2000年第5期58卷 515-518页

作者：朱卡克王育彬黄明宝文振翼西北大学现代物理研究所西安710069 中国科学技术大学研究生院北京100039

采用MP2(FULL)/6-31G(d)方法从动力学计算上探讨了CH自由基与NO_2反应的可能途径,找到了反应物,中间体及产物之间的能量通道和过渡态,报道了它们的构型、电子态及能量.并通过频率分析和IRC方法对所有的过渡态进行了验证.在此基础上求出... 详细信息

采用MP2(FULL)/6-31G(d)方法从动力学计算上探讨了CH自由基与NO_2反应的可能途径,找到了反应物,中间体及产物之间的能量通道和过渡态,报道了它们的构型、电子态及能量.并通过频率分析和IRC方法对所有的过渡态进行了验证.在此基础上求出了各步反应的活化能.在以前热力学研究的基础上,对于可能的反应通道进一步作了动力学分析,找到了反应主产物通道的分支比,与实验得到的分支比基本吻合.

关键词： CH自由基反应焓变二氧化氮热力学计算

Promoting Xylene Production in Benzene Methylation using Hierarchically Porous ZSM-5 Derived from a Modified Dry-gel Route

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2014年第8期22卷 921-929页

作者：邓威何暄张超高云逸朱学栋朱卡克霍启升周志杰 College of Chemical Engineering East China University of Science and Technology State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry College of ChemistryJilin University Key Laboratory of Coal Gasification Ministry of EducationEast China University of Science and Technology

Methylation of benzene is an alternative low-cost route to produce xylenes, but selectivity to xylene remains low over conventional zeolitic catalysts. In this work, a combined dry-gel-conversion and steam-assisted- crystallization method is used to synthesize hierarchically porous zeolite ZSM-5 with varied Si/AI malar ratios. X-ray diffraction （XRD）, N2 physisorption, NH3-temperature programmed desorption （TPD）, scanning electronic microscopic （SEM） measurement and Fourier transform infrared （FT-IR） are employed to characterize the struc- ture and acidity of both hierarchically porous zeolites and their conventional counterparts. The method is found to be applicable to ZSM-5 with molar ratios of Si/A1 from 20 to 180. The ZSM-5 zeolites are used as catalysts for benzene methylation at 460 ℃ to investigate the effect of additional porosity and Si/A1 ratios. At low Si/AI ratios, the benzene conversions over conventional and hierarchical ZSM-5 are close, and selectivity to toluene is high over hierarchical ZSM-5. It is found that hierarchical porosity markedly enhances the utility of zeolite and the se- lectivity towards xylenes via improved mass transport at higher Si/Al ratios. Under an optimized hierarchical ZSM-5 catalvst, xvlene selectivity reaches 34.9% at a Si/AI ratio of 180.

关键词： Hierarchical zeolite Benzene Methanol Methylation ZSM-5 Process intensification

Pt/H-MCM-22上共进料异丁烷对二甲醚制烃产物选择性的影响

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化学反应工程与工艺 2018年第1期34卷 20-27页

作者：段乐章翟淼周兴贵朱卡克华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

在H-MCM-22和Pt/H-MCM-22分子筛上研究了二甲醚制烃催化性能,及采用异丁烷共进料时整体催化性能的改变,利用双循环机理和同系化反应路径解释了包括催化剂寿命、反应选择性和单位时间产物生成总量等的变化,同时采用X射线衍射、扫描电镜... 详细信息

在H-MCM-22和Pt/H-MCM-22分子筛上研究了二甲醚制烃催化性能,及采用异丁烷共进料时整体催化性能的改变,利用双循环机理和同系化反应路径解释了包括催化剂寿命、反应选择性和单位时间产物生成总量等的变化,同时采用X射线衍射、扫描电镜、氮吸附、氨气程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱和Al核磁等对催化剂进行了表征。结果表明,共进料异丁烷增强了烯烃循环和芳烃循环,能有效改变二甲醚制烃过程产物选择性并可以缩短反应诱导期,但代价是加快催化剂失活。负载的Pt提供了额外的Lewis酸位,增强了氢转移反应、氢解反应和烷烃脱氢反应,同时缩短了催化剂寿命。

关键词： MCM-22 异丁烷共进料二甲醚制烃氢转移

多级孔道ZSM-22分子筛的合成及其正庚烷加氢异构反应性能

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化学反应工程与工艺 2018年第2期34卷 130-137页

作者：巴于磊岳涛周兴贵朱卡克华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

为了将正庚烷变成辛烷值较高的单支链或多支链异构烷烃来提高汽油组分的辛烷值和燃烧效率,采用球磨-重结晶的方法制备了多级孔道ZSM-22-M-R-2分子筛和常规水热法合成了ZSM-22-C分子筛,进而通过浸渍法制备了含Pt量为0.5%的催化剂。借助X... 详细信息

为了将正庚烷变成辛烷值较高的单支链或多支链异构烷烃来提高汽油组分的辛烷值和燃烧效率,采用球磨-重结晶的方法制备了多级孔道ZSM-22-M-R-2分子筛和常规水热法合成了ZSM-22-C分子筛,进而通过浸渍法制备了含Pt量为0.5%的催化剂。借助X射线粉末衍射、扫描电镜、N2物理吸附、氨吸附-程序升温脱附、吡啶红外光谱表征手段分析了催化剂样品的结构和酸性。在固定床反应器中,研究了这两种催化剂的正庚烷加氢异构反应性能。结果表明:ZSM-22-M-R-2分子筛具有的酸量和ZSM-22-C分子筛相当,但具有更小的粒径;其异构化反应活性、异构产物的选择性和收率均高于常规ZSM-22-C分子筛。在反应温度为300℃时,异构产物的最大收率为68%。

关键词：分子筛球磨-重结晶正庚烷异构反应

相转移法合成纳米SAPO-34及其催化二甲醚制烯烃性能

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化学反应工程与工艺 2020年第5期36卷 413-420,480页

作者：王佳张云峰樊卫斌朱卡克华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 中科院山西煤化所山西太原030001

优化纳米SAPO-34分子筛的合成方法,对于提高其在甲醇或二甲醚制烯烃(MTO或DTO)反应中的催化剂寿命和双烯收率具有重要意义。为降低相转移合成纳米SAPO-34中四乙基氢氧化铵(TEAOH)的用量,本工作以TEAOH和吗啡啉(MOR)共同作为结构导向剂... 详细信息

优化纳米SAPO-34分子筛的合成方法,对于提高其在甲醇或二甲醚制烯烃(MTO或DTO)反应中的催化剂寿命和双烯收率具有重要意义。为降低相转移合成纳米SAPO-34中四乙基氢氧化铵(TEAOH)的用量,本工作以TEAOH和吗啡啉(MOR)共同作为结构导向剂。在共模板体系中,通过甲苯-水相转移策略制备了纳米多级孔SAPO-34分子筛,并与常规水热法合成的分子筛进行了结构和催化二甲醚制烯烃性能的比较。采用X射线多晶衍射(XRD)、场发射扫描电镜(SEM)、氮气物理吸脱附和氨气程序升温脱附(NH3-TPD)等技术对催化剂的结构和酸性进行了表征,发现这一合成方法可以制得平均粒径约为50 nm的均匀立方晶体,实现小于100 nm晶体的可控廉价制备。该分子筛用于催化二甲醚制烯烃反应中,催化剂寿命提高近1倍,同时乙烯/丙烯的选择性提高约4%。

关键词：相转移合成共模板法 SAPO-34 分子筛二甲醚制烯烃催化剂寿命烯烃选择性

高分散纳米Y型分子筛负载Ni_2P催化剂的制备及其加氢脱硫性能

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化学反应工程与工艺 2017年第2期33卷 129-135页

作者：谭亚洲叶光华朱卡克周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

以无模板剂法合成的纳米Y型分子筛(35 nm左右)为载体,采用低温还原法制备了高分散Ni_2P/NY催化剂,同时制备了普通Y型分子筛担载的Ni_2P/Y催化剂作为对比。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手... 详细信息

以无模板剂法合成的纳米Y型分子筛(35 nm左右)为载体,采用低温还原法制备了高分散Ni_2P/NY催化剂,同时制备了普通Y型分子筛担载的Ni_2P/Y催化剂作为对比。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对载体和催化剂进行了表征,并在固定床反应器中考察了不同催化剂对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)的加氢脱硫反应性能。结果表明,该催化剂的高活性来自纳米Y型分子筛上Ni_2P分散度的提高和高活性中心的暴露。在反应温度为340℃,反应压力为3.0 MPa的条件下,以Ni_2P/NY为催化剂,4,6-DMDBT的转化率达到了96.0%,高于CoMoS/Al_2O_3商业催化剂(77.2%)和Ni_2P/Y催化剂(67.0%)。

关键词： Y型分子筛磷化镍 4,6-二甲基二苯并噻吩加氢脱硫

甲烷干重整反应中CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5O催化剂的抗积炭性能及其动力学

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化学反应工程与工艺 2019年第4期35卷 289-295页

作者：张婷婷刘忠贤朱卡克周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

针对甲烷干重整反应中催化剂易积炭的问题,通过甲醇溶剂热方法制备了以CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5(OH)(OCH3)为单一前驱体的CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5O系列催化剂,对其进行了抗积炭性能及反应动力学的研究,探讨了Co-Sn双助剂的作用及其抗积炭性... 详细信息

针对甲烷干重整反应中催化剂易积炭的问题,通过甲醇溶剂热方法制备了以CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5(OH)(OCH3)为单一前驱体的CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5O系列催化剂,对其进行了抗积炭性能及反应动力学的研究,探讨了Co-Sn双助剂的作用及其抗积炭性能.在800℃的反应条件下进行了催化性能考评,研究发现,Co0.075SnxNi7.425-xMg92.5O系列催化剂可保持高活性、高稳定性长达100 h.动力学研究表明,以Co0.075SnxNi7.425-xMg92.5O为催化剂,CH4和CO2重整反应是CH4的1级反应,CO2的0级反应,Co能够降低反应活化能,Sn能够提高反应活化能.Sn可降低甲烷裂解速率和积炭生成速率,Co能够提高催化剂表面炭物种的气化速率.Co和Sn双助剂的引入能够同时大幅度降低可气化积炭和顽固性积炭的含量.因此,Co和Sn双助剂催化剂对于CH4-CO2重整反应催化剂的设计和应用具有很大的潜在价值.

关键词：甲烷二氧化碳助剂动力学干重整

CH自由基和NO_2反应研究——Ⅰ.反应的热力学计算

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化学学报 2000年第5期58卷 519-523页

作者：朱卡克甘正汀苏克和王育彬文振翼西北大学现代物理研究所西安710069

探讨了CH自由基与NO_2反应的可能路径,通过计算确定了反应物,产物和稳定中间体的电子状态和平衡构型,并运用Gaussian-3方法和MRCISD方法对可能的反应路径进行了热力学计算.在多数情况下与实验值符合较好,对于个别与理论计算差别较大的... 详细信息

探讨了CH自由基与NO_2反应的可能路径,通过计算确定了反应物,产物和稳定中间体的电子状态和平衡构型,并运用Gaussian-3方法和MRCISD方法对可能的反应路径进行了热力学计算.在多数情况下与实验值符合较好,对于个别与理论计算差别较大的实验值进行了评述.

关键词： CH自由基反应动力学过渡态活化能二氧化氮