检索结果-南通市图书馆

作者：阚思玥北京协和医学院

学位级别：硕士

第一章外阴阴道念珠菌病临床流行病学特征及病原体分离与鉴定目的:本研究通过收集我国不同地域外阴阴道念珠菌病(vulvovaginal candidiasis,WC)的临床病例,对病原菌进行培养鉴定,探讨我国VVC的临床流行病学特点。方法:收集2017年9月至2... 详细信息

第一章外阴阴道念珠菌病临床流行病学特征及病原体分离与鉴定目的:本研究通过收集我国不同地域外阴阴道念珠菌病(vulvovaginal candidiasis,WC)的临床病例,对病原菌进行培养鉴定,探讨我国VVC的临床流行病学特点。方法:收集2017年9月至2018年3月来自全国12家医院的临床拟诊为VVC患者的阴道分泌物,将收集到样本行真菌镜检后接种于沙堡氏琼脂培养基培养,挑取典型菌落接种于牛奶吐温琼脂培养基,用芽管及厚壁孢子形成试验分离白念珠菌,用科玛嘉显色培养基分离热带念珠菌、克柔念珠菌、光滑念珠菌,若仍有未能鉴定的菌株,采用分子生物学的方法进一步鉴定;同时用调查表收集患者的有关资料,统计并分析VVC患者相关临床流行病学数据。结果:共收集到602例WC病例,年龄为16至64岁,平均年龄为32.71岁,以25～35岁感染最多(60%)。单纯性VVC患者为295例,占49%;复杂性VVC为307例(51%),其中,复发性 VVC(recurrent vulvovaginal candidiasis,RVVC)为90 例(30%),重度 VVC(severe vulvovaginal candidiasis,SWC)为 126 例(41%),妊娠VVC为71例(23%),非白念珠菌VVC为63例(21%),合并未控制的糖尿病VVC为2例(1%)。14%的复杂性VVC为上述多种情况并存。共分离到白念珠菌539株(89.5%),光滑念珠菌48株(8%),克柔念珠菌7株(1.1%),近平滑念珠菌4株(0.7%),其他菌4株(0.7%)。更年期以上组(>45岁)的非白念珠菌感染率与青年组(≤30岁)和中年组(31～45岁)相比均有统计学差异(P64ug/ml。复杂性VVC中氟康唑的MICs明显高于单纯性VVC(P<0.05),氟康唑中RVVC的非野生型菌株比率也明显高于其他VVC(37%vs.23%,P<0.05)。伊曲康唑中复杂性VVC和RVVC的野生型菌株比率在80%以上,均明显高于氟康唑(P<<0.01)。非白念珠菌中氟康唑、克霉唑、泊沙康唑、制霉菌素和卡泊芬净的MICs明显高于白念珠菌(P<0.05)。结论:我国多个地区VVC分离的大部分白念珠菌对临床常用唑类药物氟康唑和伊曲康唑敏感,可用上述唑类药物作为经验性治疗;但氟康唑不宜作为治疗复杂性VVC特别是RVVC的首选药物。所有菌株对卡泊芬净和两性霉素B敏感性均较高。特比萘芬对念珠菌体外作用效果欠佳,不推荐用于VVC的治疗。

关键词：外阴阴道念珠菌病临床流行病学菌种鉴定抗真菌药物敏感试验念珠菌敏感剂量依赖敏感耐药

镍(Ⅱ)去甲咔咯衍生物的合成及其电化学性质研究

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镍(Ⅱ)去甲咔咯衍生物的合成及其电化学性质研究

作者：邓志鸿湖南科技大学

学位级别：硕士

扩环卟啉、缩环卟啉、杂原子取代卟啉、多吡咯共轭大环化合物等卟啉类似物,一直都是基础科研和实际应用的研究热点。其中,咔咯和亚卟啉是典型的环收缩卟啉,分别具有18π电子和14π电子共轭大环,因此都表现出明显的芳香性。然而,去甲咔... 详细信息

扩环卟啉、缩环卟啉、杂原子取代卟啉、多吡咯共轭大环化合物等卟啉类似物,一直都是基础科研和实际应用的研究热点。其中,咔咯和亚卟啉是典型的环收缩卟啉,分别具有18π电子和14π电子共轭大环,因此都表现出明显的芳香性。然而,去甲咔咯是另一类有趣的环收缩卟啉,与常规的卟啉相比,它缺少两个meso位碳原子。因其共轭环上有16个π电子,所以表现出明显的反芳香性;并且其紧凑的环中心有较大的环张力;尽管如此,它在常温下、空气氛中依然很稳定。近几年,去甲咔咯因其独特的结构、优良的性能以及在化学与材料科学中潜在的应用而受到广泛关注。本文首次合成了一系列结构新颖的去甲咔咯衍生物,并考察了它们的性能。全文分为以下四部分:1、针对本论文的研究内容,简述了去甲咔咯从理论预测到实验合成的过程,并重点介绍了去甲咔咯的反应性及其光电性能。此外,还说明了本论文的主要设想和目的。2、我们研究了反芳香镍(Ⅱ)去甲咔咯与亚硝酸异戊酯的反应,在温和的条件下,该硝化方法既高效又具有高选择性。其中,单硝化、三硝化以及四硝化所得产物很单一;双硝化产物存在两种异构体,异构体的比例为3.4:1。并通过理论计算预测了正离子中间体的相对稳定性,从而分析该反应的区域选择性。硝基的引入对镍(Ⅱ)去甲咔咯大环上的电子分布有很大的影响,从而影响了它的光谱及氧化还原性质。从光谱和电化学测试结果以及理论计算可以推断:所得化合物的前线轨道能量随着引入硝基个数的增加而降低。3、主要研究了含硝基镍(Ⅱ)去甲咔咯与芳胺或是脂肪胺的区域选择性亲核反应。通过优化反应条件,以高收率的得到了一系列结构新颖的亲核取代产物。硝基镍(Ⅱ)去甲咔咯经亲核取代反应后,其共轭大环仍然保持反芳香性。所有产物都经高分辨质谱以及核磁波谱进行表征,部分代表性化合物也利用单晶X-射线衍射确定了结构。4、总结了本论文的主要内容,并对后续的工作进行了展望。

关键词：镍(Ⅱ)去甲咔咯反芳香性硝化反应亲核取代反应

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腈亚胺参与合成吡唑啉杂环体系的研究

腈亚胺参与合成吡唑啉杂环体系的研究

作者：刘浩冲湖南科技大学

学位级别：硕士

本文主要利用腈亚胺与各类不同亲偶极体的1,3-偶极环加成方法构建吡唑啉杂环化合物，通过与四类不同的亲偶极体反应，合成了47个新型含多种生物活性杂环的化合物，主要结果如下：（1）以吡哩酮和8种含不同取代即得芳香醛原料合成了... 详细信息

本文主要利用腈亚胺与各类不同亲偶极体的1,3-偶极环加成方法构建吡唑啉杂环化合物，通过与四类不同的亲偶极体反应，合成了47个新型含多种生物活性杂环的化合物，主要结果如下：（1）以吡哩酮和8种含不同取代即得芳香醛原料合成了8个吡哩酮类亲偶极体;再产物与腈亚胺经过1,3-偶极环加成过程得到合成了8个既含吡哩酮又含吡唑啉结构的化合物。与此同时，我们以吡嗪酮和8种含不同取代即得芳香醛原料合成了8个吡嗪酮类亲偶极体;再用吡嗪酮类亲偶极体与腈亚胺经过1,3-偶极环加成过程得到合成了8个既含吡嗪酮又含吡唑啉结构的化合物;所有产物经采用NMR（1H、13C、COSY、HSQC和HMBC）、IR等多种谱学技术确定。（2）通过5-甲氧羰基-4-芳基-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2-酮与丁炔二酸二甲酯反应，合成了一系列新的二氢嘧啶并噻唑类亲偶极体，然后以亲偶极体与腈亚胺经过1,3-偶极环加成、开环、取代等过程得到一系列不同取代基的二氢嘧啶并噻唑类化合物的衍生物。产物经采用NMR（1H、13C、COSY、HSQC和HMBC）、IR等多种谱学技术，部分产物X射线单晶衍射确定了其空间构型。此外，我们也对其反应机理进行了探讨。（3）通过2-芳亚甲基-6,7-二氢-5H-噻唑并[3,2-a]嘧啶-3-酮与一系列含不同取代基的芳香醛反应，合成了一系列新的2-芳亚甲基-6,7-二氢-5H-噻唑并[3,2-a]嘧啶-3-酮，然后用所合成的为亲偶极体与1,3-二苯基腈亚胺（DPNI）在室温下及高温下经1,3-偶极环加成反应合成了一系列共24个未见文献报导的杂环化合物。所有未见报道的产物均经NMR（1H、13C、COSY、HSQC和HMBC）、IR等多种谱学技术，部分产物X射线单晶衍射确定了其空间构型。并发现了高温条件下的开环重排现象。

关键词：腈亚胺 1,3偶极环加成合成吡唑啉

基于吡唑并环己酮的螺杂环化合物的合成及工艺优化

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基于吡唑并环己酮的螺杂环化合物的合成及工艺优化

作者：旷国强湖南科技大学

学位级别：硕士

本论文主要是研究通过甲亚胺叶立德、腈亚胺的1,3-偶极环加成反应以及三溴甲烷的共轭加成反应合成一系列新型螺杂环化合物。环外带双键的亲偶极体与甲亚胺叶立德、腈亚胺的1,3-偶极环加成反应以及与三溴甲烷的共轭加成反应为螺吲唑-吲... 详细信息

本论文主要是研究通过甲亚胺叶立德、腈亚胺的1,3-偶极环加成反应以及三溴甲烷的共轭加成反应合成一系列新型螺杂环化合物。环外带双键的亲偶极体与甲亚胺叶立德、腈亚胺的1,3-偶极环加成反应以及与三溴甲烷的共轭加成反应为螺吲唑-吲哚类、螺吲唑-吡唑类、螺环丙环-吲唑类化合物的合成提供了有效的方法。以自合成的亲偶极体与甲亚胺叶立德、腈亚胺偶极子进行1,3-偶极环加成反应,以及与三溴甲烷的共轭加成反应合成了3个系列新的杂环化合物。1、通过5-亚苄基-1-苯基-6,7-二氢-1 H-吲唑-4(5 H)-酮与甲亚胺叶立德(经靛红和肌氨酸生成)的1,3-偶极环加成反应,以较高的产率合成了1'-甲基-4'-(4-芳基)-1-苯基-6,7-二氢-二螺[吲唑-5,3'-吡咯烷-2',3''-吲哚]-2'',4(1H,1''H)-二酮类化合物;2、通过5-芳亚甲基-1-苯基-6,7-二氢-1 H-吲唑-4(5 H)-酮和腈亚胺(由苯甲酰氯苯腙与三乙胺反应生成)的1,3-偶极环加成反应,以中等的收率合成了一系列4'-芳基-1,2',5'-三苯基-2',4',6,7-四氢-螺[吲唑-5,3'-吡唑]-4(1H)-酮;3、通过(E)-5-芳亚甲基-1-苯基-6,7-二氢-1 H-吲唑-4(5 H)-酮与三溴甲烷在N 2保护的镁导下的共轭加成,以中等产率合成一系列2,2-二溴-3-芳基-1'-苯基-6',7'-二氢螺[环丙烷-1,5'-吲唑]-4'(1'H)-酮;对化合物的合成工艺进行了优化,并运用核磁共振,红外光谱和X-单晶衍射技术进行了结构表征。

关键词： 1,3-偶极环加成反应甲亚胺叶立德腈亚胺三溴甲烷螺杂环化合物

氧杂环丁烷作为烷基化试剂参与Catellani反应的研究

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氧杂环丁烷作为烷基化试剂参与Catellani反应的研究

作者：谭家希湖南科技大学

学位级别：硕士

Catellani反应,通过钯和降冰片烯的协同催化,可以在芳基卤化物的邻位和原位同时进行官能团化,一步构建出各种不同键合的多取代芳烃化合物。因原料简单易得、多位点取代、步骤经济性好等优势,Catellani反应广泛应用于碳氢键官能化领域,... 详细信息

Catellani反应,通过钯和降冰片烯的协同催化,可以在芳基卤化物的邻位和原位同时进行官能团化,一步构建出各种不同键合的多取代芳烃化合物。因原料简单易得、多位点取代、步骤经济性好等优势,Catellani反应广泛应用于碳氢键官能化领域,构筑碳碳键和碳杂键。迄今,该反应对于原位终止试剂的研究较为广泛,而对于邻位亲电试剂的研究相对较少,尤其是对于高原子经济性的亲电试剂的开发则更少。本论文将高原子经济性的氧杂环丁烷开发为新型的烷基化试剂,应用于Catellani反应中,进一步拓展了亲电试剂的范畴。本文首次以高原子经济性的氧杂环丁烷作为邻位烷基化试剂参与到Catellani反应中,分别与烯烃、炔烃、芳基硼酸、甲酸钠以及氘代甲酸钠发生原位终止,从而高效合成了原位多种官能化的3-苯丙醇及其衍生物。该反应是在醋酸钯和简单易得的C5和C6位酯基取代的降冰片烯衍生物的协同催化作用下完成的。另外,该反应打破了常规Catellani反应需要碱性环境的局限,首次引入兼容性的路易斯酸Al Cl和质子酸HCl。值得一提的是,该反应原料丰富易得,底物适用范围广(47个例子),区域选择性好(C2位和C3位取代的氧杂环丁烷的开环均主要发生在位阻小的位置),合成效率高(芳基碘化物例子中,产率高达94%;烯烃例子中,产率高达93%;氧杂环丁烷例子中,产率高达93%)。并且该反应可应用于不同的终止反应类型,包括Heck反应、Sonogashira反应、Suzuki反应、质子化/氘化反应等。

关键词： Catellani反应氧杂环丁烷钯 C5、C6位酯基取代的降冰片烯烷基化路易斯酸质子酸 3-苯丙醇衍生物

中国大陆地区暗色丝孢霉病（1987年-2017年）回顾性分析

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中国大陆地区暗色丝孢霉病（1987年-2017年）回顾性分析

作者：贺赟北京协和医学院

学位级别：硕士

全文主要包括两部分内容:第一部分:中国大陆地区暗色丝孢霉病(1987年-2017年)回顾性分析目的总结和探讨中国大陆地区近30年暗色丝孢霉病的流行病学和诊治状况,并对国内外暗色丝孢霉病相关研究进行对比分析。方法通过CNKI、万方、维普、E... 详细信息

全文主要包括两部分内容:第一部分:中国大陆地区暗色丝孢霉病(1987年-2017年)回顾性分析目的总结和探讨中国大陆地区近30年暗色丝孢霉病的流行病学和诊治状况,并对国内外暗色丝孢霉病相关研究进行对比分析。方法通过CNKI、万方、维普、Embase和Pubmed检索1987年至2017年中国大陆地区暗色丝孢霉病相关文献,进行数据分析和总结。结果本文共纳入文献107篇,共计有116例患者为暗色丝孢霉病。其中暗色丝孢霉病感染临床类型以皮肤及皮下组织型为主,其他感染临床类型包括系统性、角膜型、浅表型感染和甲暗色丝孢霉病等。该病诱因以上皮屏障被破坏、特发性免疫功能异常最为多见,其次为长期系统使用糖皮质激素和免疫抑制剂,提供相关信息但未发现诱因及基础疾病的患者占32.65%(32/98)。病原学诊断主要依据真菌镜检、组织病理、真菌培养和分子鉴定,有超过1/2的病例(62株菌)进行了分子生物学鉴定,有近1/3的病例(45株菌)进行了体外药敏试验。治疗上我国以系统性抗真菌治疗为主,伊曲康唑为近20年来该病最常用药。107例提供预后信息的患者中因该病死亡10例,占9.35%(10/107);其中以中枢神经系统型死亡率最高,共6例,占此型已知预后人数的75%(6/8)。结论近年来,中国大陆地区暗色丝孢霉病感染数有明显上升趋势。感染类型以皮肤及皮下组织感染为主,若累及中枢神经系统死亡率较高。各科医生应提高该病各型临床及病原诊断水平,及早诊断,及时治疗,并积极开展分子鉴定,同时尽可能行体外药物敏感性试验,为临床治疗提供更为有效的参考信息。第二部分:Sensititre YeastOne(?)显色药敏板检测暗色真菌体外药物敏感性的应用研究目的评价不同暗色真菌临床分离株的抗真菌药物敏感性,并为建立Sensititre YeastOne(?)显色药敏板检测暗色真菌的体系提供参考方法收集不同来源的7属10种50株暗色真菌进行YeastOne药敏试验,并与CLSIM38-A的标准化方法进行比较。结果本研究所纳入的暗色真菌对临床上常用抗真菌药物敏感性基本与国内外文献报道结果相符,YeastOne方法和CLSI M38-A方法对非棘白菌素类抗真菌药物的基本符合率较高。结论YeastOne方法测试非棘白菌素类药物时和标准化方法比较有较好的一致性和可重复性,值得在临床上推广应用;采用YeastOne方法测试棘白菌素类药物对丝状真菌的药敏时通过观察MEC更准确。

关键词：暗色丝孢霉病诊断治疗暗色真菌抗真菌药敏试验 CLSI M38-A2 Sensititre YeastOne(?)

双过氧钒化合物与吡啶类配体相互作用的NMR研究

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双过氧钒化合物与吡啶类配体相互作用的NMR研究

作者：邓琳湖南科技大学

学位级别：硕士

钒化合物，尤其是钒酸盐和过氧钒化合物，由于它们可作为无机辅助因子、酶促反应的活性催化中心、胰岛素类似物以及潜在的抗肿瘤药用价值，在生物化学和配位化学领域备受关注。本文充分利用了多核(1H、13C和51V)、多维(COSY、HSQC和HMBC... 详细信息

钒化合物，尤其是钒酸盐和过氧钒化合物，由于它们可作为无机辅助因子、酶促反应的活性催化中心、胰岛素类似物以及潜在的抗肿瘤药用价值，在生物化学和配位化学领域备受关注。本文充分利用了多核(1H、13C和51V)、多维(COSY、HSQC和HMBC)和变温NMR等谱学手段，结合理论计算，系统研究了[OV(O2)2(D2O)]/[OV(O2)2(HOD)](简写为bpV)与吡啶类配体在模拟生理环境下的相互作用情况，并探讨了它们之间的作用规律和新生物种的溶液结构，实验研究结果如下： 1.为了研究配位平衡中的取代基效应，我们以双取代吡啶类配体与bpV的在水溶液中的相互作用为研究对象，利用多核(1H、13C和51V)、HSQC谱、变温NMR并结合理论计算对相互作用体系反应前后的溶液结构进行检测和表征。研究发现双取代吡啶类配体与双过氧钒的配位能力为：3,4-二甲基吡啶>3,5-二甲基吡啶>3,5-吡啶二甲酸根>>2,3-二甲基吡啶;反应过程中生成的过氧钒物种[OV(O2)2LL′]n (LL′=双取代吡啶类配体，n=1)是6配位的;实验结果表明配位反应中溶剂化效应起主导作用;2.为进一步考察配体与bpV反应体系的相互作用模式和溶液结构，以5-氨基-1，10-邻菲罗啉为配体，采用多核(1H、13C和51V) NMR、HSQC谱和HMBC谱研究5-氨基-1，10-邻菲罗啉与bpV的相互作用。研究发现5-氨基-1，10-邻菲罗啉与bpV相互作用生成了一种7配位过氧钒物种[OV(O2)2L]n (L=5-氨基-1，10-邻菲罗啉，n=1)。由于5-氨基-1，10-邻菲罗啉与bpV中的的金属V存在两种不同的配位方式而生成Isomer A和B。密度泛函计算的结果表明反应平衡主要受溶剂化作用影响;3.为研究配体上取代基对反应平衡的影响，在模拟生理环境(0.15mol/L NaCl的重水溶液)下，用多核(1H、13C和51V) NMR谱、HSQC谱以及变温NMR谱，研究五种2-(3’-吡唑基)-吡啶(简写为pzpy)类配体与bpV的相互作用。通过对测试数据进行分析发现：pzpy类配体与bpV反应生成了一种7配位的物种[OV(O2)2L](L=pzpy类配体)，且存在一对异构体(Isomer A和B)，这表明金属中心与配体存在两种不同的配位模式;这五种配体的反应活性为：2-(3’-吡唑基)-吡啶>2-乙酸甲酯基-2-(5’-吡唑基)-吡啶≈2-甲基-2-(5’-吡唑基)-吡啶≈2-乙乙酰胺基-2-(5’-吡唑基)-吡啶>2-乙基-2-(5’-吡唑基)-吡啶;当配体吡唑环上有取代基时，相互作用的主要生成产物是Isomer B，当吡唑环上没取代基时主要生成Isomer A。以上结果说明：当吡唑环上的N上有取代基时，影响反应平衡的主要因素有氢键（来源于吡唑环上的H）的作用力、空间位阻效应（来源于烷基取代基）和溶剂化效应（来源于酯或酰胺基取代基）。

关键词：双过氧钒化合物配位反应核磁共振晶体结构理论计算

镍(Ⅱ)去甲咔咯的环加成和环扩张反应及其性能研究

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镍(Ⅱ)去甲咔咯的环加成和环扩张反应及其性能研究

作者：孙雅涵湖南科技大学

学位级别：硕士

16个π电子共轭组成的镍（Ⅱ）去甲咔咯是具有反芳香性的环缩合异卟啉。其四吡咯分子结构简单对称,内部空腔小,电子云密度高,具有狭窄的前沿轨道能隙、独特的反应活性、可逆的氧化还原性、较高的分子电导率等特点。本文从环加成和环扩... 详细信息

16个π电子共轭组成的镍（Ⅱ）去甲咔咯是具有反芳香性的环缩合异卟啉。其四吡咯分子结构简单对称,内部空腔小,电子云密度高,具有狭窄的前沿轨道能隙、独特的反应活性、可逆的氧化还原性、较高的分子电导率等特点。本文从环加成和环扩张两个方面对母体结构进行修饰,以镍（Ⅱ）去甲咔咯为底物,分别和甲亚胺叶立德以及胺类化合物反应,得到一系列结构新颖的镍（Ⅱ）去甲咔咯衍生物。1、对首次通过密度泛函理论预测去甲咔咯合成的可能性到能够合成各类去甲咔咯的全过程进行叙述。接着对镍（Ⅱ）去甲咔咯的光谱学、电化学、结构性质以及应用进行简述。最后从取代、插入、氧化还原以及环扩张四个方面重点阐述镍（Ⅱ）去甲咔咯的衍生化反应。2、以镍（Ⅱ）去甲咔咯及其单硝化衍生物为底物,在碱的作用下与甲亚胺叶立德进行1,3-偶极环加成反应,得到一系列稠和的dibenzoullazines衍生物。这是首个反芳香性异卟啉与一个或两个非芳香性或反芳香性的多环体系稠和的例子。对体系的光谱学、波谱学、电化学以及结构进行研究,结果证明镍（Ⅱ）去甲咔咯及其单硝化衍生物与甲亚胺叶立德的反应活性较好,硝基对反应影响较大,同时硝基的存在无法使产物无法进一步芳构化。此外,镍（Ⅱ）去甲咔咯中吡咯的β-碳(C)与稠和吡咯烷上的α-碳(C)相连时相对构型的不同会导致产物具有立体异构,为之后反芳香化合物与复杂的多环体系稠和提供了较好的模板。3、以镍（Ⅱ）去甲咔咯为底物,在氧化剂的作用下与胺反应以良好的收率得到一系列氮杂咔咯化合物。这是首次通过一步法将氮原子插入镍（Ⅱ）去甲咔咯环中的方法。通过高分辨质谱、傅里叶核磁共振波谱、紫外可见光谱以及单晶衍射等手段对产物进行表征。通过UV-vis-NIR、NMR和DFT研究质子化形式的形成和稳定性,结果表明镍（Ⅱ）去甲咔咯在可能的质子化位点之间缺乏明显的空间因素进行区分,但其质子化依旧具有高度区域选择性。此外,在质子化过程中尽管大环的π-电子离域路径中断却依旧具有芳香性,证明了大环的同芳香性特征,为去甲咔咯的衍生化提供一种全新的合成途径。

关键词： 1,3-环加成去甲咔咯甲亚胺叶立德氮杂咔咯

基于氧化锌界面修饰层在有机太阳能电池中的应用

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基于氧化锌界面修饰层在有机太阳能电池中的应用

作者：李攀登湖南科技大学

学位级别：硕士

有机太阳能电池相比传统硅基太阳能电池具有低成本、轻质、柔韧性好等优点，成为了热点研究方向之一。近几年来，随着新的活性材料和先进加工工艺的发展，光电转化效率迅速提高，目前实验室报道已经达到10%左右。然而，由于传统有机太... 详细信息

有机太阳能电池相比传统硅基太阳能电池具有低成本、轻质、柔韧性好等优点，成为了热点研究方向之一。近几年来，随着新的活性材料和先进加工工艺的发展，光电转化效率迅速提高，目前实验室报道已经达到10%左右。然而，由于传统有机太阳能电池中的酸性空穴传输层PEDOT:PSS腐蚀ITO，且Al等低功函数电极容易被氧化，使得器件稳定性变差。因此，研究人员开发了反向构型的有机太阳能电池。在该类型器件结构中，除了Ag、Au等高功函数电极和活性层外，活性层与ITO电极间的阴极界面层对器件的性能也会产生重要的影响。在众多的阴极界面材料中，ZnO作为界面层具有良好的透过率和环境稳定性、制备简单、低的结晶温度以及高的载流子迁移率等优点，引起了广泛地关注。然而，ZnO纳米粒子容易聚集且其表面有一定的缺陷，造成ZnO薄膜具有明显的表面缺陷，使得与活性层拥有较差的界面接触，导致严重的载流子复合。为此，本文主要从以下三个方面对ZnO界面层进行修饰，并取得良好的效果。(1)通过ZnO纳米粒子与TiO2纳米棒的溶液混合形成了混合界面层，与单一材料界面层相比，混合界面层与活性层具有良好的界面接触，降低了接触电阻和漏电流。同时，ZnO纳米粒子增加了与活性层接触面积，TiO2纳米棒提供了电子传递的直接运输通道，所以，混合界面层提高了器件的电子收集和传递效率。进而使得混合界面层的器件效率达到了8.82%。(2)通过富勒烯衍生物PyC60对ZnO界面层修饰形成ZnO/PyC60双层界面层，降低了ZnO的表面缺陷，改善了与活性层的接触质量，减少了活性层与ZnO界面层之间的电子注入势垒，从而提高了电子收集，降低了漏电流的产生，器件效率达到了8.76%。(3)通过调控混合溶剂(氯仿和甲醇)的比例的方法，降低ZnO纳米粒子的聚集，形成粗糙度低、致密均一的ZnO薄膜。降低了漏电流的产生，提高了与活性层的接触质量，从而提高单一ZnO薄膜为界面层的器件的效率(8.58%)。

关键词：有机太阳能电池界面修饰氧化锌

A-D-A型小分子受体材料的三阶非线性光学性质研究

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A-D-A型小分子受体材料的三阶非线性光学性质研究

作者：黄玉林湖南科技大学

学位级别：硕士

由于具有高度共轭π电子结构、较强的分子内电荷转移和高电子迁移率等优点,有机光伏器件中的Acceptor-Donor-Acceptor（A-D-A）小分子受体表现出优异的非线性光学性质,但是该材料的非线性光学性质研究仍处于起步阶段。因此本文筛选了几... 详细信息

由于具有高度共轭π电子结构、较强的分子内电荷转移和高电子迁移率等优点,有机光伏器件中的Acceptor-Donor-Acceptor（A-D-A）小分子受体表现出优异的非线性光学性质,但是该材料的非线性光学性质研究仍处于起步阶段。因此本文筛选了几种稠环A-D-A小分子受体材料,在溶液和薄膜状态下分别利用超快Z-扫描和4f相位相干成像系统对它们进行深入的三阶非线性光学研究。本论文的研究工作主要包括以下几个方面:（1）我们选取了两种A-D-A结构的分子,即具有平面结构的O-IDTBR分子以及具有33°二面角扭曲结构的IDFBR分子研究构象与非线性光学性质的关系。在800 nm-1030 nm波段,Z-扫描结果表明两种材料均具有反饱和吸收性质,但平面分子表现出更大的非线性光学性质。特别是在800 nm处,O-IDTBR的双光子吸收截面高达8811 GM,是IDFBR（1902 GM）的4倍多。4f相位相干成像系统和AFM的结果表明平面分子（O-IDTBR和EH-IDTBR）比扭曲分子（IDFBR）薄膜具有更有序的形貌和更大的非线性折射率,这可以归结于分子内电荷转移和有序的形貌共同作用所导致。同时,飞秒瞬态吸收光谱研究了样品在光激发后的动力学衰减过程。（2）选取了两种不同噻吩含量的A-D-A分子（IHIC和ITIC）进行对比研究。值得注意的是,在溶液状态下和泵浦波长为900 nm时,Z-扫描的结果表明尽管IHIC的共轭长度小于ITIC,噻吩含量较高的IHIC比ITIC表现出更大的非线性光学性质。而在薄膜状态下时,4f相位相干成像系统和AFM的结果表明ITIC薄膜比IHIC具有更加有序的形貌和更大的非线性光学性质。因此在溶液状态下噻吩可以更有效地提高分子的π电子共轭长度,从而提高非线性光学性质;而在薄膜的状态下,形貌的有序性是影响非线性光学性质大小的主要因素。通过对飞秒瞬态吸收光谱分析,研究了光激发后动力学衰减过程。

关键词：三阶非线性光学 A-D-A结构分子 Z-扫描 4f相位相干成像系统