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聚硅氮烷/MoS高温自润滑涂层的制备及性能研究

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摩擦学学报 2024年

作者：李谋吉杨武芳汤洁马正峰王睿麻拴红于波周峰中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室中国科学院大学

高温固体自润滑涂层因具有优异的摩擦学性能和极好的附着力，已被广泛应用于航空、航天等领域。本文中采用陶瓷前驱体聚硅氮烷为粘接剂，MoS2为润滑填料制备了1种新型的宽温域减摩抗磨涂层。系统探究了各因素对涂层摩擦学性能的影响，... 详细信息

高温固体自润滑涂层因具有优异的摩擦学性能和极好的附着力，已被广泛应用于航空、航天等领域。本文中采用陶瓷前驱体聚硅氮烷为粘接剂，MoS2为润滑填料制备了1种新型的宽温域减摩抗磨涂层。系统探究了各因素对涂层摩擦学性能的影响，并利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XRD)和Raman等表征分析涂层的微观组织、物相组成及磨损机理。结果表明：聚硅氮烷/MoS2涂层不仅和基底结合力强，且在25～300℃较宽温域范围内具有优异的减摩抗磨性能。其中300℃热处理的涂层在200℃、9 N及90 r/min的测试条件下具有最佳润滑性能：平均摩擦系数为0.05，磨损率为7.6×10-5mm3/(N·m)。涂层在中高温下体现出优异的润滑和耐磨性能，这主要得益于MoS2特殊层状结构和弱的剪切应力以及高硬度无机非晶态陶瓷相SiOC的形成。该涂层的成功制备有望为高温工况下服役的零部件表面润滑防护提供理论依据及数据支持。

关键词：聚硅氮烷二硫化钼宽温域高温润滑耐磨涂层

基于主客体相互作用的水下自适应仿生胶黏剂的设计及性能研究

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摩擦学学报 2024年

作者：秦晨曦王玉璞杨灏裴小维马延飞周峰中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室中国科学院大学

水下胶黏剂在多个领域中有着巨大的应用潜力，以往报道的胶黏剂大都需要外界能量的触发实现水下固化，这很大程度上限制了其应用范围。因此，亟需开发1种能在水下自适应黏附的胶黏剂来扩展其应用的灵活性和实用性。为此，本文中报道了1... 详细信息

水下胶黏剂在多个领域中有着巨大的应用潜力，以往报道的胶黏剂大都需要外界能量的触发实现水下固化，这很大程度上限制了其应用范围。因此，亟需开发1种能在水下自适应黏附的胶黏剂来扩展其应用的灵活性和实用性。为此，本文中报道了1种以水为触发开关，通过金刚烷和β-环糊精的主客体作用在水下自适应组装形成稳定的包合物来提升内聚能，实现高强度水下黏附。这种合理的设计使胶黏剂可以在多种水环境(超纯水、酸和碱溶液、海水)中直接作业，并对多种基材表现出具有良好的润湿性和强大的黏合效果(纯水中黄铜基材上浸泡12 h后黏附强度达940.8 kPa)，且随时间延长黏附强度没有降低(15天后仍保持高强度)，同时表现出了杰出的可循环使用性(10次循环仍稳定)，将有助于减轻对海洋生态系统和环境的负担。这种原位水下自适应固化策略极大地提高了其在复杂环境下的应用便利性，将丰富新兴的水下胶黏剂领域。

关键词：水下黏附主客体相互作用自适应仿生胶黏剂贻贝

高强度、低摩擦脂质润滑水凝胶材料的构建及其摩擦行为研究

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摩擦学学报 2024年

作者：严小东陈凯陈琴张欣悦冯海燕冯存傲赵晓铎张德坤中国矿业大学材料与物理学院中国矿业大学化工学院中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室

关节软骨是人体关节部位承担支撑、缓冲以及润滑的重要组织。随着年龄的增长、先天性疾病和创伤等因素关节软骨会发生损伤及退化，最终会导致骨关节炎的发生，目前骨关节炎是世界上头号致残性疾病之一。然而，关节软骨周围几乎没有血管... 详细信息

关节软骨是人体关节部位承担支撑、缓冲以及润滑的重要组织。随着年龄的增长、先天性疾病和创伤等因素关节软骨会发生损伤及退化，最终会导致骨关节炎的发生，目前骨关节炎是世界上头号致残性疾病之一。然而，关节软骨周围几乎没有血管与神经组织，损伤后难以自愈。临床上，人工关节置换是治疗关节损伤最有效的方法之一，传统的人工关节材料主要为金属材料、陶瓷材料和高分子材料，接触方式主要为硬-硬接触、硬-软接触，植入人体后容易产生磨损，产生异物反应最终导致松动失效。受到天然关节表面软骨有效减缓冲击、降低磨损的启发，解决人工关节材料磨损、松动等问题的首要任务是构建高性能的软骨替代材料。水凝胶类似于生物软组织兼具固液两相特性，具有天然软骨微观结构相似性、高含水率、优异的生物相容性和稳定的理化性能等特性，已发展成为关节软骨最佳的替代材料。然而传统水凝胶的润滑性能和机械性能较差，限制了其在人工关节软骨替代材料领域的应用。本文中基于关节软骨非流体以及脂质润滑的特性，以二肉豆蔻酰磷脂酰胆碱(DMPC)脂质体为润滑相，将其引入PVA/PAA(聚乙烯醇/聚丙烯酸)水凝胶中，通过冷冻解冻、退火技术构建了具有优异机械强度、润滑性能的脂质体复合水凝胶。研究结果表明，脂质体复合水凝胶具有优异的机械强度(拉伸强度为10.4±1.2MPa、拉伸模量为4.1±0.8MPa、压缩强度9.5±1MPa、压缩模量为8.2±0.9MPa)和良好的抗疲劳性(100循环压缩下其最大应力也能保留首次循环应力的93%)。此外，脂质体复合水凝胶表面存在脂质囊泡小球，显著降低了水凝胶的摩擦系数(0.049)，并且在很宽滑动速度、法向载荷下具有良好的润滑。润滑性能的增强主要是由于水凝胶中的脂质在载荷的作用下暴露在凝胶表面，随着时间的延长润滑脂就会扩散到整个水凝胶接触区域，形成脂质边界层通过水合润滑机制降低了摩擦。因此，本研究为构建高强度以及低摩擦仿软骨材料开辟了1条新途径，为软骨置换和人工关节提供潜在的应用。

关键词：水凝胶高强度仿生软骨脂质润滑生物摩擦学

手性P,N,N-配体/钯催化的不对称烯丙基取代反应

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有机化学 2024年第1期44卷 282-290页

作者：秦浩侯传金梁丁化何心伟李玲胡向平大连工业大学轻工与化学工程学院辽宁大连116034 安徽师范大学功能分子固体教育部重点实验室安徽芜湖241000 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

P,N,N-配体是近年来发展起来的在不对称催化反应中具有广泛应用的一类手性配体.将手性P,N,N-配体应用于钯催化不对称烯丙基取代反应研究.结果表明,在较温和条件下,含C、N和O的各类亲核试剂均能顺利发生反应,获得良好的产率和对映选择性... 详细信息

P,N,N-配体是近年来发展起来的在不对称催化反应中具有广泛应用的一类手性配体.将手性P,N,N-配体应用于钯催化不对称烯丙基取代反应研究.结果表明,在较温和条件下,含C、N和O的各类亲核试剂均能顺利发生反应,获得良好的产率和对映选择性(产率高达97%,93%ee).

关键词： P,N,N-配体不对称烯丙基取代钯

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MXene在钠离子电池负极中的研究进展

复合材料学报 2024年

作者：胡妙棱王玲李珊珊延卫西安交通大学环境科学与工程系西安市固体废物资源化利用重点实验室

钠离子电池是近年来热门研究的二次离子电池之一，具有成本低、资源丰富的优点。但钠的原子质量和离子半径较大，导致钠离子电池结构形变，影响其电化学性能。MXene是一种新型的二维层状结构材料，具有高导电性、高可塑性、高耐腐蚀性... 详细信息

钠离子电池是近年来热门研究的二次离子电池之一，具有成本低、资源丰富的优点。但钠的原子质量和离子半径较大，导致钠离子电池结构形变，影响其电化学性能。MXene是一种新型的二维层状结构材料，具有高导电性、高可塑性、高耐腐蚀性和大比表面积的特性，在钠离子电池中具有广泛的应用。但MXene作为电极材料时，由于层间的范德华力使得片层易再次堆叠，从而减少了表面活性位点，加长了离子扩散路径，进而影响了钠离子电池的比容量和倍率性能。本文综述了MXene材料在钠离子电池负极中的研究进展，介绍了MXene材料的基本性质和制备方法，详细论述了MXene材料优化改性的方法和储钠机制，总结了MXene在钠离子电池负极实际应用中面临的困难和挑战，并展望了MXene材料进一步发展的方向，希望对MXene材料的实际应用有所启发。

关键词： MXene 电化学储能电极材料钠离子电池储钠机制

维生素C添加剂改善纯红锡基钙钛矿电致发光性能

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发光学报 2024年第4期45卷 525-533页

作者：石俊俊白雯昊王若楠宣曈曈解荣军厦门大学材料学院福建省表界面工程与高性能材料重点实验室福建厦门361005 厦门大学深圳研究院广东深圳518000 固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

铅基钙钛矿发光二极管(PeLED)具有发光可调、高亮度、高效率、宽色域、低成本、可溶液加工等优点,有望应用于固态照明、超高清显示和光通讯等领域。然而,铅基钙钛矿的毒性较大,对人体和环境均有危害,不符合可持续发展理念。纯红二维苯... 详细信息

铅基钙钛矿发光二极管(PeLED)具有发光可调、高亮度、高效率、宽色域、低成本、可溶液加工等优点,有望应用于固态照明、超高清显示和光通讯等领域。然而,铅基钙钛矿的毒性较大,对人体和环境均有危害,不符合可持续发展理念。纯红二维苯乙基碘化锡(PEA_(2)SnI_(4))钙钛矿具有超高色纯度、超宽色域(接近Rec.2020标准)、环境友好等优势,有望成为下一代显示用红色发光材料。但是,与铅基钙钛矿相比,锡基钙钛矿薄膜的生长速度较快,导致其薄膜的质量较差,并且Sn^(2+)离子容易氧化成Sn^(4+),产生非辐射复合。基于PEA_(2)SnI_(4)制备的纯红光PeLED的发光性能较差,远落后于铅基PeLED器件。本文发现了一种维生素C多功能添加剂,可降低锡基钙钛矿结晶,从而改善薄膜质量。同时,维生素C的还原性可有效抑制Sn^(2+)氧化成Sn^(4+)。因此,维生素C的添加显著降低了锡基钙钛矿薄膜的陷阱密度并抑制了非辐射复合率。添加剂的协同作用显著提升了纯红光PeLED的发光性能,其最大亮度由67.6 cd/m^(2)提高至513.6 cd/m^(2),最大外量子效率由0.2%提高至0.68%。该研究工作表明了基于PEA_(2)SnI_(4)的纯红光PeLED在显示领域的潜在应用价值,也为设计与制备高效锡基钙钛矿发光材料与器件提供了思路。

关键词：纯红光钙钛矿电致发光发光二极管

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电子结构与物性计算前沿与展望

中国科学：物理学、力学、天文学 2024年第4期54卷 19-24页

作者：向红军万贤纲复旦大学物理学系上海200438 南京大学物理学院南京210093

凝聚态体系指的是由大量粒子组成并且粒子间有很强相互作用的系统.常见的凝聚态物质包括固体和液体,其物理性质的理解对于解释实验现象和设计新凝聚态材料具有重要意义.从电子结构计算出发,人们可以理解和预测凝聚态物质的原子结构、电... 详细信息

凝聚态体系指的是由大量粒子组成并且粒子间有很强相互作用的系统.常见的凝聚态物质包括固体和液体,其物理性质的理解对于解释实验现象和设计新凝聚态材料具有重要意义.从电子结构计算出发,人们可以理解和预测凝聚态物质的原子结构、电学性质、热学性质、磁学性质、光学性质等重要特性.本文将介绍电子结构与物性计算研究方向在超导电性、拓扑物态、铁电性、强关联磁性体系、输运性质、光学性质等方面的研究进展,并展望电子结构与物性计算的两个新兴方向:强场与物质相互作用的计算和模拟、人工智能方法的应用.

关键词：计算物理电子结构物理性质

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石墨烯负载单原子Mo上合成气催化转化机理:碳组分和Mo-C作用的影响

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 101-110页

作者：孔雪张海平夏文生张庆红万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子M... 详细信息

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关,然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂,使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难,因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义.本文采用密度泛函理论(DFT)计算研究了单原子Mo负载在无缺陷石墨烯(Mo/pri-graphene)和单碳空位石墨烯(Mo/sv-graphene)上合成气转化制醇的反应机理,以探究碳组分对钼基催化剂上C—O活化的调控作用.结果表明,具有较弱Mo-C作用的Mo/pri-graphene和具有较强Mo-C作用的Mo/sv-graphene上的合成气转化机理存在明显差别.Mo/pri-graphene上最优途径为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(3)O→CH_(3)/CH_(4),物种CH_(3)O因转化为CH_(3)/CH_(4)的活化自由能垒偏高而具有一定的稳定性;Mo/sv-graphene上最优途径则为CO→HCO→CH_(2)O→CH_(2)OH→CH_(3)OH/CH_(3)(CH_(4)),共存的产物CH_(3)OH和CH_(3)(CH_(4))为后续的碳链增长提供了可能.Mo/sv-graphene上CO加氢反应的各基元步骤的活化自由能垒总体低于Mo/pri-graphene,其原因是Mo/sv-graphene与反应底物分子间的作用强度低于Mo/pri-graphene与底物分子的作用,Mo/sv-graphene中碳组分可以参与底物分子的活化与转化.因此,催化剂中的碳组分可以调控(和/或参与)底物分子与催化剂间的作用,继而改变反应的活性和选择性.

关键词：单原子钼/石墨烯合成气转化碳反应机理

探讨面向能源电化学的新一代表征方法——从工况表征到人工智能

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中国科学：化学 2024年第3期54卷 338-352页

作者：乔羽胡仁谷宇汤富杰罗思恒张海棠田景华程俊田中群厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新(嘉庚)实验室厦门361005

电化学科学与技术在新能源等领域扮演着日益重要的角色且面临巨大挑战,传统的原位和非原位表征方法难以满足具有大流量、高密度且动态变化的传荷、传能和传质的大型电化学能源器件的需求,无法全面获取有关各类界面结构与过程的能(量)–... 详细信息

电化学科学与技术在新能源等领域扮演着日益重要的角色且面临巨大挑战,传统的原位和非原位表征方法难以满足具有大流量、高密度且动态变化的传荷、传能和传质的大型电化学能源器件的需求,无法全面获取有关各类界面结构与过程的能(量)–时(间)–空(间)相关信息.本文在讨论谱学电化学发展脉络和分析非原位、原位和工况三类表征的本质性区别的基础上,展望面向新型电化学能源器件/系统的新一代工况表征实验和理论方法,建议着重发展可实时检测关键反应中间物/产物的谱学和传感技术,全面跟踪各个界面和体相的动态变化特别是它们之间的耦合与串扰,进而解析整个系统内相互关联的复杂机制;强调能源器件工况表征技术进一步与兴起的人工智能技术优势互补,将实现各类工况表征和检测模块与器件的工况调控部分的系统结合.通过人工智能辅助,快速获取并分析工况表征数据后及时反馈至器件/系统的控制中心后做出调控工作参数决定,实现器件在工况下的检测–解析–控制的全闭环模式.基于人工智能驱动,将原本数个分立且耗时低效的操作模块有机地合为一体,不仅可优化系统和获取大量数据,而且有望指导生成全新的电化学能源器件,发展为未来研究范式,为发展能源电化学、化学测量学和界面科学乃至建立系统电化学等新方向提供新途径.

关键词：能源电化学谱学电化学工况检测人工智能系统电化学

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