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电化学谱学表征方法的应用与发展

物理化学学报 2024年第3期40卷 1-19页

作者：朱越洲王琨郑世胜汪弘嘉董金超李剑锋厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 北京大学深圳研究生院新材料学院广东深圳518000

经历两个多世纪的发展,电化学表征方法的理论和实验研究不断完善,在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现,填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的... 详细信息

经历两个多世纪的发展,电化学表征方法的理论和实验研究不断完善,在表界面精细结构表征、电化学反应机理研究等方面起到重要作用。电化学谱学表征技术的出现,填补了传统电化学表征方法在分子水平上鉴定电化学反应活性位点及中间物种的空白。本文总结了近年来红外光谱(IR)、表面增强拉曼光谱(SERS)及和频振动光谱(SFG)三种经典分子振动光谱电化学表征技术的研究进展。首先介绍了三种光谱的基本原理和电化学联用电解池的设计,然后从基础电化学理论出发,介绍其在模型单晶体系及界面水机理研究中的应用,进一步重点介绍了其在锂离子电池和燃料电池领域的相关研究进展,最后展望了电化学谱学表征技术的未来发展方向。

关键词：光谱电化学傅里叶变换红外光谱表面增强拉曼光谱和频振动光谱

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集成微腔光梳产生与应用

科学通报 2024年第12期69卷 1526-1527页

作者：程亚薛晓晓华东师范大学物理与电子科学学院上海200241 清华大学电子工程系北京100084

光学频率梳简称为光频梳或光梳,其光谱包含一系列频率严格等间距的谱线,非常像人们日常生活中的梳子,故而得名[1].光梳技术在21世纪初兴起,最早在光频率精密测量中作为倍频链的替代方案而被提出.相对于倍频链,光梳大大降低了系统的复杂... 详细信息

光学频率梳简称为光频梳或光梳,其光谱包含一系列频率严格等间距的谱线,非常像人们日常生活中的梳子,故而得名[1].光梳技术在21世纪初兴起,最早在光频率精密测量中作为倍频链的替代方案而被提出.相对于倍频链,光梳大大降低了系统的复杂度和体积,成为光学频率综合、光原子钟、精密光谱测量等领域的重要工具.在光梳技术发展史上,最被人津津乐道的事情可能是2005年Hänsch和Hall因此而获得诺贝尔物理学奖[2].发展至今,光梳系统的构建技术已经比较成熟,也有一些商用化的产品.其中所使用的种子光源主要包括光纤锁模激光器和固体锁模激光器两类.然而,光梳系统的总体积和功耗仍然较高,应用场景目前仍然主要局限在实验室中.因此,实现光梳的集成化和小型化,使其走出实验室成为大家追求的下一步目标.

关键词：锁模激光器倍频链光频率光梳诺贝尔物理学奖光频梳光学频率梳替代方案

像差预补偿的铌酸锂晶体内部激光直写(特邀)

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激光与光电子学进展 2024年第11期61卷 1-7页

作者：王天新张勇固体微结构物理国家重点实验室江苏南京210093 南京大学现代工程与应用科学学院江苏南京210093 南京大学物理学院江苏南京210093

集成光电器件正由传统的二维构型向全空间维度发展,激光直写凭借其独特的三维加工优势在全维度光子芯片的发展中发挥了重要的作用。铌酸锂是近年来受到广泛关注的高性能光电材料,但由于界面间的大折射率失配引入像差,极大地影响了在铌... 详细信息

集成光电器件正由传统的二维构型向全空间维度发展,激光直写凭借其独特的三维加工优势在全维度光子芯片的发展中发挥了重要的作用。铌酸锂是近年来受到广泛关注的高性能光电材料,但由于界面间的大折射率失配引入像差,极大地影响了在铌酸锂晶体内部三维激光直写的精度。基于自适应光学原理的像差补偿技术可以对激光光束进行精确的波前控制,为实现聚焦光斑的像差校正提供了可行方案。针对铌酸锂内部进行三维激光加工的特点,由点扩散函数出发设计了对像差进行预补偿的理论模型,搭建了基于空间光调制器的像差预补偿激光加工系统,在实际测试中表征并对比了像差补偿后的结构加工效果。结果表明,优化像差补偿参数后,在铌酸锂表面以下110μm深度范围内获得了均匀性良好、无明显聚焦次点的激光改性结构。这一方案为在铌酸锂晶体内部实现高质量、全维度、大深度激光直写提供了可行性。

关键词：铌酸锂飞秒激光直写自适应光学像差校正泽尼克多项式

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基于色散型超构表面的集成光谱成像研究

光学学报 2024年

作者：张怡袁泉吴一凡何博平戈钦杨宇航郑晴月杨书杰吴非王漱明南京大学固体微结构物理国家重点实验室南京大学物理学院南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心

高光谱图像包含场景的二维空间信息和光谱信息，能对目标物体的物理本质特性进行更准确的探测，因此广泛应用于科学研究与工程应用的各个领域。为解决传统高光谱成像系统依赖光程换取分辨率而导致的光路复杂、成本高昂、体积庞大等问题... 详细信息

高光谱图像包含场景的二维空间信息和光谱信息，能对目标物体的物理本质特性进行更准确的探测，因此广泛应用于科学研究与工程应用的各个领域。为解决传统高光谱成像系统依赖光程换取分辨率而导致的光路复杂、成本高昂、体积庞大等问题，本研究提出了基于色散型超构表面的光谱成像系统。超构表面中的每个超构色散单元，都相当于一个小型的光谱仪，按照阵列排布实现快照式光谱成像。采用遗传算法对得到的图像进行光谱反演，拟合结果准确。最终在400～700 nm的可见光波段，实现了11个波长通道的光谱成像系统。本设计的紧凑结构、偏振不依赖特性和高光谱分辨率有利于集成到各种小型化终端设备中，对光谱仪的实际应用具有重要意义。

关键词：超构表面集成光谱成像宽带光谱仪

锆改性Cu/SiO_(2)催化剂催化3-羟基丙酸甲酯选择性加氢

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化工进展 2024年第3期43卷 1328-1341页

作者：李伟杰康金灿张传明林丽娜李昌鑫朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了锆(Zr)改性的Cu/SiO_(2)催化剂,用于3-羟基丙酸甲酯(3-HMP)气相加氢制1,3-丙二醇(1,3-PDO)。采用比表面积及孔分布测试、XRD、ICP-OES、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、CO_(2)-TPD、FTIR、TGDTG、HRTEM、XPS和AES等手段对催化剂进行了详细表征,发现Zr物种的加入使得Cu和Zr物种之间发生了强相互作用,产生了较多的层状硅酸铜,在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,促进铜物种的分散,且在电子调控方面提高了Cu^(+)的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,在相同反应条件下,Zr掺杂量为0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出更高的催化性能,获得3-羟基丙酸甲酯转化率为96.0%和1,3-丙二醇选择性为84.3%,1,3-PDO的总收率达80.9%。这是目前在高液时空速0.10h^(-1)的条件下取得的最佳结果。

关键词： 3-羟基丙酸甲酯加氢 1,3-丙二醇铜/二氧化硅 Zr改性

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太阳能光(电)催化固氮研究进展（英文）

电化学(中英文) 2024年第3期 4-26页

作者：马俊博林生林志群孙岚林昌健固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学化学和生物分子工程系新加坡国立大学

氨(NH3)是一种现代社会必需的化学物质。目前,工业上合成NH3仍然采用的是Haber-Bosch过程,即以H2和N2为反应物在铁基催化剂的作用下于高温(400-600℃)高压(20-40Mpa)下将N2转化为NH3。然而,其效率只有10%-15%,同时造成大量的能源消耗,而... 详细信息

氨(NH3)是一种现代社会必需的化学物质。目前,工业上合成NH3仍然采用的是Haber-Bosch过程,即以H2和N2为反应物在铁基催化剂的作用下于高温(400-600℃)高压(20-40Mpa)下将N2转化为NH3。然而,其效率只有10%-15%,同时造成大量的能源消耗,而且CO2排放不可避免。开发构建可持续发展的清洁友好的新能源体系是解决能源危机和环境污染问题、实现碳达峰和碳中和的关键战略。半导体光(电)催化固氮可以利用绿色无污染的太阳能制取重要的基础化工原料氨,有望代替传统的化工制氨工艺,解决其能源消耗严重和环境污染的问题。本文概述了光(电)催化固氮反应及其影响因素、光催化、电催化和光电催化固氮反应实验装置与基本特征、光(电)催化固氮反应催化剂研究进展、光电催化固氮反应机理,着重论述了半导体光催化剂、光(电)催化固氮体系以及光催化固氮机理的最新进展,并对太阳能光催化固氮技术加以评述和展望。

关键词：太阳能光(电)催化固氮

改进遗传算法嵌入经典分类算法实现润滑油添加剂微小量多种类同步识别

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光谱学与光谱分析 2024年第3期44卷 744-750页

作者：夏延秋谢培元 NAY MIN AUNG 张涛冯欣华北电力大学能源动力与机械工程学院北京102206 中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室甘肃兰州730000

在润滑油中加入微少量添加剂就能使润滑油获得某种新的特性或改善润滑油中已有的某些特性的性质。针对机械设备润滑油中微小量添加剂多种类识别问题,基于python语言进行模型建立,采用基础油PAO-10和三种商用润滑油添加剂T321、 T534、 T... 详细信息

在润滑油中加入微少量添加剂就能使润滑油获得某种新的特性或改善润滑油中已有的某些特性的性质。针对机械设备润滑油中微小量添加剂多种类识别问题,基于python语言进行模型建立,采用基础油PAO-10和三种商用润滑油添加剂T321、 T534、 T307按照不同比例配制了8种不同样本。采用Thermo Scientific Nicolet iS5型傅里叶变换红外光谱仪采集了样本4 000~400 cm^(-1)范围附近的中红外光谱信息,并对样本中红外光谱数据采用Min-Max归一化进行预处理。使用两种经典分类算法,包括一对多支持向量机(OVR SVMs)、随机森林(RF),嵌入遗传算法(GA)实现中红外光谱特征波段筛选。为避免GA收敛过快和易陷入局部最优解,对GA的选择算子进行了改进,形成基于局部搜索算子的遗传算法(LGA),从而建立多类别分类模型的构建方法。结果显示:嵌入GA筛选波段后的新模型的种类识别准确率从利用经典分类算法对原始波长数据的OVR SVMs(83.33%)、 RF(87.50%)提升至OVR SVMs+GA(100%)、 RF+GA(100%);而嵌入LGA的新模型在保持原模型高准确率的情况下,RF+LGA筛选得到的特征区间长度为原光谱数据长度的36.7%,并且与添加剂物质的红外吸收峰有很好的对应情况。新模型不仅适用于只含单一添加剂的情况,对含有两种及两种以上添加剂的同步识别仍然具有近100%的较高识别率。表明所构建模型可以有效实现微小量润滑油添加剂的快速、准确、多种类同步识别。

关键词：润滑油添加剂中红外光谱经典分类算法改进遗传算法特征波段筛选

Al_(2)O_(3)负载Pt基催化剂表面动态变化的谱学研究

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分子催化（中英文） 2024年第1期38卷 7-16,I0001页

作者：何念秋郑燕萍陈明树厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子... 详细信息

明确多相催化剂表面在反应过程的动态变化对催化剂的优化、设计有重要意义.我们通过控制Pt的不同负载量制备了一系列Al_(2)O_(3)负载的Pt/Al_(2)O_(3)催化剂,利用X-射线衍射、X-光电子能谱、球差扫描电镜、CO-探针的红外光谱、低能离子散射谱、程序升温氧化和拉曼光谱等研究Pt/Al_(2)O_(3)的表面结构和反应过程中的变化,以丙烷直接脱氢(PDH)反应为探针,考察反应过程存在“诱导”期的表面动态变化,特别是表面积碳、表面形貌、活性位点等的演化.进而与其催化反应性能关联,发现Pt纳米粒子(NP)和团簇上丙烷易深度脱氢或断裂C-C键生成CH_(4)的同时形成积碳、随后失去活性;而孤立的Pt单原子位点(SAC)上不易生成积碳、是丙烯生成的关键活性位.

关键词：表面动态过程原位表征丙烷脱氢 Pt基催化剂单原子催化剂

镧改性Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯高效加氢催化性能研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 131-139页

作者：张传明李伟杰康金灿林丽娜李昌鑫李林才邹昊宇朱红平厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)... 详细信息

采用蒸氨法制备了镧(La)改性的负载型铜硅(Cu/SiO_(2))催化剂,并对其乙酸甲酯(MeOAc)气相加氢制乙醇(EtOH)的催化性能进行了研究。采用N2吸附-脱附(N2adsorption-desorption)、X射线粉末衍射(XRD)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、高分辨透射电镜(HRTEM)、光电子能谱(XPS)和原子发射光谱仪(AES)等手段对催化剂进行了的表征,发现La物种的加入产生了较多的层状硅酸铜,增强了Cu和La物种之间的相互作用。La物种的加入在结构方面提高了催化剂的比表面积,降低了铜物种的粒径,提高了铜物种的分散度;在电子还原调控方面提高了Cu+的含量,增强了催化剂吸附酰基和甲氧基的能力。与未改性的Cu/SiO_(2)催化剂相比,镧改性后Cu/SiO_(2)催化剂的乙酸甲酯加氢性能得到大幅提升;其中La掺杂量0.5%的Cu/SiO_(2)催化剂表现出最佳的催化性能,乙酸甲酯转化率达98.5%,乙醇的总收率为97.0%。

关键词：乙酸甲酯加氢乙醇 Cu/SiO_(2) La改性

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