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基于苯磺酸配体构筑的Cu(Ⅱ)配合物的合成、表征及催化性能

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高等学校化学学报 2024年第10期45卷 9-18页

作者：王鑫祁金阳杨瑞杰宋志国王敏渤海大学化学与材料工程学院锦州121013

以三水合硝酸铜、对甲基苯磺酸钠(p-CH_(3)C_(6)H_(4)SO_(3)Na)和咪唑(Im)为原料,利用溶剂热合成法制备了配合物Cu(Im)_(4)(p-CH_(3)C_(6)H_(4)SO_(3))_(2).通过单晶X射线衍射分析、红外光谱、热重分析、氮气吸附/脱附分析及粉末X射线... 详细信息

以三水合硝酸铜、对甲基苯磺酸钠(p-CH_(3)C_(6)H_(4)SO_(3)Na)和咪唑(Im)为原料,利用溶剂热合成法制备了配合物Cu(Im)_(4)(p-CH_(3)C_(6)H_(4)SO_(3))_(2).通过单晶X射线衍射分析、红外光谱、热重分析、氮气吸附/脱附分析及粉末X射线衍射分析对其进行了表征.由单晶X射线衍射分析可知,该配合物的中心Cu^(2+)与2个对甲基苯磺酸根中的O原子和4个咪唑的N原子配位,通过分子间氢键作用力形成了三维网状结构.以Knoevenagel缩合反应为探针对配合物的催化性能进行了考察,结果表明,该配合物在Knoevenagel缩合反应中具有酸碱协同催化作用,反应时间短,产品产率高,且催化剂可多次重复使用.最后,通过密度泛函理论(DFT)对Cu(Im)_(4)(p-CH_(3)C_(6)H_(4)SO_(3))_(2)、苯甲醛和丙二腈进行了量化计算,预测了活性位点和反应位点;并利用X射线光电子能谱进行了验证,进而推测出可能的催化作用机理.

关键词：苯磺酸配合物 Knoevenagel缩合反应酸碱协同催化密度泛函理论催化机理

上转换发光纳米材料对钙钛矿太阳能电池迟滞效应和离子迁移动力学的影响

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无机材料学报 2024年第4期39卷 359-366,I0001,I0002页

作者：于嫚高荣耀秦玉军艾希成西安航空学院材料工程学院西安710077 中国人民大学化学系北京100872

迟滞效应是影响钙钛矿太阳能电池性能和稳定性的重要问题,离子迁移和由此产生的界面离子积累是引起迟滞效应最重要的原因之一。本研究采用上转换发光纳米材料(Upconversion Luminescent Nanoparticles,UCNP)修饰电子传输层/钙钛矿活性... 详细信息

迟滞效应是影响钙钛矿太阳能电池性能和稳定性的重要问题,离子迁移和由此产生的界面离子积累是引起迟滞效应最重要的原因之一。本研究采用上转换发光纳米材料(Upconversion Luminescent Nanoparticles,UCNP)修饰电子传输层/钙钛矿活性层的界面及本征钙钛矿活性层,系统探究了UCNP对钙钛矿的形貌、结构、光谱/光电性能和离子迁移动力学的影响。结果表明:钙钛矿活性层经过UCNP修饰后器件的光电转换效率(Power Conversion Efficiency,PCE)最佳(16.27%),而且迟滞因子(Hysteresis Factor,HF)得到显著改善(0.05)。进一步采用回路切换瞬态光电技术系统探究了钙钛矿太阳能电池不受光生载流子干扰的离子迁移动力学过程,证明UCNP在光电转换过程中起到抑制离子累积和迁移的双重作用:一方面UCNP可以形成阻隔层,阻碍离子累积;另一方面,UCNP可以在退火过程中进入到钙钛矿体相晶界处,阻碍离子迁移,使恢复电压从0.43 V降低到0.28 V。极化诱导缺陷态模型解释了离子-载流子相互作用机制,阐释了UCNP抑制钙钛矿光伏器件迟滞效应的机理。本研究可以为调控钙钛矿太阳能电池迟滞提供一种有效的解决方案。

关键词：上转换发光纳米材料钙钛矿太阳能电池迟滞效应离子迁移

硝酸镧含量对锌铝涂层组织结构和耐蚀性的影响

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腐蚀与防护 2024年第4期45卷 21-25页

作者：李红玲新乡学院化学与材料工程学院新乡453000

以稀土硝酸镧为添加剂,用硅烷钝化液代替铬酐,通过添加不量的硝酸镧制备了水性无铬锌铝涂层。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)分析、中性盐雾试验和极化曲线等对含硝酸镧涂层试样的结构和性能进行了评价。结果表明:... 详细信息

以稀土硝酸镧为添加剂,用硅烷钝化液代替铬酐,通过添加不量的硝酸镧制备了水性无铬锌铝涂层。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)分析、中性盐雾试验和极化曲线等对含硝酸镧涂层试样的结构和性能进行了评价。结果表明:含5g/L硝酸镧(指其在B组分中的质量浓度)涂层试样的耐蚀性最好,适量的镧盐可以改善涂层结构,使涂层均匀致密;硝酸镧钝化处理可以显著降低涂层试样的腐蚀电流,提高腐蚀电位,抑制腐蚀速率,提高涂层的耐蚀性。硝酸镧也可以作为物理屏障,阻止腐蚀介质渗透到涂层中,但它不改变极化曲线的形状。水性无铬锌铝涂层中硝酸镧的最佳用量为5g/L。

关键词：硝酸镧无铬锌铝涂层微观结构耐蚀性钝化机制

谷氨酸对亮蓝与牛血清白蛋白作用机制影响的光谱学研究

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食品工业科技 2024年

作者：李纯王俊茜赵刚渤海大学化学与材料工程学院

为了了解谷氨酸（Glu）对食品添加剂亮蓝（BB）与载体蛋白之间结合机制的影响，本文从结合作用力、结合距离、结合位点，以及蛋白质构象变化等方面研究了Glu 存在时BB与牛血清白蛋白（BSA）之间的相互作用机制。实验结果表明，BB通过静... 详细信息

为了了解谷氨酸（Glu）对食品添加剂亮蓝（BB）与载体蛋白之间结合机制的影响，本文从结合作用力、结合距离、结合位点，以及蛋白质构象变化等方面研究了Glu 存在时BB与牛血清白蛋白（BSA）之间的相互作用机制。实验结果表明，BB通过静态猝灭的方式猝灭BSA的内源荧光，但在Glu存在下，BB对BSA的荧光猝灭常数会由（8.31±0.52）×104L·mol-1减小至（5.43±0.04）×104L·mol-1，结合常数由（1.35±0.04）×105L·mol-1减小至（3.81±0.20）×104L·mol-1，即Glu削弱了BB与BSA的结合。此外，Glu还会缩短BB与BSA之间的结合距离（由3.49±0.02 nm变为3.45±0.04 nm），减小BB对BSA二级结构的改变（α-螺旋含量由36.09%±0.01%变为42.14%±0.01%），即Glu在一定程度上阻止了BB对BSA构象的干扰。

关键词：亮蓝牛血清白蛋白谷氨酸作用机制

配合物Cd（Im）（p-CH、CHSO）（HO）的合成结构及催化性能

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河北大学学报(自然科学版) 2024年

作者：杨瑞杰祁金阳张迎春史燚威王敏渤海大学化学与材料工程学院

以四水合硝酸镉、对甲基苯磺酸钠和咪唑为原料,利用溶剂热合成法制备了Cd（Im）2（p-CH3C6H4SO3）2（H2O）2.通过X线单晶衍射法、红外光谱法、热重分析法、X线粉末衍射法对其进行表征.X线单晶衍射法测定其晶体结构,结果表明Cd（Im）2（p... 详细信息

以四水合硝酸镉、对甲基苯磺酸钠和咪唑为原料,利用溶剂热合成法制备了Cd（Im）2（p-CH3C6H4SO3）2（H2O）2.通过X线单晶衍射法、红外光谱法、热重分析法、X线粉末衍射法对其进行表征.X线单晶衍射法测定其晶体结构,结果表明Cd（Im）2（p-CH3C6H4SO3）2（H2O）2属于单晶斜系的Pca21空间群,其晶胞参数为a=28.613（5）?,b=5.804 9（10）?,c=15.443（3）?,α=90°,β=90°,γ=90°,V=2565.0（8） 10?3,Z=4.红外光谱法验证了其组成结构,热重分析法证明其稳定性较好,X线粉末衍射法说明该配合物的纯度较高.并以Knoevenagel反应为例,考察了Cd（Im）2（p-CH3C6H4SO3）2（H2O）2的催化性能,实验结果表明,该配合物在催化Knoevenagel反应时,很大程度上缩短了反应时间、提高了产物产率,重复使用3次仍有较好的催化活性.

关键词：苯磺酸镉配合物晶体结构 Knoevenagel反应催化性能

双吡啶双酰胺配体构筑的钴配合物的合成、结构及光催化性能研究

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人工晶体学报 2024年第10期53卷 1791-1797页

作者：徐智祥安志烜李玉瑶孙畅李晓慧渤海大学化学与材料工程学院

本文以半刚性的双吡啶双酰胺配体（E）-4,4′-（乙烯-1,2-二基）双-（3-吡啶基）苯甲酰胺（EDPB）作为有机连接体，在溶剂热条件下使其与CoCl2进行自组装，合成了一例新的钴配合物[Co（EDPB）Cl2]。通过单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、... 详细信息

本文以半刚性的双吡啶双酰胺配体（E）-4,4′-（乙烯-1,2-二基）双-（3-吡啶基）苯甲酰胺（EDPB）作为有机连接体，在溶剂热条件下使其与CoCl2进行自组装，合成了一例新的钴配合物[Co（EDPB）Cl2]。通过单晶X射线衍射、粉末X射线衍射、红外光谱、热重分析、固体紫外可见漫反射光谱等技术对该配合物进行了结构和性能测试。结果表明，在该配合物中，中心Co（Ⅱ）原子呈现四配位模式，并通过EDPB配体连接成一维链状结构。该配合物展现出优异的可见光吸收性能，对Cr（Ⅵ）还原反应展现出优异的非均相催化活性，反应60 min时Cr（Ⅵ）的还原率达到97.9%。探究了[Co（EDPB）Cl2]配合物对光催化Cr（Ⅵ）还原反应的循环使用性，其至少可循环使用5次而不发生活性降低，证明其优异的循环稳定性。

关键词：钴配合物双吡啶双酰胺配体溶剂热合成光催化 Cr(Ⅵ)还原

来源：博看期刊

Sn助剂调控Co/ZrO催化剂用于CO选择性加氢制CO

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低碳化学与化工 2024年

作者：袁金标陈杰胥月兵刘冰刘小浩江南大学化学与材料工程学院

将CO2通过逆水煤气变换（RWGS）反应转化为CO能够有效缓解因CO2排放引发的环境问题，然而CO2的有效活化以及抑制副产物CH4的生成是RWGS反应的关键难点。将不同含量（质量分数，下同）的Sn引入5Co/ZrO2（Co含量为5%）中进行修饰，制备了5... 详细信息

将CO2通过逆水煤气变换（RWGS）反应转化为CO能够有效缓解因CO2排放引发的环境问题，然而CO2的有效活化以及抑制副产物CH4的生成是RWGS反应的关键难点。将不同含量（质量分数，下同）的Sn引入5Co/ZrO2（Co含量为5%）中进行修饰，制备了5Cox Sn/ZrO2（x=1、3或5，分别对应Sn的含量为1%、3%或5%）催化剂，并对5Co/ZrO2和5Cox Sn/ZrO2的催化CO2加氢反应性能评价过程中的各项实验参数进行了调节和筛选，用于探究Sn助剂对活性组分以及催化性能的影响。其中，5Co5Sn/ZrO2具有最佳的RWGS催化性能，其在600°C下预还原2 h后，在反应温度为500℃，压力为0.1 MPa，体积空速为36000 mL/（g·h）的反应条件下，CO2转化率达到11.9%,CO选择性为99.4%。采用XRD、H2-TPR和H2-TPD等表征方法综合分析了Sn助剂在CO2加氢反应过程中的作用。结果表明，Sn助剂的引入将CO2加氢反应从甲烷化调控为RWGS反应。经过还原预处理后，Sn与Co物种形成了Co-Sn合金，新的活性位点降低了催化剂表面吸附CO2、H2和CO的性能。与5Co/ZrO2相比，5Co5Sn/ZrO2的H2吸附和活化性能减弱，CO2和CO吸附量大幅降低，抑制了CO2加氢的活性及深度加氢行为，使得催化剂的催化性能降低，CH4选择性降低，CO选择性升高至约100%。

关键词： CO 加氢 RWGS 选择性转换 Co-Sn合金化学吸附

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基于土壤宏基因组的聚磷酸激酶的筛选与鉴定

食品与发酵工业 2024年第2期50卷 254-261页

作者：章素平高森浩李王馨月张锦豪杨诗韵尤忠毓嘉兴南湖学院新材料工程学院浙江嘉兴314001 嘉兴大学生物与化学工程学院浙江嘉兴314001

聚磷酸激酶(polyphosphate kinase,PPK)是一类磷酸基团转移酶,能催化磷酸基团在ATP与多聚磷酸之间的转移反应,可用于生物催化过程中的ATP再生,基于PPK的ATP再生系统已成为生物催化领域的研究热点之一。该研究旨在利用序列驱动的宏基因... 详细信息

聚磷酸激酶(polyphosphate kinase,PPK)是一类磷酸基团转移酶,能催化磷酸基团在ATP与多聚磷酸之间的转移反应,可用于生物催化过程中的ATP再生,基于PPK的ATP再生系统已成为生物催化领域的研究热点之一。该研究旨在利用序列驱动的宏基因组技术,从土壤宏基因组中挖掘新型的PPK基因。根据文献报道的PPK氨基酸序列保守区域,设计简并引物,以土壤宏基因组DNA为模板进行PCR扩增,筛选到一条来源于Serratia marcescens的PPK编码基因,该基因包含一个2064 bp的开放阅读框,编码一个由687个氨基酸组成的蛋白(SmPPK)。多重序列比对发现SmPPK与Escherichia coli来源的PPK具有较高的序列一致性(87.9%)。系统发育树分析表明,SmPPK与Serratia nevei、Gibbsiella quercinecans等来源的PPK在同一分支上,同属于PPK1家族。同源建模结果显示,SmPPK由4个结构域组成典型的L型空间结构,其活性中心主要由His433、Asp468、His590和Glu621组成。将SmPPK基因与pET 28a连接后转化至*** BL21(DE3)中,经IPTG诱导,SDS-PAGE电泳显示在80 kDa处存在明显的蛋白表达条带,与理论分子质量一致。酶活性检测显示,SmPPK可以在多聚磷酸钠的存在下,实现ATP的合成,其最高产率为46.5%。利用SmPPK构建ATP再生系统与灵菌红素缩合酶PigC耦合,成功实现灵菌红素类似物的合成。该研究的开展为ATP依赖的生物催化过程提供了构建ATP再生系统的新酶源。

关键词：聚磷酸激酶宏基因组序列筛选重组表达 ATP再生

婴幼儿护肤品中违禁激素丙酸氯倍他索的荧光渐变型比色分析

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光谱学与光谱分析 2024年第6期44卷 1636-1639页

作者：许春华张惠煊孙毓唐楷臻徐银娟赵媛江南大学化学与材料工程学院合成与生物胶体教育部重点实验室江苏无锡214122

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛... 详细信息

丙酸氯倍他索(CP)是一种糖皮质激素,可用于治疗湿疹、银屑病等皮肤病。婴幼儿长期频繁使用含CP的护肤品可能会导致严重的健康隐患。CP属化妆品禁添加组分,急需开发一种快速、简单护肤品中违禁激素CP的检测方法。通过橙色发光全无机钙钛矿量子点(CsPbBr 1.5 I 1.5 QDs)和CP之间发生的卤素交换反应,荧光信号发生蓝移,偏移波长与CP浓度之间呈良好的线性关系,实现婴幼儿护肤品中CP含量的快速检测,检出限为0.2 mmol·L^(-1),检测时间为10 min。开发了用于婴幼儿护肤品中CP检测的荧光比色卡,可快速、准确、简便地用于婴幼儿护肤品中CP含量的检测。

关键词：荧光光谱婴幼儿护肤品丙酸氯倍他索全无机钙钛矿量子点荧光比色分析