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甲苯催化氧化研究进展

工程科学学报 2024年第7期46卷 1286-1299页

作者：杨金苹江云朋楚培齐陶进雄王治伟戴洪兴刘雨溪邓积光北京工业大学材料科学与工程学院北京100124

挥发性有机污染物(VOCs)作为空气污染物的主要成分之一,也是形成细颗粒物和臭氧的重要前体物. VOCs来源广泛,涉及石油化工、汽车制造、纺织等多个行业.甲苯作为一种典型的VOCs,对人体健康造成严重危害;同时,其具有稳定的芳环结构、不易... 详细信息

挥发性有机污染物(VOCs)作为空气污染物的主要成分之一,也是形成细颗粒物和臭氧的重要前体物. VOCs来源广泛,涉及石油化工、汽车制造、纺织等多个行业.甲苯作为一种典型的VOCs,对人体健康造成严重危害;同时,其具有稳定的芳环结构、不易降解,对其治理迫在眉睫.在众多处理技术中,催化氧化技术可以在低温下将其完全转化成二氧化碳和水,该技术的核心是开发出高活性、高稳定性、抗水抗硫性强的催化剂.因此,本文综述了近几年贵金属催化剂、过渡金属氧化物催化剂、尖晶石型复合氧化物催化剂、钙钛矿型复合氧化物催化剂和金属有机骨架基催化剂等催化氧化甲苯的研究进展,并对其反应机理和动力学进行了讨论,以期帮助开发用于将甲苯完全氧化或者选择性氧化的高效催化材料.

关键词：甲苯挥发性有机物催化剂催化氧化反应机理

选区激光熔化成形2%TiB_(w)/TA15复合材料的显微组织与性能

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中国有色金属学报 2024年第4期34卷 1164-1178页

作者：贾畅颖安琦王存玉张芮崔丽华陈润孙枫泊黄陆军耿林哈尔滨工业大学材料科学与工程学院哈尔滨150000

本文通过选区激光熔化成形技术(Selective laser melting,SLM)制备原位自生2%(体积分数)TiB_(w)/TA15钛基复合材料,探究激光功率和扫描速率对该复合材料的显微组织和室温/高温力学性能的影响规律,并揭示其强化机理。结果表明:SLM-2%TiB_... 详细信息

本文通过选区激光熔化成形技术(Selective laser melting,SLM)制备原位自生2%(体积分数)TiB_(w)/TA15钛基复合材料,探究激光功率和扫描速率对该复合材料的显微组织和室温/高温力学性能的影响规律,并揭示其强化机理。结果表明:SLM-2%TiB_(w)/TA15复合材料中存在孔隙缺陷,其数量随激光功率的降低和扫描速率的增大而增加。该复合材料基体由一定生长方向的原始柱状β晶和细小层片状α相组成,TiB晶须呈弥散分布;其抗拉强度随激光功率的增大而减小,随扫描速率的增大而增大,最高室温抗拉强度为1337.8 MPa,与SLM-TA15合金相比提高了15.1%;600℃抗拉强度最高值为651.1 MPa,与SLM-TA15合金相比提高了10.1%。复合材料的维氏硬度最高为403.21HV,显著高于SLM-TA15合金(345.3HV)。该复合材料强度提升的主要强化机制为载荷传递强化、热错配强化和细晶强化。

关键词： TiB_(w)/TA15复合材料选区激光熔化显微组织力学性能强化机理

F/O阴离子取代调控ZnGa_(2)O_(4):Cr^(3+)近红外发光

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发光学报 2024年第6期45卷 923-931页

作者：伍宇博于世杰黄前兴邵起越东南大学材料科学与工程学院江苏南京210089

采用高温固相法制备了一系列ZnGa_(2)O_(4):xCr^(3+),yMgF_(2)荧光粉,并研究其物相结构和发光性能。结果表明,MgF_(2)掺杂起主导作用的是F离子,F/O阴离子取代形成局域环境不同的[CrO_(6)]和[Cr(O,F)_(6)]发光中心,使ZnGa_(2)O_(4):Cr^(3+)发光谱显著宽化。进而通过增加Cr^(3+)浓度使发射谱不断红移,实现了峰值波长689~900nm波段可调发光;稳/瞬态光谱学分析表明谱峰大幅红移来自于不同Cr^(3+)发光中心间的能量传递。优化样品ZnGa_(2)O_(4):0.1Cr^(3+),0.2MgF_(2)(ZMGOF∶0.1Cr^(3+))表现出较好的综合性能,蓝光激发下宽带近红外发射覆盖700~1200nm波段,峰值波长885nm、半高宽215nm;且具有较为优异的发光效率和热稳定性,内、外量子效率分别为92.3%和48.1%,100℃强度保持率约89.6%。采用ZMGOF:0.1Cr^(3+)荧光粉封装制成的LED器件在100mA电流驱动下近红外光输出功率约34.5mW,能量转换效率约12.3%。

关键词：荧光粉 LED 近红外 Cr^(3+)激活阴离子取代

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可控构建分级多孔炭载CoP纳米颗粒催化剂用于高效氧还原反应

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新型炭材料（中英文） 2024年第3期39卷 526-537页

作者：闫晓丽王奎郝姝葳周广达杨浩伟张华郭俊杰太原理工大学材料科学与工程学院新材料界面科学与工程教育部重点实验室山西太原030024 华侨大学材料科学与工程学院福建厦门361021

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解)... 详细信息

为金属空气电池等热点能源器件中的阴极氧还原反应(ORR)设计低成本和高效率的无贵金属催化剂仍然是一项巨大的挑战。过渡金属磷化物(TMPs)因其可调的电子结构及优异的催化性能,有望替代贵金属催化剂。本文采用磷化策略(350℃下二次热解),构建了一种在分层多孔炭框架上负载由掺氮炭壳包裹的CoP纳米颗粒催化剂(CoP@NC)。在二次热解过程中,Co纳米颗粒在NaH_(2)PO_(2)生成的PH_(3)气体下原位转化为CoP纳米颗粒,而载体的十二面体结构没有发生改变。在碱性条件下,CoP@NC电催化剂表现出优异的ORR活性,半波电位高达0.92 V,这归因于分散良好的CoP纳米颗粒与炭壳之间的协同耦合以及载体多孔结构实现的高效质量传输。此外,使用CoP@NC组装的锌-空气电池展现出1.51 V的高开路电压和210.1 mW cm^(-2)的功率密度。这项研究将有助于开发低成本和高效率的ORR电催化剂。

关键词：电催化剂 Co基催化剂金属磷化物 ORR 锌-空气电池

海洋环境下TC4合金的电化学及磨损行为研究

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中国腐蚀与防护学报 2024年第5期44卷 1243-1254页

作者：冯少宇周兆辉杨兰兰乔岩欣王金龙王福会江苏科技大学材料科学与工程学院镇江212003 东北大学材料科学与工程学院沈阳110819

通过研究TC4合金在不同pH模拟海水中的电化学行为,表明合金在中性(pH=7)模拟海水中耐蚀性能最好,在酸性(pH=2)模拟海水中的耐蚀性能最差。通过研究TC4合金在模拟海水中的摩擦磨损行为,可见海水介质的存在会降低摩擦系数和减少磨损量,其... 详细信息

通过研究TC4合金在不同pH模拟海水中的电化学行为,表明合金在中性(pH=7)模拟海水中耐蚀性能最好,在酸性(pH=2)模拟海水中的耐蚀性能最差。通过研究TC4合金在模拟海水中的摩擦磨损行为,可见海水介质的存在会降低摩擦系数和减少磨损量,其磨损机理从空气介质中氧化磨损和磨粒磨损转变为腐蚀磨损和疲劳磨损。通过开展了TC4合金在模拟海水中磨损与电化学的交叉实验,表明在海洋介质和循环载荷的共同作用下,TC4合金的表面会同时发生钝化膜的破损与修复。钝化膜的破损剥落速率大于其生成速率,钝化膜失去保护作用,反而加速了合金腐蚀。但循环载荷消失后,合金在模拟海水中再次生成完整钝化膜。

关键词： TC4合金摩擦磨损电化学海洋环境

时效态WE43合金表面腐蚀产物膜的显微组织

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2024年第5期34卷 1487-1495页

作者：蔡勇陈翌鹏闫宏陈荣石中国科学技术大学材料科学与工程学院沈阳110016 中国科学院金属研究所师昌绪先进材料创新中心沈阳110016 山东科技大学材料科学与工程学院青岛266590

时效态WE43合金在3.5 wt.%NaCl溶液中形成了致密且具有3层结构的腐蚀产物膜。采用透射电子显微镜分析膜层的显微组织。保护性膜层为3层结构,从内到外依次为RE_(2)O_(3)层、MgO与RE_(2)O_(3)的混合层和Mg(OH)2与RE_(2)O_(3)的混合层。析... 详细信息

时效态WE43合金在3.5 wt.%NaCl溶液中形成了致密且具有3层结构的腐蚀产物膜。采用透射电子显微镜分析膜层的显微组织。保护性膜层为3层结构,从内到外依次为RE_(2)O_(3)层、MgO与RE_(2)O_(3)的混合层和Mg(OH)2与RE_(2)O_(3)的混合层。析出相和稀土元素通过外氧化的方式形成大量稀土氧化物颗粒,这是保护性膜层形成的主要原因。RE_(2)O_(3)与MgO存在以下择优位向关系:(211)晶面和[231]晶向分别与MgO的(002)晶面和[110]晶向平行。因此,稀土氧化物颗粒可以填补疏松MgO膜层的空隙,从而提高了膜层的致密性。内层的RE_(2)O_(3)和MgO与RE_(2)O_(3)的混合层对于保护性膜层的形成起到了重要作用。致密的内层腐蚀产物膜能阻止腐蚀介质与镁基体发生反应。

关键词：镁合金腐蚀产物膜高分辨透射电镜析出相氧化

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适用于掺氢燃气轮机的新型环境/热障涂层

发电技术 2024年第5期45卷 868-877页

作者：王铀张晓东郝佩韩旭邓路炜李国强魏福双吉祥哈尔滨工业大学材料科学与工程学院黑龙江省哈尔滨市150001

【目的】随着国家“双碳”战略(碳达峰、碳中和)的实施,现有的热防护涂层结构难以满足未来燃气轮机热防护涂层的要求。针对掺氢燃气轮机对热防护涂层的需求,提出了抗高温腐蚀的新型环境/热障涂层(environmental/thermal barrier coating... 详细信息

【目的】随着国家“双碳”战略(碳达峰、碳中和)的实施,现有的热防护涂层结构难以满足未来燃气轮机热防护涂层的要求。针对掺氢燃气轮机对热防护涂层的需求,提出了抗高温腐蚀的新型环境/热障涂层(environmental/thermal barrier coatings,E/TBC)结构的概念。【方法】从热防护涂层材料和涂层结构的角度,简要回顾及分析了热障涂层(thermal barrier coatings, TBC)、环境障涂层(environmental barrier coatings, EBC)、热障/环境障涂层(thermal/environmental barrier coatings,T/EBC)和热环境障涂层(thermal environmental barrier coatings,TEBC)的发展历程和研究现状,进而考察上述涂层结构与掺氢燃气轮机对热防护涂层需求之间的差距。【结果】将EBC的功能叠加到目前掺氢燃气轮机的热防护涂层上,从而在高温合金基体上形成一种抗高温腐蚀的新型E/TBC结构具有合理性。【结论】通过初步试验,证明E/TBC结构适用于掺氢燃气轮机抗高温水氧腐蚀的热防护涂层要求,指出应大力开展这种新型E/TBC热防护涂层的理论和应用研究。

关键词：燃气轮机氢燃料掺氢燃气轮机热障涂层腐蚀防护结构设计

可见光响应S空位ZnIn_(2)S_(4)催化剂的制备及选择性氧化HMF研究

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林产化学与工业 2024年第2期44卷 33-41页

作者：徐俪菲侯浩强马春慧李伟罗沙刘守新东北林业大学材料科学与工程学院生物质材料科学与技术教育部重点实验室黑龙江哈尔滨150040

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺... 详细信息

以硫代乙酰胺为硫源,采用一步法原位制备了具有丰富S空位的硫化铟锌(V S-ZIS)可见光催化剂,对其光催化5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲醛(DFF)过程进行了研究,并分析了V S-ZIS光催化HMF选择性氧化制备DFF的机理。采用电子顺磁共振(EPR)波谱证实S空位的存在,采用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、XPS考察V S-ZIS的光学性质和元素组成,利用SEM、XRD观察催化剂的表面形貌和晶相结构。研究结果表明:一步法可以成功制备ZnIn_(2)S_(4),其呈花瓣微球状,且Zn、In、S元素均匀分布,可见光波长吸收范围为420~530 nm;制备时间对ZnIn_(2)S_(4)的晶体结构没有产生明显影响,但通过控制制备时间可以调控催化剂中S空位,制备时间2~10 h制得的样品V S-ZIS-2~V S-ZIS-10中,6 h时制得的V S-ZIS-6具有丰富的S空位。80℃加热6 h制备的V S-ZIS-6在反应时间4 h、V S-ZIS-6/HMF质量比值3.2、HMF浓度1.0 mmol/L、空气流量20 mL/min条件下选择性氧化HMF的性能最佳,HMF转化率为95.4%,DFF产率为61.8%。V S-ZIS表面丰富的S空位能够促进O 2在催化剂表面吸附活化,通过捕获光生电子生成更多O_(2)^(-)·,从而提高催化剂对HMF的选择性氧化能力。

关键词：硫空位硫化铟锌 5-羟甲基糠醛光催化选择性氧化 2,5-呋喃二甲醛

柔性边界三轴压缩条件下含瓦斯水合物煤体宏细观力学性质

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煤炭学报 2024年第6期49卷 2691-2710页

作者：高霞王楠楠秦程张保勇蒋静宇吴强黑龙江科技大学建筑工程学院黑龙江哈尔滨150022 黑龙江科技大学安全工程学院黑龙江哈尔滨150022 中国矿业大学安全工程学院江苏徐州221116

为探究不同边界条件下围压对含瓦斯水合物煤体的宏细观力学性质影响规律,对饱和度80%的煤样进行围压12、16、20 MPa下双轴离散元试验。首先,考虑颗粒形状效应、水合物胶结作用以及热缩管的影响,选取抗滚动阻力线性模型和平行黏结模型,... 详细信息

为探究不同边界条件下围压对含瓦斯水合物煤体的宏细观力学性质影响规律,对饱和度80%的煤样进行围压12、16、20 MPa下双轴离散元试验。首先,考虑颗粒形状效应、水合物胶结作用以及热缩管的影响,选取抗滚动阻力线性模型和平行黏结模型,分别构建了刚性边界和柔性边界的含瓦斯水合物煤体双轴数值模型。其次,通过与室内试验结果(偏应力−轴向应变曲线、体积应变−轴向应变曲线、内摩擦角、黏聚力以及试样破坏模式)对比,验证了数值模型的可靠性,并发现柔性边界能更好地反映试样轴向应变−偏应力特征、剪胀特性以及强度特性。基于所建数值模型,从试样内部位移场、力学平均配位数、平均孔隙率、接触力链以及水合物黏结破坏角度揭示围压和边界条件对含瓦斯水合物煤体宏细观力学性质的影响规律。结果表明:①随着围压的增大,刚性边界的破坏型式多表现为单斜面剪切破坏;柔性边界的破坏型式由单叉型剪切破坏转变为单斜面剪切破坏。②随着围压的增加,2种边界的力学平均配位数均呈增大趋势,平均孔隙率均呈减少趋势,试样更密实,试样强度增加。③随着围压的增加,颗粒间法向接触力继续增加,试样强度增加,分布在轴向附近的法向接触力随之增大,而在水平向附近的法向接触力变化较小,竖向与水平向法向接触力差异越明显,各向异性更突出;在峰值强度处,随着围压从12 MPa增加到20 MPa,柔性边界法向接触力增加了54.50%,刚性边界法向接触力增加了45.70%。④在不同围压和边界条件下,试样产生张拉和剪切2种不同破坏形式,试样内部起裂主要以水合物和煤间剪切裂纹为主导;随着围压的增大,2种边界内部剪切裂纹数量呈逐渐减小趋势。研究结果从细观尺度上揭示围压对含瓦斯水合物煤体强度变形破坏等宏观力学特性的影响机制。

关键词：煤与瓦斯突出含瓦斯水合物煤体离散元三轴压缩试验围压柔性边界