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不同形貌Co_(3)O_(4)的控制合成及其催化氧化甲苯性能

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黑龙江大学自然科学学报 2024年第1期41卷 48-55页

作者：张雪葳张婉璐牛晓宇朱宇君黑龙江大学、化学化工与材料学院、功能无机材料化学教育部重点实验室哈尔滨150080

采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-tempe... 详细信息

采用溶剂热方法控制合成了一系列具有球状、蝴蝶结状和块状的Co_(3)O_(4)催化剂,并评价其催化氧化消除甲苯的性能。通过X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscopy,SEM)、H2程序升温还原(H2-temperature programmed reduction,H2-TPR)和X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等方法表征了这些催化剂的结构和表面性质,探讨其形貌结构与活性的关系。研究结果表明,在质量体积空速为40000 mL·g^(-1)·h^(-1)的条件下,所制备的具有不同形貌的三种催化剂中,球状Co_(3)O_(4)催化剂活性最佳,可以在246℃时使甲苯达到90%的转化(T_(90)),而蝴蝶结状和块状催化剂催化甲苯转化的T_(90)分别为250和263℃。而且球状Co_(3)O_(4)催化剂在250℃时,甲苯转化率可以在12 h内保持稳定。表征结果表明,在三种同为尖晶石相的Co_(3)O_(4)催化剂中,球状样品表面的Co3+和晶格氧含量最高,且其氧化能力最强,这可能是该样品具有优异催化氧化甲苯活性的原因。

关键词：催化氧化尖晶石Co_(3)O_(4)催化剂形貌调控甲苯消除

PAMAM接枝碳纳米管负载镍催化剂高选择性制备低碳烯烃

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石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 637-649页

作者：李杨郭丽君霍宏亮黄金蒋岩李锋李翠勤东北石油大学化学化工学院聚烯烃新材料重点实验室黑龙江大庆163318 中国石油天然气股份有限公司大庆化工研究中心黑龙江大庆163714

成功合成聚酰胺-胺型(PAMAM)树枝状镍催化剂(PAMAM-Cat)和PAMAM功能化接枝碳纳米管负载镍催化剂(CNT-PAMAM-Cat)。采用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、光电子能谱等手段对2种催化剂进行表征,系统考察温度、助催化剂用量、压力、时间对... 详细信息

成功合成聚酰胺-胺型(PAMAM)树枝状镍催化剂(PAMAM-Cat)和PAMAM功能化接枝碳纳米管负载镍催化剂(CNT-PAMAM-Cat)。采用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、光电子能谱等手段对2种催化剂进行表征,系统考察温度、助催化剂用量、压力、时间对其催化乙烯齐聚制备低碳α-烯烃的影响。结果表明:在最佳聚合条件(温度25℃、Al/Ni摩尔比500(PAMAM-Cat)和700(CNT-PAMAM-Cat)、压力0.7 MPa、时间0.5 h)下,2种催化剂表现出优异的乙烯齐聚反应活性(5.75×104和3.75×104 g/(mol Ni·h))和低碳α-烯烃选择性,CNT-PAMAM-Cat催化剂经过3次重复实验后的反应活性不变;基于灰色关联分析得出,压力是影响2种催化剂催化乙烯齐聚生成低碳α-烯烃的关键因素。

关键词： α-烯烃碳纳米管聚酰胺树枝状镍催化剂乙烯齐聚灰色关联分析

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双功能型羟胺类抗氧剂的进展

塑料 2024年第1期53卷 130-137页

作者：李林张娜邹子墨段百超王俊东北石油大学化学化工学院黑龙江省聚烯烃新材料重点实验室黑龙江大庆163318 浙江石油化工有限公司浙江舟山316200

抗氧剂是聚合物材料中应用最广泛的助剂之一,羟胺类抗氧剂同时具有捕获自由基和分解氢过氧化物的功能,其作为一种双功能型抗氧剂,在聚合物材料的加工和使用过程中已经得到了应用。简述了羟胺类抗氧剂的结构,详细介绍了羟胺类抗氧剂抗氧... 详细信息

抗氧剂是聚合物材料中应用最广泛的助剂之一,羟胺类抗氧剂同时具有捕获自由基和分解氢过氧化物的功能,其作为一种双功能型抗氧剂,在聚合物材料的加工和使用过程中已经得到了应用。简述了羟胺类抗氧剂的结构,详细介绍了羟胺类抗氧剂抗氧化作用的机理,在结构和作用机理的基础上对影响该类抗氧剂抗氧化效率的因素进行分析,着重阐述了次级氮氧自由基、取代基及取代烷基链长度对其抗氧化效率的影响。此外,介绍了常用羟胺类抗氧剂(烷基羟胺类、苄基羟胺类以及环状羟胺类等)的开发应用现状。最后,提出羟胺类抗氧剂未来的发展方向应致力于优化合成工艺,开发多元复配体系和多功能型羟胺类抗氧剂,实现抗氧剂的高效利用。

关键词：抗氧剂羟胺类抗氧剂抗氧化效率聚合物材料双功能型抗氧剂

C_(60)-MoP-C纳米花范德瓦耳斯异质结及其电催化析氢性能

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无机化学学报 2024年第4期40卷 771-781页

作者：李文江关平丽余锐程源晟魏先文安徽师范大学化学与材料科学学院功能分子固体教育部重点实验室芜湖241000 安徽工业大学化学与化工学院材料科学与工程研究院煤清洁转化与高值化利用安徽省重点实验室马鞍山243002

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs),通过简单的超声自组装将C_(60)修饰在MoP-CFs表面,形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现,C_(60)的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中,10%C_(60)-MoP-CFs样品(10%为C_(60)的... 详细信息

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs),通过简单的超声自组装将C_(60)修饰在MoP-CFs表面,形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现,C_(60)的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中,10%C_(60)-MoP-CFs样品(10%为C_(60)的质量分数)表现出最佳催化活性,在酸性和碱性条件下达到10 mA·cm^(-2)的电流密度时,所需要的过电位分别为158和157 mV,并且具有至少20 h的电催化稳定性。C_(60)与MoP-CFs之间强电子耦合作用促进电子由C_(60)迁移到MoP-CFs表面,有助于减小电荷传输阻力,加快电催化析氢界面反应动力学过程。

关键词：富勒烯能量转换多相催化电化学制氢绿色化学

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无胶秸秆基纤维板的研究进展

复合材料学报 2024年第4期41卷 1750-1763页

作者：苏琼卢新宇石小琴聂宏杰张平王彦斌西北民族大学化工学院兰州730030 环境友好复合材料国家民委重点实验室兰州730030 甘肃省生物质功能复合材料工程研究中心兰州730030 甘肃省高校环境友好复合材料及生物质利用重点实验室兰州730030

无胶秸秆基纤维板是生物质复合材料,具有无毒、可降解、可回收和可再生等特点。因其不消耗石油资源,有利于可持续发展,可替代部分木材应用于地板、建筑材料、家具、室内装修等领域。但对其制板机制及工艺的研究较欠缺,导致市场份额占比... 详细信息

无胶秸秆基纤维板是生物质复合材料,具有无毒、可降解、可回收和可再生等特点。因其不消耗石油资源,有利于可持续发展,可替代部分木材应用于地板、建筑材料、家具、室内装修等领域。但对其制板机制及工艺的研究较欠缺,导致市场份额占比仍较低。本文综述了无胶秸秆基纤维板的自粘结机制和应用现状,分析了近年来无胶秸秆基纤维板的工艺进展,着重从纤维的预处理、纤维尺寸、工艺参数(压制时间、压力和温度)对无胶秸秆基纤维板性能的影响进行了系统综述,并对未来无胶秸秆纤维板的优化设计、大规模生产及推广应用进行了展望。

关键词：无胶秸秆基纤维板生物质自粘结机制制造工艺秸秆预处理

接力识别Al及F的偶氮类荧光探针合成与应用

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精细化工 2024年

作者：刘其业喻艳超荆军凯由君武文菊哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室

以6-氨基间甲酚和1-萘酚为原料，合成了2-(2-羟基-4-甲基苯偶氮)-1-萘酚(探针NA-M)，通过1HNMR、13CNMR、FTIR、HRMS表征了其结构。对探针NA-M对Al3+的选择性识别性能及其与Al3+形成的络合物(NA-M+Al3+)对F-的选择性识别性能进行了测试... 详细信息

以6-氨基间甲酚和1-萘酚为原料，合成了2-(2-羟基-4-甲基苯偶氮)-1-萘酚(探针NA-M)，通过1HNMR、13CNMR、FTIR、HRMS表征了其结构。对探针NA-M对Al3+的选择性识别性能及其与Al3+形成的络合物(NA-M+Al3+)对F-的选择性识别性能进行了测试，推测了探针NA-M与Al3+和F-间的作用机制。考察了探针NA-M在实际样品中的应用。结果表明，在pH=7.4的V(甲醇)∶V(N-2-羟乙基哌嗪-N’-2-乙磺酸)＝9∶1的溶液中，探针NA-M与Al3+在590 nm处发生显著的荧光增强作用，并对Al3+的识别表现出高选择性、抗金属离子干扰性和良好的灵敏度(检测限为8.4×10-7mol/L)，Al3+与探针NA-M形成了配位比为1∶2的NA-M+Al3+；NA-M+Al3+在F-加入后发生显著的荧光淬灭现象，F-可以捕获NA-M+Al3+中的Al3+，从而引起荧光变化。NA-M+Al3+对F-的识别也显示出高选择性和良好的抗其他阴离子干扰能力和灵敏度(检测限为9.5×10-7mol/L)；在体系的pH为5～10时，探针NA-M识别Al3+及F-表现出良好的效果，交替加入Al3+和F-可引起其荧光强度的可逆变化，探针NA-M可以通过荧光信号的“关-开-关”转变，用于接力识别Al3+和F-。在实际样品的检测中，Al3+的回收率在98.8%～107.0%之间，相对标准偏差(RSD)为2.6%～4.3%，F-的回收率为97.8%～101.4%，RSD为1.4%～2.3%。

关键词：偶氮荧光探针 Al F 接力识别功能材料

Ni(II)-DBFOX/Ph配合物催化高对映选择性氰亚胺的环加成反应（英文）

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有机化学 2024年

作者：曹茜娴由君刘其业刘波喻艳超武文菊哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室

研究了Ni(II)-手性DBFOX/Ph金属配合物催化氰亚胺与N-(α,β-不饱和)酰基吡唑的不对称1,3-偶极环加成反应.该策略为制备包含四取代的一个或两个连续立体中心的手性5-3,5-二甲基吡唑酰基二氢吡唑环加成产物提供了一条简便可行的途径.研... 详细信息

研究了Ni(II)-手性DBFOX/Ph金属配合物催化氰亚胺与N-(α,β-不饱和)酰基吡唑的不对称1,3-偶极环加成反应.该策略为制备包含四取代的一个或两个连续立体中心的手性5-3,5-二甲基吡唑酰基二氢吡唑环加成产物提供了一条简便可行的途径.研究结果表明,通过该反应可以高产率(97%)、高区域选择性(100%)和对映选择性(97.5%ee)地得到光学活性的环加成产物.在放大的克级反应中产物的收率和光学活性均可以很好地保持.此外,手性环加成产物可经过亲核和还原等五种反应生成含有不同取代基的手性二氢吡唑衍生物.

关键词： DBFOX/Ph 1,3-偶极环加成氰亚胺 N-(α,β-不饱和)酰基吡唑对映体选择性 ECD计算

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电化学促使α-重氮酯的磷酸化构筑亚膦酸腙

有机化学 2024年第3期44卷 1013-1020页

作者：孙雪颜廷涛闫克鲁杨建静文江伟曲阜师范大学化学与化工学院、山东省高校绿色天然产物与医药中间体重点实验室山东曲阜273165

亚膦酸腙是一种罕见的结构片段,有望应用于医药、功能材料、配体和合成中间体.报道了一种牺牲阳极镍电极形成Ni^(2+)以促进α-重氮酯磷酸化构筑亚膦酸腙的电化学方法.反应在恒电流下进行,无需外加贵金属催化剂和化学氧化还原试剂,具有... 详细信息

亚膦酸腙是一种罕见的结构片段,有望应用于医药、功能材料、配体和合成中间体.报道了一种牺牲阳极镍电极形成Ni^(2+)以促进α-重氮酯磷酸化构筑亚膦酸腙的电化学方法.反应在恒电流下进行,无需外加贵金属催化剂和化学氧化还原试剂,具有良好的底物适用性.机理研究证实了成对电解介导的催化机制占主导地位.

关键词：电化学牺牲阳极磷酸化 α-重氮酯亚磷酸腙

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苯并噻唑酰腙类荧光探针合成及对锌离子检测

化学研究与应用 2024年第3期36卷 565-571页

作者：刘其业杨津涛于思源徐润祺刘悦美曾运波喻艳超哈尔滨理工大学材料科学与化学工程学院绿色化工技术黑龙江省高校重点实验室黑龙江哈尔滨150080

以苯并噻唑-2-甲酰肼与4-二乙胺基水杨醛为原料,设计并合成一种新型苯并噻唑酰腙类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱等手段表征。在DMSO溶液中,探针L可迅速与Zn^(2+)以1:1比例络合成L-Zn^(2+),实现对锌离子的即时荧光增强响应,且这一... 详细信息

以苯并噻唑-2-甲酰肼与4-二乙胺基水杨醛为原料,设计并合成一种新型苯并噻唑酰腙类荧光探针L,并通过核磁、红外及质谱等手段表征。在DMSO溶液中,探针L可迅速与Zn^(2+)以1:1比例络合成L-Zn^(2+),实现对锌离子的即时荧光增强响应,且这一过程不受常见阳离子与阴离子的干扰。荧光滴定实验中计算出探针L对锌离子的检测极限低至15.8 nM,具有良好的检测灵敏度。探针L可实现土壤中锌离子的便捷、高效检测,加标回收率为95.72~103.20%,相对标准偏差为1.79~5.92%。

关键词：荧光探针 Zn^(2+) 光谱分析苯并噻唑酰腙