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全氟乙烯基醚类单体的自由基共聚合、基于“SuFEx”点击反应的后修饰及其性能

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功能高分子学报 2024年第3期37卷 205-214页

作者：葛玮宋莹莹魏刚董常明上海交通大学化学化工学院上海市电气绝缘与热老化重点实验室上海200240 山东东岳未来氢能材料股份有限公司含氟功能膜材料国家重点实验室山东淄博256401

首先在常压和非氟溶剂中通过自由基热引发共聚合制备了6种全氟乙烯基醚类单体与非氟乙烯基醚类单体的共聚物,然后经“SuFEx”点击反应进行功能化修饰制得聚合物分子刷,进一步通过透析法构筑高含氟量的聚合物纳米粒子。利用傅里叶变换红... 详细信息

首先在常压和非氟溶剂中通过自由基热引发共聚合制备了6种全氟乙烯基醚类单体与非氟乙烯基醚类单体的共聚物,然后经“SuFEx”点击反应进行功能化修饰制得聚合物分子刷,进一步通过透析法构筑高含氟量的聚合物纳米粒子。利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、核磁共振氟谱(^(19)F-NMR)、核磁共振氢谱(^(1)H-NMR)差示扫描量热分析(DSC)和凝胶渗透色谱(GPC)等详细表征了含氟聚合物的结构、接枝率及物化性能,证明全氟乙烯基醚类单体与非氟乙烯基醚类单体共聚合得到交替共聚物,与乙酸乙烯酯单体共聚合得到无规共聚物。同时“SuFEx”点击反应可以实现磺酰氟(―SO_(2)F)共聚物侧链的高效接枝。紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、动态光散射(DLS)和透射电镜(TEM)分析表明,两亲性氟化共聚物自组装形成了流体力学粒径120 nm左右的球形胶束状聚集体,且具有较低的临界聚集浓度。

关键词：全氟乙烯基醚氟化共聚物 SuFEx点击反应氟化聚合物刷纳米粒子

改性油页岩半焦/聚乙烯复合材料制备及性能研究

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化工新型材料 2024年

作者：刘玲灵马国富张哲西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室

分别采用3种不同偶联剂FX4、174、175改性油页岩半焦（SC），用于代替农用地膜中部分聚乙烯和炭黑，探究了其不同使用比例，不同改性温度和改性时间对复合材料性能的影响，发现改性油页岩半焦更有利于提高复合材料的机械性能。结果表明... 详细信息

分别采用3种不同偶联剂FX4、174、175改性油页岩半焦（SC），用于代替农用地膜中部分聚乙烯和炭黑，探究了其不同使用比例，不同改性温度和改性时间对复合材料性能的影响，发现改性油页岩半焦更有利于提高复合材料的机械性能。结果表明：3%的174偶联剂在100℃，10min下所改性的油页岩半焦，制备的复合材料机械性能最佳，断裂伸长率达到822.63%。

关键词：油页岩半焦粉体改性农用地膜机械性能复合材料

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功能性全氟膦酸酯乙烯基醚的合成

应用化学 2024年第4期41卷 512-520页

作者：宋莹莹葛玮史翔魏刚李冰李长坤董常明姜学松上海交通大学化学化工学院上海200240 含氟功能膜材料国家重点实验室山东东岳未来氢能材料股份有限公司淄博256401

报道了功能性全氟膦酸酯乙烯基醚的合成方法。全氟乙烯基醚磺酰氟经硼氢化钠还原和浓硫酸酸化转化为全氟乙烯基醚亚磺酸,脱亚磺酸和碘化后得到全氟乙烯基醚碘代烷,收率约58%。基于金属试剂-卤化物的交换反应,以全氟乙烯基醚碘代烷和卤(... 详细信息

报道了功能性全氟膦酸酯乙烯基醚的合成方法。全氟乙烯基醚磺酰氟经硼氢化钠还原和浓硫酸酸化转化为全氟乙烯基醚亚磺酸,脱亚磺酸和碘化后得到全氟乙烯基醚碘代烷,收率约58%。基于金属试剂-卤化物的交换反应,以全氟乙烯基醚碘代烷和卤(氯/溴)代膦酸酯为反应物,在正丁基锂或格式试剂存在下进行低温反应;或基于Michaelis-Becker反应,在二(三甲基硅基)氨基钠或锂等化学计量下与亚磷酸二乙酯进行反应,均可以成功获得目标单体全氟膦酸酯乙烯基醚,2种路线的分离收率分别为34%和25%。该方法避免使用毒性大的氯气或液溴保护不饱和双键,极大简化了合成步骤,为功能性全氟乙烯基醚类单体和全氟膦酸酯乙烯醚的合成提供了新途径。

关键词：全氟乙烯基醚碘代烷 Michaelis-Becker反应全氟膦酸酯乙烯基醚

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构筑未来:框架化学的研究前沿与产业化展望

中国科学：化学 2024年第6期54卷 815-821页

作者：岳衎丁三元雷浩卜显和陈小明付雪峰国家自然科学基金委员会化学科学部北京100085 华南理工大学前沿软物质学院广州510640 兰州大学功能有机分子化学国家重点实验室化学化工学院兰州730000 暨南大学广东省功能配位超分子材料及应用重点实验室化学与材料学院广州510632 南开大学材料科学与工程学院天津300350 中山大学化学学院广州510275

基于“框架化学的基础及应用研究”研讨会,本文阐述了“框架化学”的科学内涵,从框架结构的设计合成、精确表征、高性能化和产业应用四个方面综述了框架化学领域的主要研究进展,凝练了该领域的关键科学问题,并提出了面向国家需求和产业... 详细信息

基于“框架化学的基础及应用研究”研讨会,本文阐述了“框架化学”的科学内涵,从框架结构的设计合成、精确表征、高性能化和产业应用四个方面综述了框架化学领域的主要研究进展,凝练了该领域的关键科学问题,并提出了面向国家需求和产业发展的重点发展方向.

关键词：框架化学多孔材料金属-有机框架共价有机框架超分子有机框架

C_(60)-MoP-C纳米花范德瓦耳斯异质结及其电催化析氢性能

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无机化学学报 2024年第4期40卷 771-781页

作者：李文江关平丽余锐程源晟魏先文安徽师范大学化学与材料科学学院功能分子固体教育部重点实验室芜湖241000 安徽工业大学化学与化工学院材料科学与工程研究院煤清洁转化与高值化利用安徽省重点实验室马鞍山243002

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs),通过简单的超声自组装将C_(60)修饰在MoP-CFs表面,形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现,C_(60)的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中,10%C_(60)-MoP-CFs样品(10%为C_(60)的... 详细信息

采用气固法制备了磷化钼-碳纳米花(MoP-CFs),通过简单的超声自组装将C_(60)修饰在MoP-CFs表面,形成范德瓦耳斯异质结。研究其电催化析氢性能发现,C_(60)的修饰能够有效降低电催化析氢过电位。其中,10%C_(60)-MoP-CFs样品(10%为C_(60)的质量分数)表现出最佳催化活性,在酸性和碱性条件下达到10 mA·cm^(-2)的电流密度时,所需要的过电位分别为158和157 mV,并且具有至少20 h的电催化稳定性。C_(60)与MoP-CFs之间强电子耦合作用促进电子由C_(60)迁移到MoP-CFs表面,有助于减小电荷传输阻力,加快电催化析氢界面反应动力学过程。

关键词：富勒烯能量转换多相催化电化学制氢绿色化学

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稀土促进型合成氨催化剂的研究进展

中国稀土学报 2024年

作者：孟璇徐凯杨欣泉张元一贾春江胶体与界面化学教育部重点实验室特种功能聚集体材料教育部重点实验室山东大学化学与化工学院

氢能被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源，但由于储存困难、运输危险等难题，制约着其大规模使用。氨因其储氢容量高、温和条件下易被液化等诸多优点，被认为是下一代最有希望的氢载体，以氨储氢制氢是未来发展的趋势。然而，工业合成... 详细信息

氢能被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源，但由于储存困难、运输危险等难题，制约着其大规模使用。氨因其储氢容量高、温和条件下易被液化等诸多优点，被认为是下一代最有希望的氢载体，以氨储氢制氢是未来发展的趋势。然而，工业合成氨通常需要高温高压，这极大地增加了能源消耗。因此开发在温和条件下能高效工作的催化剂，发展低能耗高效率的合成氨工艺是实现氨作为能源应用的关键。稀土元素独特的电子结构使其具有可调节的氧空位以及储放电子的能力，可以通过与金属形成新的活性界面提供促进N2活化的关键位点，因此在合成氨反应中发挥好稀土材料的优势，探究其中的构效关系，对于开发在温和条件下工作的催化剂至关重要。本文综述了稀土元素在催化合成氨反应中的经典认识和新进展，对催化剂的构效关系进行了深入讨论，总结了当前领域所面临的挑战并对未来研究方向进行了展望。

关键词：合成氨稀土元素构效关系

多级钯-铜-银多孔纳米花作为高效电催化剂催化CO_(2)还原为C_(2+)产物

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物理化学学报 2024年第6期40卷 67-69页

作者：孙浩宇李敦闵媛媛王莹莹马艳芸郑逸群黄宏文济宁学院化学化工与材料学院山东曲阜273155 湖南大学材料科学与工程学院长沙410082 山东轻工职业学院健康管理系山东淄博255300 苏州大学功能纳米与软物质研究院江苏省先进负碳技术重点实验室江苏苏州215123

近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中... 详细信息

近年来,具有可控元素分布的铜基多金属纳米晶作为CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的电催化剂,受到了广泛研究。通过对铜电催化剂进行二次甚至多次的金属元素修饰,能够有效改变其整体d带结构并引起d带中心的位移。这种变化可以影响铜对关键中间体的表面亲和力,从而影响后续的催化途径。除了调整电子结构,形貌工程也成为提高CO_(2)RR电催化性能的有效手段。相对于随机形状的球形颗粒,基于二维纳米片构建的三维多孔结构有利于最大限度地暴露表面原子,为催化过程中产生的关键中间体提供丰富的扩散通道和反应中心。然而,通过设计合成路线构建这种类型的纳米结构是一项技术挑战,传统的分步自组装策略耗时且难以精确控制结构。因此,我们的研究旨在实现高纯度的合成方法,制备这种独特的纳米结构,并精确调控元素组成和电子结构,以探索结构优势与CO_(2)RR电化学性能改善之间的潜在关系,具有重要的应用价值。在此研究中,我们合理设计了钯-铜-银(Pd-Cu-Ag)纳米晶的二维-三维杂化结构,实现了可控的合成过程,并验证了其在电化学CO_(2)还原中的应用潜力。合成过程中,通过使用封装剂十八烷基三甲基氯化铵,成功地将Au@Cu_(x)O纳米球转化为层状CuAg纳米花(HNFs)。有趣的是,该过程中原位形成了作为构建单元的纳米薄片。通过对CuAg HNFs与Na_(2)PdCl_(4)进行电偶置换,除去了Ag和Cu,引入了零价的Pd,并在纳米片上形成了大量孔隙。我们对这些CuAg电催化剂进行了CO_(2)RR测试,结果显示Pd_(0.7)Cu_(40.0)Ag_(59.7)PHNs在C_(2+)产物选择性(69.5%)和C_(2+)分电流密度(-349.1mA·cm^(-2))方面表现出最佳性能。密度泛函理论(DFT)模拟表明,PdAgCu表面具有独特的电子性质,降低了C-C偶联反应的能垒,凸显了Pd掺杂对CuAg电催化剂CO_(2)还原的卓越性能。本研究为基于多孔纳米薄片构建多层次多金属纳米结构提供了一种直观方法,并验证了其在电催化方面的结构优势,为高效的CO_(2)RR催化剂的合理设计提供了依据。

关键词：电催化CO_(2)还原贵金属多孔多级结构 C_(2+)产物

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廉价金属配合物应用于均相催化酯加氢制醇的研究进展

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有机化学 2024年

作者：方霄龙张钰王韬李斌段宁张峰君安徽建筑大学安徽省先进建筑材料工程实验室功能分子设计与界面过程重点实验室湖南师范大学化学化工学院光能转换材料湖南省高校重点实验室

酯类分子的催化加氢还原是一种绿色、可持续和原子经济的醇类化合物制备方法.近20年来, Ru(Ⅱ)、Ir(Ⅲ)、Os(Ⅱ)等贵金属配合物应用于均相催化酯加氢制醇的研究取得了显著的进展.将贵金属替代为储量丰富且环境友好的廉价金属已经成为当... 详细信息

酯类分子的催化加氢还原是一种绿色、可持续和原子经济的醇类化合物制备方法.近20年来, Ru(Ⅱ)、Ir(Ⅲ)、Os(Ⅱ)等贵金属配合物应用于均相催化酯加氢制醇的研究取得了显著的进展.将贵金属替代为储量丰富且环境友好的廉价金属已经成为当下的研究热点.本文总结了近年来Fe(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Mn(Ⅰ)等廉价金属配合物应用于均相催化酯加氢制醇的研究进展.围绕配合物结构与性能的关联以及催化加氢反应机理,探讨了影响配合物性能的关键因素,为进一步设计开发性能优异的廉价金属配合物催化剂提供参考.

关键词：廉价金属酯均相催化加氢协同作用

糠醛转化为燃料化合物的双功能催化剂研究进展

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精细化工 2024年

作者：张惠铭邓紫怡陈琛王帅浩刘智尧徐琼石化新材料与资源精细利用国家地方联合工程实验室湖南师范大学化学化工学院

以生物质为原料制备燃料化合物对减少化石能源的依赖和构建绿色能源结构具有重要意义。生物质平台化合物糠醛经多步串联反应可得到乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃等高附加值燃料化合物，一锅法合成避免了中间产物的分离... 详细信息

以生物质为原料制备燃料化合物对减少化石能源的依赖和构建绿色能源结构具有重要意义。生物质平台化合物糠醛经多步串联反应可得到乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃等高附加值燃料化合物，一锅法合成避免了中间产物的分离、缩短了工艺流程。近年来，高效催化糠醛一锅转化为燃料化合物的双、多功能催化剂得到快速发展。该文介绍了高效催化糠醛一锅转化为乙酰丙酸、乙酰丙酸酯、γ-戊内酯、2-甲基呋喃的反应机理和路线，归纳了不同产物所需高效双功能催化剂体系，探讨了催化剂的活性位点、空间结构、溶剂、氢供体等因素对于反应的影响，提出了其未来发展方向。

关键词：生物质糠醛双功能催化剂燃料化合物催化加氢一锅法