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La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)阴极材料的合成与电化学性质

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无机化学学报 2021年第12期37卷 2185-2192页

作者：庞姝彤赵辉黑龙江大学化学化工与材料学院哈尔滨150080

采用甘氨酸-硝酸盐法合成了固体氧化物燃料电池阴极材料La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)(x=0、0.05、0.10),并利用X射线衍射(XRD)对材料的物相进行分析。结果表明,La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)形成单一的类钙钛矿结构氧化物,且晶胞体积随着铋掺杂量的... 详细信息

采用甘氨酸-硝酸盐法合成了固体氧化物燃料电池阴极材料La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)(x=0、0.05、0.10),并利用X射线衍射(XRD)对材料的物相进行分析。结果表明,La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)形成单一的类钙钛矿结构氧化物,且晶胞体积随着铋掺杂量的增加而增大。在950℃烧结24 h过程中,La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)不与电解质Sm_(0.2)Ce_(0.8)O_(1.9)(SDC)发生反应,表明这种电解质材料具有良好的高温化学相容性。电导率测试结果表明Bi的掺入显著提高了材料电导率。程序升温脱附测试结果表明,铋的掺杂显著增强了材料的表面氧吸附能力。不同氧分压下的交流阻抗谱测试结果表明,La_(1.9)Bi_(0.1)CuO_(4)阴极在700℃空气中的极化电阻为0.26Ω·cm^(2),以电解质SDC支撑的单电池NiO-SDC/SDC/La_(1.90)Bi_(0.10)O_(4)在700℃的最大输出功率密度为308 mW·cm^(-2),电极反应的速控步骤为氧分子的扩散与表面吸附过程。

关键词：固体氧化物燃料电池 La_(2-x)Bi_(x)CuO_(4)电极材料电极反应

碱(土)金属/双层α-硼烯纳米复合体的结构和功函性质的理论研究

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化学学报 2023年第10期81卷 1357-1370页

作者：郑冰王喆何静张姣戚文博张梦圆于海涛黑龙江大学化学化工与材料学院、功能无机材料化学教育部重点实验室哈尔滨150080

功函可调硼烯基电极材料可有效提升载流子的迁移效率,因此对于最大化器件的能量转换效率及性能至关重要.基于第一性原理密度泛函理论,研究了碱(土)金属吸附双层α-硼烯(M/DBBP;M=Li~Cs;Be~Ba)纳米复合材料的几何、稳定性、电子结构和功... 详细信息

功函可调硼烯基电极材料可有效提升载流子的迁移效率,因此对于最大化器件的能量转换效率及性能至关重要.基于第一性原理密度泛函理论,研究了碱(土)金属吸附双层α-硼烯(M/DBBP;M=Li~Cs;Be~Ba)纳米复合材料的几何、稳定性、电子结构和功函随M电离能(IP)的变化规律.结果表明,所研究的10个M/DBBP体系均是热、动力学稳定的.M/DBBP体系的M—B键长、结合能、吸附原子与DBBP之间的电子转移和功函均与吸附原子IP呈(近)线性关系.由于Li和Be的尺寸非常小,其大幅增加的M—B成键区域导致Li/DBBP和Be/DBBP的结合能偏离了与其吸附原子IP之间的线性关系.由于Ca/DBBP中层间区域形成了独特的多中心键,使得Ca/DBBP的层间相互作用强度显著高于其余9个体系.M/DBBP保持了金属性,碱(土)金属原子与DBBP之间的成键方式均为离子键.此外,吸附原子向基体转移的电荷数和诱导偶极矩均随吸附原子IP的减小而增加,是碱(土)金属/DBBP功函降低的主要原因.本研究揭示了M/DBBP复合体的几何、稳定性、电子结构和功函的变化规律,为深入认识上述科学问题,以及实验上设计功函可调的硼烯基电极材料提供理论依据.

关键词：双层硼烯功函吸附电子结构结合能

铀、钪族金属氮化碳配合物结构、成键和还原性质的密度泛函理论研究

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核化学与放射化学 2023年第5期45卷 436-443页

作者：安然孔明胡万权倪义东沈永鹏李淑君郭元茹潘清江东北林业大学材料科学与工程学院黑龙江哈尔滨150040 黑龙江大学化学化工与材料学院黑龙江哈尔滨150080

石墨相氮化碳负载金属可制备高催化性能的单原子催化剂。本工作采用全电子相对论密度泛函理论研究了g-C_(3)N_(4)(CN)结构单元配位和稳定金属的行为;探索了形成配合物[M(CN)]^(z+)(M=Sc、Y、La、Ac和U;z=2和3)的结构、配体-金属相互作... 详细信息

石墨相氮化碳负载金属可制备高催化性能的单原子催化剂。本工作采用全电子相对论密度泛函理论研究了g-C_(3)N_(4)(CN)结构单元配位和稳定金属的行为;探索了形成配合物[M(CN)]^(z+)(M=Sc、Y、La、Ac和U;z=2和3)的结构、配体-金属相互作用和单电子还原性质。计算发现,配体通过六条M-N配位键配位中心离子,每条键强度为-0.79~-0.47 eV。对于Sc配合物,单电子还原主要发生在金属中心,而La和U配合物则是金属修饰的配体还原机制;Y配合物的配体和金属被均匀地还原;相比而言,Ac配合物的还原电子完全被配体捕获,金属几乎未参与。电子结构研究表明,[U(CN)]^(3+)具有3个U(5f)单电子高占据轨道,表明中心U为三价氧化态;而[U(CN)]^(2+)虽然具有4个U(5f)单电子占据轨道,但是配体的贡献是不可忽略的,即其U中心的氧化态介于二三价之间。

关键词： g-C_(3)N_(4) 铀、钪族金属成键作用电子结构密度泛函理论计算

原子荧光法测定刺五加不同部位中的砷、锑、汞、硒

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光谱学与光谱分析 2010年第4期30卷 1123-1125页

作者：刘春涛侯海鸽范乃英李寒辉黑龙江大学化学化工与材料学院黑龙江哈尔滨150080

采用微波消解处理样品,建立了氢化物发生-原子荧光法测定刺五加不同部位中的As,Sb,Hg,Se的分析方法。在最佳工作条件下,Se,Sb,Hg,Se的浓度与荧光强度均呈现良好的线性关系。砷的检出限为0.068 ng.mL-1,RSD为1.05%;锑的检出限为0.155 ng.... 详细信息

采用微波消解处理样品,建立了氢化物发生-原子荧光法测定刺五加不同部位中的As,Sb,Hg,Se的分析方法。在最佳工作条件下,Se,Sb,Hg,Se的浓度与荧光强度均呈现良好的线性关系。砷的检出限为0.068 ng.mL-1,RSD为1.05%;锑的检出限为0.155 ng.mL-1,RSD为1.32%;汞的检出限为0.014 ng.mL-1,RSD为2.03%;硒的检出限为0.052 ng.mL-1,RSD为2.34%。并选用标准物质人发(GBW07601)对测定方法的准确度进行考察,该方法灵敏、快速准确。实验结果表明,刺五加不同部位中As,Sb,Hg,Se的含量有所差异。As,Hg和Se主要在叶中含量较高,锑在根中的含量高于其他部位。

关键词：原子荧光法刺五加砷锑汞硒

2D ZnMOF/BiVO_(4)S型异质结的构建及其可见光催化还原CO_(2)性能

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第5期43卷 1331-1340页

作者：赵振龙边辑赵丽娜吴红君徐帅孙磊李志君张紫晴井立强黑龙江大学化学化工与材料学院功能无机材料化学教育部重点实验室催化技术国际联合研究中心实验室黑龙江哈尔滨150080 齐齐哈尔大学化学与化学工程学院黑龙江齐齐哈尔161006

利用光催化技术将CO_(2)转换为燃料或高附加值的化学品,既实现了碳的循环利用,同时也缓解了能源危机和环境污染问题.一个完整的光催化还原CO_(2)反应包含空穴氧化水和电子还原CO_(2)两个半反应,这要求半导体的导带底能级和价带顶能级同... 详细信息

利用光催化技术将CO_(2)转换为燃料或高附加值的化学品,既实现了碳的循环利用,同时也缓解了能源危机和环境污染问题.一个完整的光催化还原CO_(2)反应包含空穴氧化水和电子还原CO_(2)两个半反应,这要求半导体的导带底能级和价带顶能级同时满足CO_(2)还原和水氧化的热力学反应电位.而单一的半导体很难在充分吸收可见光的同时满足上述两个半反应的热力学电势.S型异质结由一个具有较深价带的氧化型半导体和一个具有较负导带的还原型半导体组成,在光照条件下,氧化型半导体的电子和还原型半导体的空穴相复合,氧化型半导体的空穴和还原型半导体的电子实现空间分离.因此,选择能级位置匹配的两个窄带隙半导体构筑S型异质结,既可以充分吸收、利用可见光,又保留了强氧化还原能力的空穴和电子以分别高效诱发水氧化和还原CO_(2)两个半反应.钒酸铋(BiVO_(4))的价带位置较正,具有良好的析氧性能,是理想的窄带隙氧化型半导体材料.其中,二维结构的BiVO_(4)纳米片可有效缩短光生电荷扩散到表面的距离,具有较大的接触面积且表面含有丰富的羟基,非常利于与还原型半导体形成紧密的界面.g-C_(3)N_(4)由于其导带能级较负,光生电子还原能力强,是经典的还原型半导体光催化材料.但其吸光范围与BiVO4大部分重叠且缺少表面催化活性位点.金属有机骨架(MOFs)是一类由金属团簇和有机配体联结而成的晶态多孔材料,具有比表面积大、孔隙率高、能带结构可调等特点.二维MOFs材料的电子易于扩散到表面且含有丰富的表面金属位点,因而在光催化领域受到广泛关注.二维卟啉锌金属有机骨架(Zn-MOF)以卟啉锌为配体,不仅具有MOFs的结构优势,同时保留了金属卟啉宽可见光响应的特点.更为重要的是,Zn-MOF具有较高的LUMO能级,特别是二维结构暴露了丰富的金属节点,将更有利于CO_(2)的吸附与活化.因此,以Zn-MOF作为还原型半导体,有望与二维BiVO_(4)纳米片构建维度匹配的、宽光谱响应的且富含表面催化活性中心的高效S型异质结光催化剂.本文利用羟基诱导组装的方法制备了2D/2D Zn-MOF/BiVO4 S型异质结光催化剂.最佳样品的光催化还原CO_(2)至CO的产率分别为BiVO4纳米片(厚度约5 nm)和BiVO_(4)纳米盘(厚度约15 nm)的6倍和22倍,为传统g-C_(3)N_(4)/BiVO_(4)异质结的2倍.电化学还原测试、电子顺磁共振波谱及原位傅里叶变换红外光谱等研究表明,BiVO_(4)和Zn-MOF之间增强的S型电荷转移、均匀分散在Zn-MOF中的金属节点Zn_(2)(COO)_(4)对CO_(2)的有效活化以及体系的宽可见光响应是光催化还原CO_(2)性能提高的关键.本文为构筑宽光谱响应的含有卟啉基MOFs的高效S型异质结光催化体系提供了新思路.

关键词： BiVO_(4)纳米片二维锌卟啉基金属有机骨架修饰 S型异质结可见光催化 CO_(2)转化

化学实验安全课程思政教学案例——以实验室常见仪器设备及玻璃装置安全使用为例

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大学化学 2023年

作者：范乃英秦川丽张国王彬王岩郑冰屈宜春孙治尧安光辉黑龙江大学化学化工与材料学院

实验室常见仪器设备及玻璃装置的安全使用是实验室必备的知识和技能。本案例将专业知识与思政元素有机融合，将实验室常见仪器设备及玻璃装置进行安全实验与实验室安全事故及实际生活相联系，围绕学生核心素养为导向的多融合教学设计与... 详细信息

实验室常见仪器设备及玻璃装置的安全使用是实验室必备的知识和技能。本案例将专业知识与思政元素有机融合，将实验室常见仪器设备及玻璃装置进行安全实验与实验室安全事故及实际生活相联系，围绕学生核心素养为导向的多融合教学设计与实施，进一步强化了学生的安全与环保意识，激发了学生的学习兴趣，并对MOOC中相应知识进行了延伸、拓展和补充，培养了学生的知识迁移能力，让学生充分认识到实验室仪器设备及玻璃装置安全使用对保障实验安全以及国家安全稳定的重要意义。增强了学生的社会责任感，对提升学生的能力和素质发挥了良好作用。

关键词：化学实验安全课程思政案例设计

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可见光介导无金属的苯乙酸衍生物脱羧氘代

有机化学 2021年第12期41卷 4725-4731页

作者：何宇航杨慧高冬旭马嘉慧邵亚敏安光辉李光明黑龙江大学化学化工与材料学院功能无机材料化学重点实验室哈尔滨150080

报道了无金属可见光诱导的苯乙酸衍生物脱羧.在无添加剂条件下,使用廉价的氘源成功地实现了酸的直接脱羧单氘化.此外,在空气存在时,类似的催化体系能够通过脱羧氧化生成酮.

关键词：光化学无金属脱羧氘代

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晶态咔唑基有机室温磷光材料

化学进展 2022年第11期34卷 2432-2461页

作者：龚筑轲许辉黑龙江大学化学化工与材料学院哈尔滨150080

自2008年咔唑的有机室温磷光(Organic Room-Temperature Phosphorescence,ORTP)被证实后,以咔唑单元构建ORTP材料成为一种行之有效的方法,并发展出一系列结构多样、性能优异、应用广泛、极具代表性的ORTP材料体系。本文首先总结了改善O... 详细信息

自2008年咔唑的有机室温磷光(Organic Room-Temperature Phosphorescence,ORTP)被证实后,以咔唑单元构建ORTP材料成为一种行之有效的方法,并发展出一系列结构多样、性能优异、应用广泛、极具代表性的ORTP材料体系。本文首先总结了改善ORTP材料磷光性能的三种策略,即H-聚集体、重原子效应和给受体结构。在此基础上,系统梳理了晶态咔唑类有机室温磷光材料的研究进展,介绍了通过上述三种策略,抑制三重态松弛、增强自旋轨道耦合,以及减小单重态-三重态能级差、增强分子间电荷转移相互作用力,从而稳定三重激发态、增加系间窜越速率、促进磷光发射,最终实现长寿命高效率晶态咔唑类ORTP材料。最后,介绍了ORTP材料在防伪、信息安全和生物成像等领域的应用。

关键词：咔唑有机室温磷光系间窜越磷光寿命磷光量子产率

《化工原理》课程多维互动教学模式改革研究与实践

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社会科学前沿 2023年第9期12卷 5276-5279页

作者：王晓蕾黑龙江大学化学化工与材料学院黑龙江哈尔滨

《化工原理》课程是化学、化工相关专业的专业核心课程,课程围绕着单元操作(流体输送、精馏、吸收、过滤等)的基本原理、典型设备的结构特点及设计操作的计算方法等方面所展开,综合性、实践性、工程性结合的特点突出。基于目前《化工原... 详细信息

《化工原理》课程是化学、化工相关专业的专业核心课程,课程围绕着单元操作(流体输送、精馏、吸收、过滤等)的基本原理、典型设备的结构特点及设计操作的计算方法等方面所展开,综合性、实践性、工程性结合的特点突出。基于目前《化工原理》课程教学中所存在的问题,以多维互动为切入点,对《化工原理》课程教学体系进行改革,以提高学生培养质量,适应新形势下对化学、化工人才的需要。

关键词：《化工原理》课程多维互动改革探索与实践