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ZSM-5分子筛结构对苯烷基化反应性能影响的数值模拟研究

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化工学报 2024年第7期75卷 2544-2555页

作者：黄静茹陈佳轩张群锋阮晋朱来叶光华周兴贵华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观... 详细信息

以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观活性,因而该情况下无须调控分子筛形貌;而当分子筛颗粒体积不变时,仅缩短b轴尺寸才能显著降低扩散阻力,提高催化剂表观活性,因而合成ZSM-5分子筛时缩短b轴尺寸最有利于扩散和反应。在分子筛颗粒中引入大孔可显著提高分子筛催化剂利用率和表观活性,保持大孔孔隙率不变时,减小大孔孔径更有利。存在最优大孔孔隙率以平衡扩散阻力和活性材料含量,当分子筛粒径4μm、大孔孔径300 nm时,最优大孔孔隙率0.16,对应最高表观反应速率80.5 mol/(m^(3)·s)。另外,由于分子筛内扩散各向异性的影响,当大孔取向平行于c轴时最有利。结果可为苯和乙烯烷基化ZSM-5分子筛催化剂乃至其他分子筛催化剂的设计优化提供一定的理论指导。

关键词：苯烷基化 ZSM-5分子筛扩散-反应模型孔道扩散各向异性颗粒形貌

苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望

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化工进展 2024年第5期43卷 2587-2599页

作者：段翔田野董文威宋松李新刚化学工程联合国家重点实验室催化科学与工程天津市重点实验室天津大学化工学院天津300072 北京旭阳科技有限公司北京100071

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已... 详细信息

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO_(2)晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

关键词：苯酐钒系催化剂反应网络反应机制失活机制催化剂表征

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质谱技术在新能源领域的应用

质谱学报 2024年第5期45卷 587-599页

作者：栗世涵钱超周少东浙江大学化学工程与生物工程学院浙江省化工高效制造技术重点实验室浙江杭州310058

当前,全球能源短缺、气候变化问题日益严重,开发和利用环境友好型能源迫在眉睫。质谱技术能够快速识别多组分物质、鉴定未知化合物结构,在光催化反应、电催化反应以及电化学储能装置开发等能源研究领域得到了广泛应用。本文介绍了液相色... 详细信息

当前,全球能源短缺、气候变化问题日益严重,开发和利用环境友好型能源迫在眉睫。质谱技术能够快速识别多组分物质、鉴定未知化合物结构,在光催化反应、电催化反应以及电化学储能装置开发等能源研究领域得到了广泛应用。本文介绍了液相色谱-质谱(LC-MS)、气相色谱-质谱(GC-MS)、基质辅助激光解吸电离质谱(MALDI-MS)、微分电化学质谱(DEMS)和电喷雾电离质谱(ESI-MS)等技术在反应瞬态中间体、产物检测和反应机理推测方面的应用,并对质谱技术在光催化降解、光催化合成、电催化还原、电催化合成、锂离子电池以及锂硫电池等领域面临的挑战和发展趋势进行展望。

关键词：质谱产物检测反应中间体反应机理光催化电催化储能装置

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沸石基金属硫化物加氢裂化催化剂研究进展

石油学报（石油加工） 2024年第3期40卷 619-628页

作者：胡尊龙葛思达谢浩东陈胜利吴志杰中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室和CNPC催化重点实验室北京102249

加氢裂化作为生产柴油、润滑油、喷气燃料等清洁油品和石脑油、烯烃裂解原料等化工品的重要工艺技术,在石油化工行业中发挥着不可替代的作用。加氢裂化反应中的双功能催化剂是由金属中心和酸性载体组成,沸石基金属硫化物催化剂在工业加... 详细信息

加氢裂化作为生产柴油、润滑油、喷气燃料等清洁油品和石脑油、烯烃裂解原料等化工品的重要工艺技术,在石油化工行业中发挥着不可替代的作用。加氢裂化反应中的双功能催化剂是由金属中心和酸性载体组成,沸石基金属硫化物催化剂在工业加氢裂化反应中一直占据主导地位。重点总结并讨论了沸石基硫化物加氢裂化催化剂的加氢活性相以及载体的酸性质、织构性质等对催化剂活性以及选择性的影响;分析了金属中心与酸性中心之间的平衡匹配(即双中心数量配比和距离)对催化性能的影响,探讨了双中心协同作用的机理;并对高效加氢裂化催化剂的开发进行了总结与展望。

关键词：加氢裂化硫化物催化剂沸石双功能催化剂金属中心酸性中心协同作用

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Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响

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燃料化学学报（中英文） 2024年第2期52卷 234-248页

作者：李国省李昆鸿李晓涵尹馨蕊邵嘉欣郭荣任申勇郭巧霞申宝剑中国石油大学(北京)化学工程与环境学院CNPC催化重点实验室重质油全国重点实验室北京102249 中国石油大学(北京)理学院北京102249

以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(... 详细信息

以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Bronsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的电子缺陷结构,进而提升了催化剂的HDS性能。

关键词： Fe基催化剂酸性 Y型分子筛电子缺陷结构加氢脱硫二苯并噻吩

小晶粒ZSM-11分子筛的合成及其正辛烷催化裂化反应性能

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化工进展 2024年第10期43卷 5527-5532页

作者：任申勇武宗会付国宁申宝剑中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室北京102249

采用传统水热合成法,以聚丙烯酰胺(PAM)为介孔模板剂,动态晶化合成小晶粒多级孔ZSM-11分子筛。并采用预晶化液法以减少有机模板剂的用量,降低合成成本。通过X射线衍射仪、低温N_(2)物理吸附、扫描电子显微镜和化学吸附仪等多种手段对合... 详细信息

采用传统水热合成法,以聚丙烯酰胺(PAM)为介孔模板剂,动态晶化合成小晶粒多级孔ZSM-11分子筛。并采用预晶化液法以减少有机模板剂的用量,降低合成成本。通过X射线衍射仪、低温N_(2)物理吸附、扫描电子显微镜和化学吸附仪等多种手段对合成样品进行了系统表征。考察了介孔模板剂的用量对合成小晶粒ZSM-11分子筛颗粒尺寸的影响及其催化裂化反应性能的影响。研究发现,在合成凝胶中加入聚丙烯酰胺并不会改变ZSM-11的拓扑结构,但会显著影响分子筛的形貌、孔结构及分子筛的酸性。合成的ZSM-11晶粒尺寸大幅度减小,同时出现介孔结构,样品的酸量和酸强度均增加。在正辛烷催化裂化微反评价中小晶粒ZSM-11分子筛表现出更高的活性稳定性、更少的氢转移反应和更高的丙烯收率。

关键词： ZSM-11分子筛小晶粒催化裂化丙烯

Fe-MOF-74前体制备铁-碳/氮复合材料及其活化过硫酸盐性能

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化工学报 2024年第5期75卷 1882-1889页

作者：张林张子怡李勇童少平浙江工业大学化学工程学院浙江杭州310032

利用Fe-MOF-74和g-C_(3)N_(4)前体制备了复合材料铁-碳/氮(记为Fe-MOF-C/N),并研究了其活化过硫酸氢钾(PMS)的性能。XRD、SEM和XPS分析表明,Fe-MOF-C/N呈多孔状结构,主要由物相Fe3N、C0.08Fe1.92和石墨组成。利用Fe-MOF-C/N活化PMS降解双酚A(BPA)结果表明,与前期的Fe-C/N-0.5∶1(由FeC_(2)O_(4)和g-C_(3)N_(4)制备)相比,Fe-MOF-C/N具有更优异的催化性能,相同条件下Fe-MOF-C/N/PMS对BPA的降解率达95.21%(6 min),比Fe-C/N-0.5∶1/PMS高30.4%。优化相应的实验条件后,6 min内BPA的化学需氧量(COD)去除率达59.72%。自由基猝灭实验表明,Fe-MOF-C/N/PMS的活性物种主要是^(1)O_(2)。稳定性实验表明Fe-MOF-C/N稳定性较好,使用5次后,BPA的降解率仅下降9.0%,应用前景良好。

关键词：高级氧化活化过硫酸氢钾降解复合材料金属有机框架

在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

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氢化酶固定化研究进展

合成生物学 2024年

作者：雷航彬何宁李斐煊董玲玲王世珍厦门大学化学化工学院化学工程与生物工程系厦门大学厦门市合成生物学重点实验室

氢化酶催化氢气向质子和电子的可逆转化，具有广阔的工业应用前景。但游离的氢化酶存在着对氧气敏感、传递电子速率慢等缺点。本文综述了碳材料、金属及半导体、高分子和金属-有机框架材料（MOFs）固定化氢化酶。碳材料具有价格低廉、... 详细信息

氢化酶催化氢气向质子和电子的可逆转化，具有广阔的工业应用前景。但游离的氢化酶存在着对氧气敏感、传递电子速率慢等缺点。本文综述了碳材料、金属及半导体、高分子和金属-有机框架材料（MOFs）固定化氢化酶。碳材料具有价格低廉、比表面积大等优势。金属及半导体有着良好的导电性能和优异的催化性能。高分子材料具有良好的生物相容性和机械性能，可以提高氢化酶的稳定性和对氧气的耐受性。MOFs比表面积大，可设计调控，为理化性质不同的氢化酶提供了广泛的载体选择。复合材料固定化氢化酶可以结合不同材料的优势，拓宽固定化氢化酶的应用场景。固定化氢化酶可用于氢气的高效生产与应用以及生物不对称加氢制备手性化合物，为转变能源结构，实现绿色转型、解决环境问题提供了可选方案。

关键词：氢化酶固定化生物电催化碳材料半导体材料高分子材料金属-有机框架(MOFs)