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有机液体储氢中全氢化乙基咔唑催化脱氢研究进展

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化工学报 2024年第4期75卷 1198-1208页

作者：范以薇刘威李盈盈王培霞张吉松清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全... 详细信息

在碳达峰碳中和的背景下,能源结构转型势在必行。氢能是以非化石能源为主体的新型能源系统的重要能量载体。目前氢能的发展瓶颈在于氢气的储运。以乙基咔唑/全氢化乙基咔唑为代表的有机液体储氢技术提供了一种安全、高效的储氢方式。全氢化乙基咔唑脱氢温度高、催化剂稳定性差等问题是限制该技术大规模应用的主要挑战。基于此,介绍了全氢化乙基咔唑催化脱氢过程的反应机理,阐述其反应路径、反应动力学、催化反应过程;综述了目前脱氢催化剂的研究进展,对脱氢催化剂的循环性能进行总结,并归纳了失活机理;结合脱氢反应的特点提出反应器设计的挑战,并介绍目前典型的脱氢反应器。最后,针对现阶段全氢化乙基咔唑脱氢反应的潜在挑战,对该技术在储氢领域的应用进行了展望。

关键词：有机液体储氢全氢化乙基咔唑脱氢反应动力学催化剂反应器

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铂基氧还原催化剂:从单晶电极到拓展表面纳米材料

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化工学报 2024年第4期75卷 1256-1269页

作者：孙铭泽黄鹤来牛志强清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然... 详细信息

开发低成本、高性能的氧还原铂基催化剂仍然是目前推动质子交换膜燃料电池(PEMFC)商业化进程的重要方向。在拓展单晶电极表面的相关研究中,活性金属铂的原子排布、应力应变、周边配位环境等因素都被认为对氧还原的性能具有重要影响。然而,在规整表面的单晶电极上得到的经验并不能完全指导纳米催化剂的设计,这是因为纳米颗粒存在着尺寸效应带来的活性-利用率的矛盾关系。通过在纳米尺度上模拟单晶电极的性质,构造纳米薄膜材料及二维晶面可控的纳米材料,可以一定程度上实现拓展表面性质。结合本课题组的研究工作,本文总结了拓展表面催化剂用于氧还原反应的理论和实验结果,探讨了纳米催化剂的发展和目前存在的问题,并对今后的研究方向进行了展望。

关键词：氧还原燃料电池单晶电极纳米催化剂电化学氢

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微化工视角下化学品分布式制造

中国科学:化学 2024年

作者：林禾阳杨顺顺张利牛佳琪骆广生清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室中化环境科技工程有限公司清华大学化学工程系教育部工业生物催化重点实验室

随着化学工业的转型与升级,分布式化学品制造逐渐走进人们的视野,引起了学术界和产业界的广泛关注.本文从微化工技术的角度切入,对分布式化学品制造的当前进展和潜在的未来发展进行分析,概述化学品分布式制造的核心特征,深入讨论微化工... 详细信息

随着化学工业的转型与升级,分布式化学品制造逐渐走进人们的视野,引起了学术界和产业界的广泛关注.本文从微化工技术的角度切入,对分布式化学品制造的当前进展和潜在的未来发展进行分析,概述化学品分布式制造的核心特征,深入讨论微化工技术在分布式制造中的显著优势,在此基础上分析分布式制造在多个关键领域,如生物医药、精细化学品的合成以及能源行业中的应用现状和前景,并对其面临的挑战和机遇进行展望.

关键词：分布式制造化学品微反应技术微反应器

电子顺磁共振技术在化工基础研究中的应用进展

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化工学报 2024年第1期75卷 74-82页

作者：王欣雨王永涛姚加李浩然浙江大学化学系浙江杭州310058 化学工程联合国家重点实验室浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310058

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术能够检测自由基、过渡金属离子及缺陷等顺磁性物质,谱图具有高特异性,背景信号少,既可以检测溶液样品,也可以检测固态样品,且检测限低。在化工基础研究中,尤其是自由基相关过程... 详细信息

电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)技术能够检测自由基、过渡金属离子及缺陷等顺磁性物质,谱图具有高特异性,背景信号少,既可以检测溶液样品,也可以检测固态样品,且检测限低。在化工基础研究中,尤其是自由基相关过程研究中,EPR技术的优势是其他谱学无可比拟的。但是化工领域的科学家们使用EPR技术并不广泛。综述了EPR在化工基础相关研究中应用的一些例子,包括催化材料的表征、活性中间体的表征、溶剂性质表征及材料性能表征四个方面,希望能让更多化工领域工作者了解EPR技术,并使用EPR技术解决化工问题。

关键词：电子顺磁共振催化剂活性中间体溶剂材料性能

异源CYP450酶的表达优化促进工程酿酒酵母合成熊果酸

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化工学报 2024年第7期75卷 2624-2632页

作者：那雪梅王雨姜尧竹贾男王颖李春北京理工大学化学与化工学院医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室北京100084

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了U... 详细信息

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了UA合成途径中异源CYP450酶的表达。探究了位置效应对CYP450基因表达的影响,初步筛选到CYP450的基因组最佳整合位点(HO位点),通过单独增加CYP450的拷贝数或同时增加CYP450及CPR的拷贝数,确定了同时存在3个CYP450和CPR拷贝时CYP450酶具有最佳催化活性,进行培养基优化后UA摇瓶产量达到(266.54±6.50)mg/L,最终在5 L发酵罐进行放大培养UA产量达到(2825.58±36.26)mg/L。本研究可为在酿酒酵母中通过表达优化策略调控其他三萜类化合物的合成提供参考。

关键词：位置效应熊果酸酿酒酵母代谢发酵合成生物学

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烃类催化裂解高选择性制低碳烯烃的分子筛催化剂

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化工学报 2024年第1期75卷 120-137页

作者：刘琦陈子康朴宇肖鹏葛亚粉巩雁军中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油全国重点实验室CNPC催化重点实验室北京102249

乙烯、丙烯等低碳烯烃是化学工业重要的基础原料。近年来,全球低碳烯烃的需求量持续增加,发展不同原料催化裂解增产低碳烯烃的技术仍将是主流方向。围绕催化裂解高效制备低碳烯烃工艺,阐述了分子筛催化剂制备及其催化裂解性能的研究进展... 详细信息

乙烯、丙烯等低碳烯烃是化学工业重要的基础原料。近年来,全球低碳烯烃的需求量持续增加,发展不同原料催化裂解增产低碳烯烃的技术仍将是主流方向。围绕催化裂解高效制备低碳烯烃工艺,阐述了分子筛催化剂制备及其催化裂解性能的研究进展,尤其是基于ZSM-5分子筛综述了催化裂解催化剂的研制及性能调控的研究进展,包括用于增产低碳烯烃的ZSM-5分子筛的高效合成及结构形貌控制,探讨了通过元素改性、多级孔结构制备对ZSM-5分子筛的织构性质、酸性质的调变,分析总结了其对原料转化率、低碳烯烃选择性和催化剂稳定性的影响,阐明了不同微观结构性质的ZSM-5分子筛催化剂上催化裂解增产低碳烯烃的构效关系,为精准调控ZSM-5分子筛的结构性质研究提供新思路,为设计烃类催化裂解制低碳烯烃工艺关键催化剂奠定基础。

关键词：分子筛 ZSM-5 催化性能调控选择性低碳烯烃

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端氨基丁苯液体橡胶的制备及性能研究

高分子学报 2024年第11期55卷 1495-1503页

作者：朱亮介素云房尔园李伯耿浙江大学化学工程与生物工程学院化学工程联合国家重点实验室杭州310058

以溶聚丁苯橡胶(SSBR)为原料,通过反应控制相转移催化法对其进行环氧化,进一步对环氧基团进行裂解反应制得端醛基丁苯液体橡胶(ATBS),然后采用端基转化法改变端基基团,制得端肟基(OTBS)和端氨基丁苯液体橡胶(AmTBS).采用核磁共振氢谱和... 详细信息

以溶聚丁苯橡胶(SSBR)为原料,通过反应控制相转移催化法对其进行环氧化,进一步对环氧基团进行裂解反应制得端醛基丁苯液体橡胶(ATBS),然后采用端基转化法改变端基基团,制得端肟基(OTBS)和端氨基丁苯液体橡胶(AmTBS).采用核磁共振氢谱和碳谱以及红外光谱,对原料、中间产物以及端氨基丁苯液体橡胶的组成与结构进行了表征与分析;根据化学滴定法测定了端氨基丁苯橡胶的胺值,并计算了氨基官能度;通过热重分析、示差量热扫描法对产物的热性能进行了测试与分析.端氨基丁苯橡胶的流变性能测试结果表明,其符合牛顿流体的特征,本体黏度在一定范围内对温度变化较为敏感.降解法制备的端氨基丁苯液体橡胶可进一步拓宽丁苯液体橡胶的应用领域.

关键词：丁苯液体橡胶降解端氨基丁苯橡胶

非金属催化剂在环氧化物和环状酸酐共聚中的研究进展

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化工学报 2024年第1期75卷 60-73页

作者：张强王宪飞王凯骆广生路忠凯清华大学化学工程系化学工程联合国家重点实验室北京100084 中化能源股份有限公司北京100031 正和集团股份有限公司山东东营257399

环氧化物与环状酸酐的开环共聚是一种新型的脂肪族聚酯合成技术,其技术核心之一是催化剂的选择与应用。与金属催化剂相比,非金属催化剂在简易性、低毒性、单体适应性、经济性等方面表现出潜在优势,得到迅速发展。针对非金属催化剂在环... 详细信息

环氧化物与环状酸酐的开环共聚是一种新型的脂肪族聚酯合成技术,其技术核心之一是催化剂的选择与应用。与金属催化剂相比,非金属催化剂在简易性、低毒性、单体适应性、经济性等方面表现出潜在优势,得到迅速发展。针对非金属催化剂在环氧化物和环状酸酐共聚领域的研究进展进行了综述,总结并评述了近年来有机碱、Lewis酸碱对以及其他非金属催化剂在开环共聚反应中的工作机制认识和催化实施效果,对其发展方向和工业化应用潜力进行了展望。

关键词：非金属催化剂环氧化物环状酸酐共聚

理论指导构建Cu-O-Ti-O_(v)活性位点及其高效电催化还原硝酸根研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 293-302页

作者：聂翼飞颜红萍鹿苏微张宏伟齐婷婷梁诗景江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002 清源创新实验室福建泉州362801

面向国家绿色低碳战略目标,变革化石资源合成氨技术路线变得尤为迫切,开发可再生能源制“绿氨”将成为合成氨领域未来的重要发展方向.将工业废水中的硝酸根(NO_(3)-)电催化还原为氨(NO_(3)RR),既可有效回收氨,又能消除硝酸根污染影响.然... 详细信息

面向国家绿色低碳战略目标,变革化石资源合成氨技术路线变得尤为迫切,开发可再生能源制“绿氨”将成为合成氨领域未来的重要发展方向.将工业废水中的硝酸根(NO_(3)-)电催化还原为氨(NO_(3)RR),既可有效回收氨,又能消除硝酸根污染影响.然而,NO_(3)RR涉及缓慢的八电子转移过程,含有多种反应中间体,其反应机理复杂不明.此外,水系电解液中存在的析氢竞争反应也为高效NO_(3)RR催化剂的开发设计带来了巨大的挑战.为突破高效催化剂的发展瓶颈,本文通过理论模拟,在低成本的催化剂上设计了高效的NO_(3)RR催化活性位点,并利用简单的制备策略合成了目标催化剂.同时,结合原位表征技术,阐明了NO_(3)RR的反应路径及催化机理.本文通过密度泛函理论(DFT)计算发现,Cu/TiO_(2)催化剂上的Cu-O-Ti-O_(v)结构具有较好的NO_(3)-还原活性,该结构不仅能够促进反应中间体NOx-的吸附和活化,还能有效抑制竞争析氢反应,从而降低NO_(3)RR的反应能垒.在该结构上,NO_(3)RR的反应路径为:NO_(3)^(*)→NO_(2)^(*)→HONO^(*)→NO^(*)→*NOH→*N→^(*)NH→*NH2→*NH_(3)→NH_(3).基于理论计算结果,分别采用浸渍法和尿素水解法制备了系列富含Cu-O-Ti-O_(v)结构的Cu/TiO_(2)催化剂.氮气等温吸附-脱附曲线、拉曼光谱(Raman)、电子顺磁共振波谱、X射线光电子能谱(XPS)和傅立叶红外光谱等结果发现,相比于采用浸渍法制备的系列Cu/TiO_(2)催化剂,采用尿素水解法制备的Cu/TiO_(2)(CT-U)催化剂具有更大的比表面积以及更多的Cu-O-Ti-O_(v)位点,说明尿素水解法可提高Cu颗粒在TiO_(2)载体表面的分散度,增强Cu颗粒与TiO_(2)载体之间的相互作用,提高Cu/TiO_(2)催化剂表面的Cu-O-Ti-O_(v)位点含量.将以上制备出的催化剂应用于催化NO_(3)RR中,结果表明,在-1.0 V ***还原电位下,CT-U催化剂上氨产率可达3046.5μg h^(-1) mgcat^(-1),高于大多数文献报道结果.循环稳定性测试结果表明,在Cu/TiO_(2)催化剂上构建Cu-O-Ti-O_(v)位点还能显著抑制电催化反应过程中Cu物种从Cu/TiO_(2)催化剂上溶出,从而显著增强催化剂的稳定性.此外,设计制备了不含氧空位的Cu/TiO_(2),TiO_(2)-x,Cu,Cu_(2)O以及CuO催化剂,并将其用于催化NO_(3)RR.结果发现,上述催化剂上的氨产率皆明显低于CT-U催化剂,说明Cu,Ti以及O_(v)构成的Cu-O-Ti-O_(v)结构具有较好的催化协同作用,从而显著提升了NO_(3)RR反应活性.最后,通过原位Raman及原位XPS表征检测反应中间体,验证了由DFT模拟出的NO_(3)RR反应路径.综上,通过在Cu/TiO_(2)催化剂上理论指导构建Cu-O-Ti-O_(v)活性位点,实现了NO_(3)RR性能的有效提升.Cu-O-Ti-O_(v)结构中的多位点协同作用不仅促进了NO_(x)-的吸附和活化,而且抑制了电催化过程中Cu物种从催化剂上的溶出,从而提高了催化剂的稳定性.本研究为设计高效稳定的NO_(3)RR催化剂提供了新思路.

关键词：电催化硝酸盐还原合成氨 Cu-O-Ti-O_(v)位点协同催化 Cu/TiO_(2)催化剂