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四聚型季铵类多金属氧酸盐相转移催化甲苯氧化合成苯甲醛

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 57-67页

作者：钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地青岛266042 青岛科技大学化工学院青岛266042

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列... 详细信息

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐;并通过在乙腈中使用H_(2)O_(2)(质量分数30%)将甲苯氧化为苯甲醛作为模型反应,评价了这些新型的多金属氧酸盐的催化性能.四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质,还可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点.另外,优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力,不仅显著提高了反应速率,而且实现了催化剂的简便回收和重复使用.在经过7次重复使用后,催化剂的性能几乎没有下降,并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%).本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺,为实际工业应用奠定了一定的理论基础.

关键词：甲苯氧化苯甲醛季铵盐两亲性相转移催化剂多金属氧酸盐

用于光电催化水分解的氧化亚铜基光电阴极研究进展

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物理化学学报 2024年第2期40卷 76-84页

作者：卢华森宋世旭贾萁森刘光波姜鲁华青岛科技大学材料科学与工程学院纳米材料与电催化实验室山东青岛266042

随着不可再生资源的消耗及环境污染日趋严重,开发环境友好、可再生的新能源受到广泛关注。氢可通过燃料电池进行发电,被认为是理想的洁净能源载体。耦合可再生能源,如光能、风能、海洋能等,进行光电水分解制氢是有效途径之一。氧化亚铜(... 详细信息

随着不可再生资源的消耗及环境污染日趋严重,开发环境友好、可再生的新能源受到广泛关注。氢可通过燃料电池进行发电,被认为是理想的洁净能源载体。耦合可再生能源,如光能、风能、海洋能等,进行光电水分解制氢是有效途径之一。氧化亚铜(Cu2O)具有合适的能带结构、制备简单、资源丰富,成为光电阴极半导体的研究热点。然而,Cu2O光电阴极面临光生电荷复合较快、光腐蚀严重等挑战,导致其光电效率低、稳定性差。本综述首先简要介绍光电水分解制氢原理以及Cu2O的能带结构适配性,其次总结氧化亚铜的制备方法;重点概述提高Cu2O光电效率和稳定性的策略,包括形成氧化亚铜-n型半导体p-n结、添加助催化剂、引入空穴传输层等;结合近年来表征技术的发展,介绍先进的光电阴极表征手段;最后,对光电阴极未来的研究方向进行展望。

关键词：光电催化氧化亚铜析氢反应光阴极水分解

激光熔覆NbMoTaWV难熔高熵合金涂层的高温氧化行为

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材料导报 2024年第10期38卷 182-189页

作者：陈飞寰蔡召兵董颖辉林广沛张坡卢冰文古乐武汉科技大学冶金装备及其控制教育部重点实验室武汉430081 武汉科技大学机械传动与制造工程湖北省重点实验室武汉430081 武汉科技大学精密制造研究院武汉430081 广东省科学院新材料研究所现代材料表面工程技术国家工程实验室广州510650

难熔高熵合金涂层是近年来高熵合金领域的研究热点,有望成为未来重要的高温结构和功能材料。本工作采用激光熔覆技术制备了NbMoTaWV难熔高熵合金涂层,研究了其在800℃下的高温氧化行为,重点分析了不同氧化时间(10、20、30、50、100 h)的... 详细信息

难熔高熵合金涂层是近年来高熵合金领域的研究热点,有望成为未来重要的高温结构和功能材料。本工作采用激光熔覆技术制备了NbMoTaWV难熔高熵合金涂层,研究了其在800℃下的高温氧化行为,重点分析了不同氧化时间(10、20、30、50、100 h)的NbMoTaWV难熔高熵合金涂层组织结构演变、显微硬度变化及界面元素扩散行为。实验结果表明:NbMoTaWV难熔高熵合金涂层主要由Fe_(7)Ta_(3)型HCP固溶体相、(Fe, Ni)基体相及未熔高熵合金粉末相组成,而经不同时间氧化处理后,涂层表面生成了以Fe_(2)O_(3)和Fe_(3)O_(4)为主的氧化物相。800℃高温氧化处理后,NbMoTaWV高熵合金涂层内部组织结构变化不大,仅部分氧元素扩散进入到涂层内部。高温氧化导致NbMoTaWV难熔高熵合金涂层的显微硬度有所提升,但随着氧化时间的延长,NbMoTaWV难熔高熵合金涂层的显微硬度呈现出先增加后降低的趋势,且当氧化时间为20 h时,其显微硬度达到最大,这与高温扩散所导致的固溶强化有关。同时,TG-DSC证实了NbMoTaWV难熔高熵合金涂层在800℃具有优异的高温稳定性。

关键词：激光熔覆 NbMoTaWV 难熔高熵合金涂层高温氧化高温稳定性

生物基δ-己内酯与L-丙交酯顺序开环共聚制备热塑性弹性体及其性质研究

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高分子学报 2024年第5期55卷 582-593页

作者：王丽颖沈勇李志波生态化工国家重点实验室培育基地青岛科技大学化工学院山东省高等学校生物基高分子材料重点实验室青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266042

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其... 详细信息

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其顺序开环聚合,成功制备得到聚乳酸-b-聚(δ-己内酯)-b-聚乳酸三嵌段共聚物.这些三嵌段共聚物随软硬段比例不同表现出不同的力学性质.在硬段体积分数较高时(0.30

关键词：热塑性弹性体压敏胶三嵌段共聚物开环聚合脂肪族聚酯

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二氧化钛/多孔碳纳米纤维复合材料的制备及其光催化性能

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纺织学报 2024年第4期45卷 67-75页

作者：陆瑶瑶叶俊涛阮承祥娄瑾江西科技师范大学江西材料表面工程重点实验室江西南昌330036

为实现纳米二氧化钛(TiO_(2))的回收和重复使用,采用静电纺丝、高温煅烧和酸溶技术制备了多孔碳纳米纤维(PCNF),随后使用二次形核法将锐钛矿相TiO_(2)负载到其表面,得到具有光催化活性的TiO_(2)/PCNF复合材料。通过扫描电子显微镜、X射... 详细信息

为实现纳米二氧化钛(TiO_(2))的回收和重复使用,采用静电纺丝、高温煅烧和酸溶技术制备了多孔碳纳米纤维(PCNF),随后使用二次形核法将锐钛矿相TiO_(2)负载到其表面,得到具有光催化活性的TiO_(2)/PCNF复合材料。通过扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱仪、紫外-可见漫反射光谱仪等表征了TiO_(2)/PCNF复合材料的形貌结构、成分和光吸收性能,并测试了其对降解亚甲基蓝(MB)溶液的光催化性能。结果显示:复合材料的比表面积高达331.9 m^(2)/g,光照30 min后对MB溶液(5 mg/L)的去除率为98.6%,光照60 min后对MB溶液的去除率可达99.6%,均高于同等TiO_(2)含量的对比组;重复使用5次后,其对MB溶液的去除率仍然保持在95.0%;PCNF是一种性能优异的光催化载体材料,它不仅能够实现对纳米TiO_(2)的固定和回收,而且能提高TiO_(2)的光催化性能。

关键词：有机染料光降解二氧化钛静电纺丝碳纳米纤维亚甲基蓝二次形核法光催化性能废水处理

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微塑料对土壤中养分和镉淋失的影响

环境科学 2024年第1期45卷 489-495页

作者：赵群芳褚龙威丁原红王发园青岛科技大学环境与安全工程学院青岛266042

微塑料作为新兴污染物,具有尺寸小、比表面积大、吸附能力强和降解慢等特点,其环境效应受到越来越多的关注.微塑料会改变土壤性质,影响土壤中养分和污染物的迁移能力,但是微塑料对土壤养分和重金属淋失的影响尚缺乏研究.通过土壤柱浸滤... 详细信息

微塑料作为新兴污染物,具有尺寸小、比表面积大、吸附能力强和降解慢等特点,其环境效应受到越来越多的关注.微塑料会改变土壤性质,影响土壤中养分和污染物的迁移能力,但是微塑料对土壤养分和重金属淋失的影响尚缺乏研究.通过土壤柱浸滤实验比较研究了在模拟降雨条件下不同质量分数(0%、0.2%和2%)的聚苯乙烯(PS)和聚乳酸(PLA)微塑料对土壤中养分和镉淋失的影响.总体上,降雨强度增加会促进土壤中养分和镉的淋失.2%PS在大暴雨时显著增加总氮的淋失和土壤中有效磷含量,减少了无机磷的淋失和土壤铵态氮含量,大雨时增加土壤速效钾含量.大雨和暴雨时2%PLA减少了硝态氮的淋失,暴雨和大暴雨时降低土壤铵态氮含量,大暴雨时降低土壤总氮的含量,且大暴雨时0.2%PLA显著增加镉的淋失.结果显示,微塑料对土壤养分和镉淋失的影响与微塑料的种类和质量分数有关,并受到降雨水平的影响.研究表明,难降解微塑料聚苯乙烯和可降解微塑料聚乳酸都会对土壤中养分和重金属的淋失产生影响.

关键词：微塑料(MP) 重金属养分淋失硝态氮镉(Cd)

悬浮液等离子喷涂高效制备TiO_(2)涂层及其光催化性能

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表面技术 2024年第1期53卷 209-219页

作者：崔赛楠范秀娟尹辉俊李双建张小峰何春艳宋琛邓春明毛杰广西科技大学机械与汽车工程学院广西柳州200240 广东省科学院新材料研究所现代材料表面工程技术国家工程实验室广州510650 广东省科学院新材料研究所广东省现代表面工程技术重点实验室广州510650 广东工业大学广州510006

目的解决TiO_(2)粉末催化剂在污水净化过程中易沉降和难回收问题,同时提高TiO_(2)在可见光条件下降解有机污染物的速率。方法采用悬浮液等离子喷涂(SPS)技术,以H2为辅助气体制备TiO_(2)涂层,借助H2将高温等离子体焰流中熔融态TiO_(2)中... 详细信息

目的解决TiO_(2)粉末催化剂在污水净化过程中易沉降和难回收问题,同时提高TiO_(2)在可见光条件下降解有机污染物的速率。方法采用悬浮液等离子喷涂(SPS)技术,以H2为辅助气体制备TiO_(2)涂层,借助H2将高温等离子体焰流中熔融态TiO_(2)中的Ti4+还原成Ti3+。通过场发射扫描电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱光谱仪、紫外-可见光谱仪等对TiO_(2)粉末以及所制备涂层的结构形貌、物相组成、元素价态、光学特性进行分析。以亚甲基蓝为目标污染物,使用光化学反应仪测试粉末和涂层的光催化性能。结果TiO_(2)涂层表面呈现由熔融和半熔融颗粒组成的“喀斯特”微观形貌,表面粗糙度为2.94μm,孔隙率为10.2%。TiO_(2)粉末物相为纯锐钛矿,涂层物相由锐钛矿、金红石相及TiO_(2)-x相组成。TiO_(2)涂层中Ti3+的存在使其带间隙减小0.6eV。在紫外光条件下,TiO_(2)粉末的催化速率为0.00348,而涂层的催化速率为0.00345。在可见光条件下,粉末的催化速率与亚甲基蓝的光解速率相近,涂层的催化速率是0.00307。结论通过SPS技术成功制备了TiO_(2)光催化涂层,其在可见光条件下的催化性能较粉末有显著提升。

关键词：悬浮液等离子喷涂 TiO_(2)涂层微观结构物相组成带间隙光催化性能

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石墨烯/纤维素杂化材料的制备及应用

高分子通报 2024年第1期37卷 52-72页

作者：梁帅刘克杨帆胡洁段咏欣青岛科技大学橡塑材料与工程教育部重点实验室青岛266042

杂化材料是由两种或两种以上的组分在纳米或分子级别形成的具有新的功能或性能增强的多组分材料。基于二者的结构特点及存在的相互作用,石墨烯与纳米级纤维素可以杂化,形成具有优异性能的石墨烯/纤维素杂化材料。石墨烯/纤维素杂化材料... 详细信息

杂化材料是由两种或两种以上的组分在纳米或分子级别形成的具有新的功能或性能增强的多组分材料。基于二者的结构特点及存在的相互作用,石墨烯与纳米级纤维素可以杂化,形成具有优异性能的石墨烯/纤维素杂化材料。石墨烯/纤维素杂化材料兼具两组分的优点,如高比表面积、优良的导电性、热稳定性等,也可产生新的功能,如各向异性的导电、导热特性,与其他材料复合时更为优良的分散性等。基于其特性,石墨烯/纤维素杂化材料在能量存储、水处理及传感等领域具有巨大的应用潜力。本文对石墨烯/纤维素杂化材料的制备方法、杂化作用机理(氢键、静电作用及疏水相互作用等)及应用领域进行了介绍,并对石墨烯/纤维素杂化材料未来的发展方向进行了展望。

关键词：石墨烯纤维素杂化材料

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聚乙二醇@聚乙烯醇同轴相变纤维的储热特性

高分子材料科学与工程 2024年第5期40卷 134-143页

作者：徐瑾陈龙王金玉何燕青岛科技大学机电工程学院山东青岛266061

以具有高相变焓的聚乙二醇(PEG 4000)为核层相变材料(PCM)、聚乙烯醇(PVA)为壳层支撑材料、绿色溶剂水为壳层和核层材料溶剂,通过同轴静电纺丝制备出不同核层纺丝液浓度、进液速度的核-壳相变纤维。扫描电镜和透射电镜照片显示,在PEG质... 详细信息

以具有高相变焓的聚乙二醇(PEG 4000)为核层相变材料(PCM)、聚乙烯醇(PVA)为壳层支撑材料、绿色溶剂水为壳层和核层材料溶剂,通过同轴静电纺丝制备出不同核层纺丝液浓度、进液速度的核-壳相变纤维。扫描电镜和透射电镜照片显示,在PEG质量分数为45%、进液速度为0.06 mL/h时,PEG@PVA具有良好的形貌及较高含量的PEG,相变纤维核壳分界面明显。红外光谱分析显示,PEG与PVA化学相容性良好;差示扫描量热分析和热重分析表明,PEG@PVA熔融温度为62.8℃,熔融焓为86.40 J/g,封装效率为42.2%,并且相变纤维膜起始热分解温度较高,在经过500次热循环实验后,熔融焓约损失3.1%,仍能保持绝大部分相变能力;导热测试表明,PEG@PVA膜的热导率介于壳层PVA与核层PEG之间;模拟PEG@PVA膜在工作环境中的温度变化得到温度-时间曲线,结果表明,相变纤维膜可以有效地调节微环境的温度。

关键词：静电纺丝同轴纤维相变材料储热性能

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