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单壁碳纳米管在单金属层状双氢氧化物上的手性选择性生长

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科学通报 2024年第16期69卷 2288-2297页

作者：李雅涵郝树兰徐宁宁高 秦潇藩郗心砚何宁何茂帅青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266042 青岛科技大学中德工程学院青岛266042

制备具有窄手性分布的单壁碳纳米管(single-walled carbon nanotubes,SWNTs)粉体是实现其潜在应用的基础和前提.本文设计并开发了分别含有单金属钴(Co)和镍(Ni)的层状双氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)催化剂前驱体,利用一氧... 详细信息

制备具有窄手性分布的单壁碳纳米管(single-walled carbon nanotubes,SWNTs)粉体是实现其潜在应用的基础和前提.本文设计并开发了分别含有单金属钴(Co)和镍(Ni)的层状双氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)催化剂前驱体,利用一氧化碳作为碳源,系统研究了碳纳米管在不同温度下的化学气相沉积合成.在反应气氛下,煅烧后的Co/Mg/Al LDHs催化剂在600℃即可活化,进而选择性生长出小直径、富集(6,5)手性的SWNTs产物.而煅烧后的Ni/Mg/Al LDHs催化剂在600℃的低温下无法活化生长出SWNTs.尽管进一步提升反应温度至700℃能够活化催化剂,但是由于还原形成的Ni纳米粒子在较高反应温度下容易团聚,所得到的SWNTs的手性分布相对较宽.这项工作不仅实现了窄手性分布SWNTs在单金属LDHs上的催化生长,同时还有助于加深对催化剂活化及SWNTs生长机制的理解.

关键词：单壁碳纳米管手性选择性生长层状双氢氧化物一氧化碳化学气相沉积

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光催化去除水体中的抗生素

化学进展 2024年第1期36卷 95-105页

作者：于江波于婧刘杰吴占超匡少平青岛科技大学环境与安全工程学院青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266042

随着抗生素的普遍应用,抗生素的水体污染问题也越来越严重。目前,从水中去除抗生素污染物技术包括物理吸附、絮凝和化学氧化。然而,这些过程通常会在水中留下大量的化学试剂和难以处理的沉积物,导致后处理比较困难。光催化技术是利用光... 详细信息

随着抗生素的普遍应用,抗生素的水体污染问题也越来越严重。目前,从水中去除抗生素污染物技术包括物理吸附、絮凝和化学氧化。然而,这些过程通常会在水中留下大量的化学试剂和难以处理的沉积物,导致后处理比较困难。光催化技术是利用光催化材料,在光照的情况下使抗生素彻底分解,最终形成无毒的CO_(2)和H_(2)O。光催化降解抗生素具有成本低、效率高、无二次污染的优点。本文综述了几种常用的降解抗生素的光催化材料的研究进展,并对其今后的研究与应用作了进一步展望。

关键词：光催化剂抗生素降解电子能带结构

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锌掺杂型钛系铯离子筛的制备及其吸附性能

化工进展 2024年第4期43卷 1953-1961页

作者：王德斌林梦雨杨雪董殿权青岛科技大学化工学院山东青岛266100

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处... 详细信息

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处理形成锌掺杂型质子化钛酸盐(HZnTO),通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜与能谱仪、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征手段对制备的HZnTO进行表征,证明微量Zn^(2+)的掺入未破坏原有层状结构。通过吸附实验,考察了水相pH、初始Cs^(+)浓度、吸附时间和温度等因素对HZnTO吸附行为的影响。研究表明,在288K、pH=11且初始Cs^(+)浓度为3000mg/L的最优条件下,吸附2h左右,HZnTO即可达到饱和吸附容量323mg/g。在初始Cs^(+)浓度为30mg/L的低浓度溶液下,HZnTO依然能保持80%以上的吸附率。HZnTO对Cs^(+)的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温式,说明Cs^(+)在HZnTO上的吸附为化学吸附,以单分子层吸附为主。选择性吸附实验和循环吸附-脱附实验表明,HZnTO对于Cs^(+)的选择性远高于其他离子,循环吸附7次后,HZnTO的吸附容量依然能达到初次循环的87.6%,表现出良好的稳定性。

关键词：铯离子筛掺杂吸附动力学热力学

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四聚型季铵类多金属氧酸盐相转移催化甲苯氧化合成苯甲醛

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 57-67页

作者：钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地青岛266042 青岛科技大学化工学院青岛266042

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列... 详细信息

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐;并通过在乙腈中使用H_(2)O_(2)(质量分数30%)将甲苯氧化为苯甲醛作为模型反应,评价了这些新型的多金属氧酸盐的催化性能.四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质,还可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点.另外,优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力,不仅显著提高了反应速率,而且实现了催化剂的简便回收和重复使用.在经过7次重复使用后,催化剂的性能几乎没有下降,并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%).本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺,为实际工业应用奠定了一定的理论基础.

关键词：甲苯氧化苯甲醛季铵盐两亲性相转移催化剂多金属氧酸盐

聚醚功能化离子液体辅助不对称氢化合成D-泛解酸内酯

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 236-242页

作者：尹迎春崔菲菲齐慧敏金欣青岛科技大学化工学院山东青岛266042

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体... 详细信息

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体结构、溶剂效应和聚醚离子液体掺杂对催化活性和对映选择性的影响。基于筛选出的最佳双膦配体,构建出“均相催化-液/固分离”体系用于手性催化剂的分离和循环。结果表明:该催化体系表现出较高的催化活性、对映选择性和长期稳定性,经过5次循环后未见催化性能有明显下降,为不对称氢化合成D-泛解酸内酯的可行性提供了理论和实验依据。

关键词： D-泛解酸内酯不对称氢化离子液体手性膦配体

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微塑料对土壤中养分和镉淋失的影响

环境科学 2024年第1期45卷 489-495页

作者：赵群芳褚龙威丁原红王发园青岛科技大学环境与安全工程学院青岛266042

微塑料作为新兴污染物,具有尺寸小、比表面积大、吸附能力强和降解慢等特点,其环境效应受到越来越多的关注.微塑料会改变土壤性质,影响土壤中养分和污染物的迁移能力,但是微塑料对土壤养分和重金属淋失的影响尚缺乏研究.通过土壤柱浸滤... 详细信息

微塑料作为新兴污染物,具有尺寸小、比表面积大、吸附能力强和降解慢等特点,其环境效应受到越来越多的关注.微塑料会改变土壤性质,影响土壤中养分和污染物的迁移能力,但是微塑料对土壤养分和重金属淋失的影响尚缺乏研究.通过土壤柱浸滤实验比较研究了在模拟降雨条件下不同质量分数(0%、0.2%和2%)的聚苯乙烯(PS)和聚乳酸(PLA)微塑料对土壤中养分和镉淋失的影响.总体上,降雨强度增加会促进土壤中养分和镉的淋失.2%PS在大暴雨时显著增加总氮的淋失和土壤中有效磷含量,减少了无机磷的淋失和土壤铵态氮含量,大雨时增加土壤速效钾含量.大雨和暴雨时2%PLA减少了硝态氮的淋失,暴雨和大暴雨时降低土壤铵态氮含量,大暴雨时降低土壤总氮的含量,且大暴雨时0.2%PLA显著增加镉的淋失.结果显示,微塑料对土壤养分和镉淋失的影响与微塑料的种类和质量分数有关,并受到降雨水平的影响.研究表明,难降解微塑料聚苯乙烯和可降解微塑料聚乳酸都会对土壤中养分和重金属的淋失产生影响.

关键词：微塑料(MP) 重金属养分淋失硝态氮镉(Cd)

圆柱绕流对W/O型乳状液电聚并特性影响的研究

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工程热物理学报 2024年第7期45卷 2103-2110页

作者：孙启杰安贵明徐腾张岩王鸿雁陈海龙李涛青岛科技大学机电工程学院青岛266061

为探究圆柱绕流形成的尾涡对液滴聚并的影响,本文采用水平集方法,建立了W/O型乳状液在圆柱绕流场中的流动模型。通过分析圆柱直径、流速、电场强度变化而引起的分散相体积分数变化,研究了绕流场对水滴聚并的作用。对不同圆柱直径下的不... 详细信息

为探究圆柱绕流形成的尾涡对液滴聚并的影响,本文采用水平集方法,建立了W/O型乳状液在圆柱绕流场中的流动模型。通过分析圆柱直径、流速、电场强度变化而引起的分散相体积分数变化,研究了绕流场对水滴聚并的作用。对不同圆柱直径下的不同流速进行了研究,结果表明当流速为1 m/s时聚并效果最理想。在1 m/s速度下叠加不同的电场强度,当电场强度为6 k V/cm时液滴聚并效率最高。对比流场、静电场&流场、圆柱绕流、绕流场&静电场四种物理场下的最优工况,聚并效率从大到小的顺序为:联合场>圆柱绕流场>静电场>流场。

关键词： W/O型乳状液水平集圆柱绕流液滴聚并

基于PECVD技术的石墨烯可控制备与应用:现状与展望

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科学通报 2024年第14期69卷 1893-1905页

作者：郝朝旭王雪东何燕慈海娜青岛科技大学机电工程学院青岛266061

石墨烯因其优异的物理/化学特性,在众多领域有着广泛的应用前景.为了推动石墨烯材料的实际应用,需要寻找稳定可靠、可扩展和低成本的石墨烯材料制备方法.等离子体增强化学气相沉积(plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVD)... 详细信息

石墨烯因其优异的物理/化学特性,在众多领域有着广泛的应用前景.为了推动石墨烯材料的实际应用,需要寻找稳定可靠、可扩展和低成本的石墨烯材料制备方法.等离子体增强化学气相沉积(plasma-enhanced chemical vapor deposition, PECVD)技术是一种借助外加能量辅助反应前驱体裂解产生等离子体,进而实现石墨烯制备的方法. PECVD技术在沿袭了传统化学气相沉积法工艺产物设计性强、反应途径灵活、可批量化、高品质制备石墨烯等优点的基础上,可以实现石墨烯在更低的生长温度、更多样化的生长衬底上以更快的生长速度制备合成,从而能够有效降低能耗,提高制备效率,拓展石墨烯的应用场景.本文综述了近年来利用不同等离子体源(射频、直流和微波)PECVD技术制备石墨烯的研究进展,讨论了其生长机理,以及PECVD制备石墨烯在储能、器件散热和光热转化等相关领域的应用,进一步对PECVD技术在石墨烯制备和应用中面临的挑战和未来的发展前景进行了总结.

关键词：等离子体增强化学气相沉积二维石墨烯薄膜三维石墨烯纳米片储能散热光热转化

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磷掺杂碳负载Zn_(x)P_(y)O_(z)常温常压下高效电催化合成氨

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物理化学学报 2024年第3期40卷 29-30页

作者：王佳秦清王哲赵旭浩陈云菲候利强刘尚果刘希恩青岛科技大学化工学院山东青岛266042

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成... 详细信息

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成氨工艺。然而,因氮气以及析氢竞争富反应(HER)导致电催化氮气还原极低的NH_(3)产率和能量转换效率一直是目前人工固氮领域面临的挑战。在本文中,我们报道了一种具有丰富孔结构的磷掺杂碳(PC)负载Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)纳米复合材料(h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)),在酸性和中性介质中将N_(2)高效催化转化为NH_(3)。其独特的分级多孔结构提高了表面粗糙度并加快了氮气在催化剂体相中的扩散,这有利于延长氮气在催化剂表面的停留时间以及提高活性位点的利用效率。而多组分的均匀分布可以调节电子结构并优化反应中间体的吸附行为,进而提高活性位点的本征活性。在0.1mol·L^(-1)HCI电解液中,h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在-0.2 V vs.可逆氢电极(RHE)电位下NH_(3)的产率可以达到38.7±1.2μg·h^(-1)·mgcat^(-1),法拉第效率为19.8%±0.9%。此外;h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在0.1 mol·L^(-1)Na_(2)SO_(4)溶液中同样展现出优异的电催化氮气还原合成氨性能,NH_(3)产率及法拉第效率分别为17.1±0.8μg·h^(-1)·mgcat^(-1)和15.g%±0.6%,明显优于PC/Zn_(3)P_(2)、C/ZnO和大多数报道的非贵金属电催化剂。这种优异的性能主要归因于多孔结构有利于传质及多组分活性位点协同效应。此外,我们采用非原位X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等表征手段对NRR测试前后h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)的组成和结构变化进行了剖析。在反应后检测到了新增的N物种信号,证明催化剂确实发生了氮气还原反应。本研究提供了一种通过同步构建传质通道并耦合不同的活性位点以协同增强NRR活性和选择性的新思路,这对加快绿色制氨工业化具有重大意义。

关键词：氮气还原反应电催化剂孔结构多活性中心协同效应