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生物基δ-己内酯与L-丙交酯顺序开环共聚制备热塑性弹性体及其性质研究

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高分子学报 2024年第5期55卷 582-593页

作者：王丽颖沈勇李志波生态化工国家重点实验室培育基地青岛科技大学化工学院山东省高等学校生物基高分子材料重点实验室青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266042

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其... 详细信息

发展可再生、可降解脂肪族热塑性弹性体有望部分替代目前广泛使用的聚苯乙烯型热塑性弹性体材料,对于解决塑料污染问题具有重要意义.本工作以商品化的生物基单体δ-己内酯和L-丙交酯为原料,利用有机碱(t-BuP_(2))/脲二元催化体系实现其顺序开环聚合,成功制备得到聚乳酸-b-聚(δ-己内酯)-b-聚乳酸三嵌段共聚物.这些三嵌段共聚物随软硬段比例不同表现出不同的力学性质.在硬段体积分数较高时(0.30

关键词：热塑性弹性体压敏胶三嵌段共聚物开环聚合脂肪族聚酯

安培级电流密度下淬火优化CoPS纳米棒的晶型/非晶型比例以促进肼辅助的全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 265-276页

作者：陈晓杜云梅杨宇刘康赵晋灵夏晓丹王磊青岛科技大学生态化学工程教育部重点实验室生态化学工程与绿色制造国际科技合作基地山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042 青岛科技大学环境与安全工程学院山东青岛266042 青岛海发环保产业控股有限公司山东青岛266000

近年来,具有独特电子效应和协同效应的异质界面工程策略在扩展催化功能和提高本征活性方面显示出较大的应用潜力.其中,具有晶型/无定形(c/a)异质结构的电催化剂,由于结构上的巨大差异,展现出显著的催化活性.然而,c/a-异质界面的可控调... 详细信息

近年来,具有独特电子效应和协同效应的异质界面工程策略在扩展催化功能和提高本征活性方面显示出较大的应用潜力.其中,具有晶型/无定形(c/a)异质结构的电催化剂,由于结构上的巨大差异,展现出显著的催化活性.然而,c/a-异质界面的可控调控及其与电催化性能的内在联系仍缺乏系统研究.因此,本文采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,合成了具有可调控c/a异质界面的q-CoPS材料,并将其应用于碱性整体水分解.同时,通过控制淬火的初始温度,实现了对CoPS纳米棒中c/a比例的有效调控.一般来说,在晶型材料中,表面催化往往发生在固定的晶面上.而无定形材料可以同时满足体积和表面的催化.同时,无定形材料具有柔韧性,在催化反应过程中可以转化为任何需要的其他形式,因此在耐腐蚀方面也具有较好的自愈性能.此外,无定形材料还具有丰富的缺陷,运用缺陷工程可以带来一定的性能提升.因此,二者的协同作用可以提升催化剂的催化性能.本文创新性地提出了通过改变淬火初始温度对CoPS纳米棒中c/a比进行调控.采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,成功制备了具有独特c/a-CoPS核壳异质结构的q-CoPS纳米棒.随着淬火初始温度的升高,无定形CoPS壳的面积也在逐渐增大.这可能是由于处于非平衡状态的磷硫化物在超低温液氮中突然淬火,处于热运动的Co,P和S原子会迅速冷却,趋向于形成无序的CoPS无定形材料.值得注意的是,制备得到的q-CoPS纳米棒具有合适的c/a含量比,提供了丰富的c/a界面活性位点,并优化了Co位点的电子构型.在析氢反应(HER)中,q-CoPS/CF仅需90 m V的过电位即可以达到1000 m Acm^(-2)的工业级电流密度,结果优于先进的Pt/C.同时,q-CoPS/CF在肼氧化反应(HzOR)中,仅0.06 V时即可实现1000 m Acm^(-2)的电流密度.密度泛函理论计算表明,在HER和HzOR中,界面处的Co原子的内在活性远高于P原子和S原子,c/a-异质界面处活性位点的能垒远低于晶型CoPS和无定形CoPS.此外,Co位点作为c/a界面的双功能活性位点,有效地优化了HER和HzOR的反应动力学.综上所述,q-CoPS/CF催化剂电催化性能的提升主要是由于其具备高活性的CoPS、合适的晶型/无定形(c/a)比例和较大的比表面积.本文为设计具有c/a异质结构的高活性电极提供参考,为进一步探索c/a异质结构的演化和确定c/a界面的活性位点提供借鉴.

关键词： q-CoPS c/a-异质结构淬火析氢反应肼氧化反应

薄片状PtZn@Silicalite-1分子筛的合成及催化丙烷脱氢性能研究

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化工学报 2024年第9期75卷 3188-3197页

作者：王靖宇刘佳徐继香王磊生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱... 详细信息

采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱氢催化性能。结果显示,加入TMG可有效调控Silicalite-1分子筛晶体的生长取向,晶体沿b轴的尺寸与TMG/SiO_(2)的比值呈反比。在550℃和纯丙烷气氛下,片状PtZn@Silicalite-1催化剂表现出优异的丙烷脱氢性能,经过20 h的连续反应,其失活常数仅为0.007 h^(-1),而常规PtZn@Silicalite-1催化剂为0.013 h^(-1)。结合表征结果,薄片状分子筛催化剂具有更大的外比表面积和更短的b轴直通道,这提高了脱氢活性位的可接近性,缩短了气体分子在孔道中的扩散路径,从而提升了催化剂的活性和稳定性。

关键词：薄片形貌 Silicalite-1分子筛 PtZn合金封装丙烷脱氢

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天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅸ)——易溶稳定的多功能天然多糖胶:葫芦巴胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第9期54卷 1023-1029页

作者：高宇周业杰李元铭刘骑源刘雅迪范金石青岛科技大学生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学材料与工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

葫芦巴胶是从豆科植物葫芦巴胚乳中提取出的一种水溶性天然多糖胶。因葫芦巴胶具有良好的水溶性、持水性、增稠性、热稳定性和乳化力、成膜性等理化性能,以及降血糖、降血脂、抗氧化等药理作用,并可以通过物理、化学、共混和酶法等多种... 详细信息

葫芦巴胶是从豆科植物葫芦巴胚乳中提取出的一种水溶性天然多糖胶。因葫芦巴胶具有良好的水溶性、持水性、增稠性、热稳定性和乳化力、成膜性等理化性能,以及降血糖、降血脂、抗氧化等药理作用,并可以通过物理、化学、共混和酶法等多种改性技术进一步改善其理化性质、提升其功效作用,使得葫芦巴胶在日用化工、食品加工、医药、采油等行业领域越来越受到重视。本文浅述了葫芦巴胶的来源、分子结构及其典型理化性质,并总结了葫芦巴胶的主要提取、纯化方法及常用改性技术,同时概述了葫芦巴胶及其改性产物的应用情况,并提及了当前葫芦巴胶开发所面临的主要问题及今后的研发方向和发展前景。

关键词：葫芦巴胶葫芦巴分子结构提取改性应用

天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅹ)——高黏稳定的水溶性微生物多糖:黄原胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第10期54卷 1172-1180页

作者：吕妮雅张燕爽韩桂梅范金石青岛科技大学生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

黄原胶是由黄单胞菌属产生的胞外多糖,是由一系列五糖重复单元链接形成的高分子杂多糖聚合物。黄原胶及其衍生物以其优异的稳定性、增稠性、乳化性、悬浮性、流变性、耐酸碱性、耐温性,耐盐性等性能,广泛应用于日用化学品、食品、医药... 详细信息

黄原胶是由黄单胞菌属产生的胞外多糖,是由一系列五糖重复单元链接形成的高分子杂多糖聚合物。黄原胶及其衍生物以其优异的稳定性、增稠性、乳化性、悬浮性、流变性、耐酸碱性、耐温性,耐盐性等性能,广泛应用于日用化学品、食品、医药、水处理、石油开采等多个行业领域。本文介绍了黄原胶的结构、性质、生产方法和改性技术,以及黄原胶寡糖的性质、制备和分离纯化方法,并概述了黄原胶及其改性产物的应用情况,提及了当前黄原胶生产中的问题及今后的发展前景。

关键词：黄原胶黄原胶糖黄原胶寡糖提取性质应用

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炔键赋予的石墨炔位点选择性修饰

硅酸盐学报 2024年第2期52卷 390-404页

作者：王祖民杨乃亮于然波王丹中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083

石墨炔是由2种不同杂化形式的碳原子拓扑有序构成的二维碳同素异形体。石墨炔中共存的sp和sp^(2)杂化碳原子使得表面电子局域不均匀分布,从而为设计化学反应、位点选择掺杂、可控的原子担载提供了可能。本文从石墨炔独特的富炔结构出发... 详细信息

石墨炔是由2种不同杂化形式的碳原子拓扑有序构成的二维碳同素异形体。石墨炔中共存的sp和sp^(2)杂化碳原子使得表面电子局域不均匀分布,从而为设计化学反应、位点选择掺杂、可控的原子担载提供了可能。本文从石墨炔独特的富炔结构出发,总结了石墨炔的精准修饰技术:1)石墨炔与纳米颗粒复合,利用金属-石墨炔的成键,提升材料间的电荷转移;2)利用炔键所赋予的化学反应位点,实现异质原子定点可控掺杂;3)利用石墨炔炔键电子与金属空轨道作用,调控离子或原子的传输与锚定。石墨炔的炔键结构为发展新合成方法,拓展材料在能源、催化等领域的应用提供了新的思路。

关键词：石墨炔炔键化学二维材料精准制备催化材料

天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅶ)——支链异构阴离子多糖胶:黄芪胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第7期54卷 767-776页

作者：周业杰刘雅迪赵以墨孙晓彤高宇范金石青岛科技大学海洋科学与生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

黄芪胶是从天然草本植物黄芪中提取的一种多糖类物质,因具有化学稳定性、非致畸性、非免疫原性、生物可降解性、生物相容性和天然无毒等特性,且利用其分子结构中的羟基、羧基、糖苷键等活性官能基团进行分子修饰、化学交联、接枝共聚等... 详细信息

黄芪胶是从天然草本植物黄芪中提取的一种多糖类物质,因具有化学稳定性、非致畸性、非免疫原性、生物可降解性、生物相容性和天然无毒等特性,且利用其分子结构中的羟基、羧基、糖苷键等活性官能基团进行分子修饰、化学交联、接枝共聚等改性处理能明显改善其理化性质、增强其功能效用,使得黄芪胶及其改性产物在医药领域、食品加工、水处理、医用材料、日用化学品领域得到广泛应用。本文浅述了黄芪胶的来源、组成和结构,主要理化性质和功能作用,以及提取纯化技术和应用进展情况,并提及了黄芪胶及其改产物当前研究开发所面临的问题和发展趋势。

关键词：黄芪胶结构性质提取纯化改性应用

中空多壳层结构TiN修饰隔膜对锂硫电池性能的增强

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科学通报 2024年第16期69卷 2298-2307页

作者：徐伟毕如一杨梅王江艳于然波王丹中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院大学化学工程学院北京100049 生物药制备与递送重点实验室(中国科学院) 北京100190

锂硫电池(lithium-sulfur(Li-S)batteries)具有远高于锂离子电池的理论比容量.然而,硫的导电性差,充放电过程中体积变化剧烈,其放电中间产物易溶于电解液并穿过隔膜,造成穿梭效应,导致锂硫电池的实测比容量低、循环寿命短.本文设计构筑... 详细信息

锂硫电池(lithium-sulfur(Li-S)batteries)具有远高于锂离子电池的理论比容量.然而,硫的导电性差,充放电过程中体积变化剧烈,其放电中间产物易溶于电解液并穿过隔膜,造成穿梭效应,导致锂硫电池的实测比容量低、循环寿命短.本文设计构筑了中空多壳层结构氮化钛(TiNHoMS),作为锂硫电池隔膜修饰材料,有效解决了上述难题.氮化钛具有优异的导电性,能够催化硫和多硫化锂的氧化还原转化.HoMS具有多个壳层和多层内部空腔,能提供多重空间阻隔和丰富的多硫化锂吸附位点,从而有效抑制穿梭效应,并且能够缩短电子/离子传输路径.得益于此,采用三壳层TiNHoMS修饰隔膜的锂硫电池性能显著提高,远优于采用未修饰隔膜电池的性能.测试结果表明,在1 C电流下,初始比容量由642 mAh/g提高到1134 mAh/g,而且300次循环后比容量仍保持在792 mAh/g.通过一系列电化学表征分析发现,TiNHoMS提高了隔膜对电解液的浸润性,催化了硫正极的氧化还原反应,抑制了多硫化锂的穿梭效应,从而有效地提高了锂硫电池的比容量和循环稳定性.

关键词：中空多壳层结构氮化钛隔膜修饰锂硫电池穿梭效应

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壳聚糖及其在可降解地膜中的应用

塑料科技 2024年第5期52卷 151-155页

作者：范金石周业杰邱凌希石泽远青岛科技大学海洋科学与生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042 青岛科技大学传媒学院山东青岛266061

壳聚糖作为一种在自然界储量丰富的天然高分子成膜材料,具有抗菌、促进作物生长、保温保湿、可降解等功能性质,符合环境友好的可降解地膜的性能要求。文章概述了壳聚糖的基本结构、主要理化性质,从促进作物生长、缓解土壤板结、诱导植... 详细信息

壳聚糖作为一种在自然界储量丰富的天然高分子成膜材料,具有抗菌、促进作物生长、保温保湿、可降解等功能性质,符合环境友好的可降解地膜的性能要求。文章概述了壳聚糖的基本结构、主要理化性质,从促进作物生长、缓解土壤板结、诱导植物抗性等角度阐述了壳聚糖在地膜中的主要作用机理,讨论了常见的壳聚糖基地膜及需要改进的方向,并分析了壳聚糖作为可降解地膜材料所存在的问题及发展趋势。

关键词：壳聚糖可降解地膜生物降解性