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安培级电流密度下淬火优化CoPS纳米棒的晶型/非晶型比例以促进肼辅助的全水分解

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 265-276页

作者：陈晓杜云梅杨宇刘康赵晋灵夏晓丹王磊青岛科技大学生态化学工程教育部重点实验室生态化学工程与绿色制造国际科技合作基地山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042 青岛科技大学环境与安全工程学院山东青岛266042 青岛海发环保产业控股有限公司山东青岛266000

近年来,具有独特电子效应和协同效应的异质界面工程策略在扩展催化功能和提高本征活性方面显示出较大的应用潜力.其中,具有晶型/无定形(c/a)异质结构的电催化剂,由于结构上的巨大差异,展现出显著的催化活性.然而,c/a-异质界面的可控调... 详细信息

近年来,具有独特电子效应和协同效应的异质界面工程策略在扩展催化功能和提高本征活性方面显示出较大的应用潜力.其中,具有晶型/无定形(c/a)异质结构的电催化剂,由于结构上的巨大差异,展现出显著的催化活性.然而,c/a-异质界面的可控调控及其与电催化性能的内在联系仍缺乏系统研究.因此,本文采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,合成了具有可调控c/a异质界面的q-CoPS材料,并将其应用于碱性整体水分解.同时,通过控制淬火的初始温度,实现了对CoPS纳米棒中c/a比例的有效调控.一般来说,在晶型材料中,表面催化往往发生在固定的晶面上.而无定形材料可以同时满足体积和表面的催化.同时,无定形材料具有柔韧性,在催化反应过程中可以转化为任何需要的其他形式,因此在耐腐蚀方面也具有较好的自愈性能.此外,无定形材料还具有丰富的缺陷,运用缺陷工程可以带来一定的性能提升.因此,二者的协同作用可以提升催化剂的催化性能.本文创新性地提出了通过改变淬火初始温度对CoPS纳米棒中c/a比进行调控.采用“酸刻蚀-气相磷硫化-淬火”方法,成功制备了具有独特c/a-CoPS核壳异质结构的q-CoPS纳米棒.随着淬火初始温度的升高,无定形CoPS壳的面积也在逐渐增大.这可能是由于处于非平衡状态的磷硫化物在超低温液氮中突然淬火,处于热运动的Co,P和S原子会迅速冷却,趋向于形成无序的CoPS无定形材料.值得注意的是,制备得到的q-CoPS纳米棒具有合适的c/a含量比,提供了丰富的c/a界面活性位点,并优化了Co位点的电子构型.在析氢反应(HER)中,q-CoPS/CF仅需90 m V的过电位即可以达到1000 m Acm^(-2)的工业级电流密度,结果优于先进的Pt/C.同时,q-CoPS/CF在肼氧化反应(HzOR)中,仅0.06 V时即可实现1000 m Acm^(-2)的电流密度.密度泛函理论计算表明,在HER和HzOR中,界面处的Co原子的内在活性远高于P原子和S原子,c/a-异质界面处活性位点的能垒远低于晶型CoPS和无定形CoPS.此外,Co位点作为c/a界面的双功能活性位点,有效地优化了HER和HzOR的反应动力学.综上所述,q-CoPS/CF催化剂电催化性能的提升主要是由于其具备高活性的CoPS、合适的晶型/无定形(c/a)比例和较大的比表面积.本文为设计具有c/a异质结构的高活性电极提供参考,为进一步探索c/a异质结构的演化和确定c/a界面的活性位点提供借鉴.

关键词： q-CoPS c/a-异质结构淬火析氢反应肼氧化反应

薄片状PtZn@Silicalite-1分子筛的合成及催化丙烷脱氢性能研究

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化工学报 2024年第9期75卷 3188-3197页

作者：王靖宇刘佳徐继香王磊生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042 青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042

采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱... 详细信息

采用水热晶化法,以四甲基胍(TMG)为形貌调控剂,一步合成封装PtZn纳米合金的薄片状Silicalite-1分子筛(PtZn@Silicalite-1)。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行表征分析,并考察了其丙烷脱氢催化性能。结果显示,加入TMG可有效调控Silicalite-1分子筛晶体的生长取向,晶体沿b轴的尺寸与TMG/SiO_(2)的比值呈反比。在550℃和纯丙烷气氛下,片状PtZn@Silicalite-1催化剂表现出优异的丙烷脱氢性能,经过20 h的连续反应,其失活常数仅为0.007 h^(-1),而常规PtZn@Silicalite-1催化剂为0.013 h^(-1)。结合表征结果,薄片状分子筛催化剂具有更大的外比表面积和更短的b轴直通道,这提高了脱氢活性位的可接近性,缩短了气体分子在孔道中的扩散路径,从而提升了催化剂的活性和稳定性。

关键词：薄片形貌 Silicalite-1分子筛 PtZn合金封装丙烷脱氢

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天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅸ)——易溶稳定的多功能天然多糖胶:葫芦巴胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第9期54卷 1023-1029页

作者：高宇周业杰李元铭刘骑源刘雅迪范金石青岛科技大学生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学材料与工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

葫芦巴胶是从豆科植物葫芦巴胚乳中提取出的一种水溶性天然多糖胶。因葫芦巴胶具有良好的水溶性、持水性、增稠性、热稳定性和乳化力、成膜性等理化性能,以及降血糖、降血脂、抗氧化等药理作用,并可以通过物理、化学、共混和酶法等多种... 详细信息

葫芦巴胶是从豆科植物葫芦巴胚乳中提取出的一种水溶性天然多糖胶。因葫芦巴胶具有良好的水溶性、持水性、增稠性、热稳定性和乳化力、成膜性等理化性能,以及降血糖、降血脂、抗氧化等药理作用,并可以通过物理、化学、共混和酶法等多种改性技术进一步改善其理化性质、提升其功效作用,使得葫芦巴胶在日用化工、食品加工、医药、采油等行业领域越来越受到重视。本文浅述了葫芦巴胶的来源、分子结构及其典型理化性质,并总结了葫芦巴胶的主要提取、纯化方法及常用改性技术,同时概述了葫芦巴胶及其改性产物的应用情况,并提及了当前葫芦巴胶开发所面临的主要问题及今后的研发方向和发展前景。

关键词：葫芦巴胶葫芦巴分子结构提取改性应用

天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅹ)——高黏稳定的水溶性微生物多糖:黄原胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第10期54卷 1172-1180页

作者：吕妮雅张燕爽韩桂梅范金石青岛科技大学生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

黄原胶是由黄单胞菌属产生的胞外多糖,是由一系列五糖重复单元链接形成的高分子杂多糖聚合物。黄原胶及其衍生物以其优异的稳定性、增稠性、乳化性、悬浮性、流变性、耐酸碱性、耐温性,耐盐性等性能,广泛应用于日用化学品、食品、医药... 详细信息

黄原胶是由黄单胞菌属产生的胞外多糖,是由一系列五糖重复单元链接形成的高分子杂多糖聚合物。黄原胶及其衍生物以其优异的稳定性、增稠性、乳化性、悬浮性、流变性、耐酸碱性、耐温性,耐盐性等性能,广泛应用于日用化学品、食品、医药、水处理、石油开采等多个行业领域。本文介绍了黄原胶的结构、性质、生产方法和改性技术,以及黄原胶寡糖的性质、制备和分离纯化方法,并概述了黄原胶及其改性产物的应用情况,提及了当前黄原胶生产中的问题及今后的发展前景。

关键词：黄原胶黄原胶糖黄原胶寡糖提取性质应用

天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅶ)——支链异构阴离子多糖胶:黄芪胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第7期54卷 767-776页

作者：周业杰刘雅迪赵以墨孙晓彤高宇范金石青岛科技大学海洋科学与生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042

黄芪胶是从天然草本植物黄芪中提取的一种多糖类物质,因具有化学稳定性、非致畸性、非免疫原性、生物可降解性、生物相容性和天然无毒等特性,且利用其分子结构中的羟基、羧基、糖苷键等活性官能基团进行分子修饰、化学交联、接枝共聚等... 详细信息

黄芪胶是从天然草本植物黄芪中提取的一种多糖类物质,因具有化学稳定性、非致畸性、非免疫原性、生物可降解性、生物相容性和天然无毒等特性,且利用其分子结构中的羟基、羧基、糖苷键等活性官能基团进行分子修饰、化学交联、接枝共聚等改性处理能明显改善其理化性质、增强其功能效用,使得黄芪胶及其改性产物在医药领域、食品加工、水处理、医用材料、日用化学品领域得到广泛应用。本文浅述了黄芪胶的来源、组成和结构,主要理化性质和功能作用,以及提取纯化技术和应用进展情况,并提及了黄芪胶及其改产物当前研究开发所面临的问题和发展趋势。

关键词：黄芪胶结构性质提取纯化改性应用

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壳聚糖及其在可降解地膜中的应用

塑料科技 2024年第5期52卷 151-155页

作者：范金石周业杰邱凌希石泽远青岛科技大学海洋科学与生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042 青岛科技大学传媒学院山东青岛266061

壳聚糖作为一种在自然界储量丰富的天然高分子成膜材料,具有抗菌、促进作物生长、保温保湿、可降解等功能性质,符合环境友好的可降解地膜的性能要求。文章概述了壳聚糖的基本结构、主要理化性质,从促进作物生长、缓解土壤板结、诱导植... 详细信息

壳聚糖作为一种在自然界储量丰富的天然高分子成膜材料,具有抗菌、促进作物生长、保温保湿、可降解等功能性质,符合环境友好的可降解地膜的性能要求。文章概述了壳聚糖的基本结构、主要理化性质,从促进作物生长、缓解土壤板结、诱导植物抗性等角度阐述了壳聚糖在地膜中的主要作用机理,讨论了常见的壳聚糖基地膜及需要改进的方向,并分析了壳聚糖作为可降解地膜材料所存在的问题及发展趋势。

关键词：壳聚糖可降解地膜生物降解性

天然生物质材料的制备、性质与应用(Ⅷ)——高黏多用的天然半乳甘露聚糖胶:瓜尔胶

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日用化学工业（中英文） 2024年第8期54卷 895-902页

作者：孙晓彤周业杰段亚彤刘雅迪张挺雨范金石青岛科技大学生物工程学院山东青岛266042 青岛科技大学省部共建生态化工国家重点实验室培育基地山东青岛266042 广饶六合化工有限公司山东广饶257300

瓜尔胶是从瓜尔豆种子胚乳中提取的一种天然半乳甘露聚糖胶。因瓜尔胶具有良好的水溶性、增稠性、胶凝性、成膜性等性质以及天然无毒、生物相容性良好、可生物降解的天然属性,且利用其分子结构中的羟基、糖苷键等活性官能团进行分子修... 详细信息

瓜尔胶是从瓜尔豆种子胚乳中提取的一种天然半乳甘露聚糖胶。因瓜尔胶具有良好的水溶性、增稠性、胶凝性、成膜性等性质以及天然无毒、生物相容性良好、可生物降解的天然属性,且利用其分子结构中的羟基、糖苷键等活性官能团进行分子修饰、化学交联、接枝共聚、氧化等改性手段处理后能显著改善其理化性质、增强其功效性能,使得瓜尔胶及其改性产物被广泛应用于日用化工、造纸、食品加工、石油开采、生物医药、水处理等多个行业领域。本文浅述了瓜尔胶的名称、来源和结构及其性质、提取工艺和改性方法,同时介绍了瓜尔胶及其改性产物的应用情况,并提及了瓜尔胶及其改性产物当前面临的问题和今后的研发方向。

关键词：瓜尔胶结构性质提取改性应用

超高选择性CO_(2)光还原为乙醇的CuNi异核双原子催化剂的精准设计

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 126-136页

作者：崔恩田鲁玉莲江吉周 Arramel 王定胜翟天佑盐城工学院江苏省新型环保重点实验室江苏盐城224051 武汉工程大学环境生态与生物工程学院湖北新型催化材料工程研究中心教育部磷资源开发利用工程研究中心教育部绿色化工过程重点实验室湖北武汉430205 清华大学化学系北京100084 华中科技大学材料科学与工程学院材料加工与模具技术国家重点实验室湖北武汉430074 印尼纳米中心印尼万丹

利用光催化还原技术将CO_(2)定向转化为乙醇(CO_(2)-乙醇)是解决日益严重的环境污染和能源危机的理想途径之一.然而,CO_(2)分子的高化学惰性以及C-C耦合反应的高化学能垒导致目前CO_(2)-乙醇转化反应的产率和选择性较低.因此,设计构建... 详细信息

利用光催化还原技术将CO_(2)定向转化为乙醇(CO_(2)-乙醇)是解决日益严重的环境污染和能源危机的理想途径之一.然而,CO_(2)分子的高化学惰性以及C-C耦合反应的高化学能垒导致目前CO_(2)-乙醇转化反应的产率和选择性较低.因此,设计构建能够快速活化CO_(2)分子并同时促进C-C耦合的光催化材料具有重要研究意义.尽管已有研究表明,Cu+物种在促进C-C耦合方面具有一定优势,但其在催化反应过程中的不稳定性限制了其实际应用.基于上述认识,本文通过理论模拟预测发现,相比于Cu单原子,CuNi异核双原子(CuNi HDAs)不仅在CO_(2)活化及C-C耦合方面更具优势,而且能够有效锚定并固化Cu+物种.因此,本文设计了一种三步合成策略,精准地将Cu单原子锚定在(Ni,Zr)-UiO-66-NH2材料的Ni位上,合成了以CuNi HDAs为活性位点的Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2光催化材料.在可见光照射下,Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2表现出较好的催化CO_(2)-乙醇转化活性,其乙醇的产率和选择性分别达到~3218μmol·gCu^(-1)·h^(-1)和97.3%.光谱分析和密度泛函理论计算结果表明,Cu-(Ni,Zr)-UiO-66-NH2材料较好的光催化性能来源于CuNi HDAs特殊的电子结构.首先,CuNi HDAs通过CuNi-O界面化学键与吸光组分(Ni,Zr)-UiO-66-NH2相连,利用界面Cu-Ni-O键作为快速电子传输通道,CuNi HDAs能够富集到足够的光生电子用于涉及12电子的CO_(2)-乙醇转化反应,使得乙醇产率大幅提升.其次,Cu,Ni和O三种原子由于电子亲核能的差异,导致CuNi HDAs的电子分布呈现不对称性.这种不对称的电子结构能有效诱导CO_(2)分子的极化,打破其结构的对称性,从而显著降低CO_(2)分子的活化能.再次,相比于Cu单原子,CuNi HDAs对*CO中间体的吸附能力更强,这不仅增强了活性位点表面*CO中间体的覆盖度,还抑制CO的生成,为C-C耦合创造了充分条件.最后,由于Cu-Ni双活性位电子密度的差异,CuNi HDAs表面的C-C耦合反应势能较低,有利于*OCCHO中间体的快速生成,从而使乙醇产物的选择性大幅提升.综上,本文以理论计算模拟为指导,以UiO-66-NH2材料为基底,成功设计并制备了一种具有不对称电子结构的CuNi HDAs光催化材料,实现了高选择性CO_(2)光还原为乙醇.研究表明,CuNi HDAs的不对称结构在促进分子活化和降低C-C耦合反应能垒中起关键作用,同时促进了光生电子在CuNi HDAs活性位的富集.本文的研究结果为在原子尺度上设计并合成高性能的CO_(2)还原光催化剂提供了实验和理论参考.

关键词： CuNi异核双原子光催化 CO_(2)-乙醇转化不对称电子分配电子富集

基于二氧化锰/聚(5-醛基吲哚)复合材料的超级电容器

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山东化工 2024年第17期53卷 1-5页

作者：邓许坤聂广明青岛科技大学化学与分子工程学院光电传感与生命分析教育部重点实验室山东青岛266042

利用电化学方法分两步制备了二氧化锰/聚(5-醛基吲哚)(MnO_(2)/P5FIn)纳米复合材料,以该材料组装了超级电容器并测试了其性能。MnO_(2)通过在电极上施加恒定负电位进行电沉积,P5FIn则是通过循环伏安法进行电聚合制备。为了得到具有最优... 详细信息

利用电化学方法分两步制备了二氧化锰/聚(5-醛基吲哚)(MnO_(2)/P5FIn)纳米复合材料,以该材料组装了超级电容器并测试了其性能。MnO_(2)通过在电极上施加恒定负电位进行电沉积,P5FIn则是通过循环伏安法进行电聚合制备。为了得到具有最优电化学性能的MnO_(2)/P5FIn电极,对P5FIn电聚合过程中的循环伏安圈数进行了优化,并在0.2 mol·L^(-1)的氯化钾溶液中对复合材料电极进行了电化学测试。结果表明,该电极的最大比电容可达4.31 mF·cm^(-2)。以凝胶电解质组装了基于该复合材料的超级电容器,其最大比电容可达3.80 mF·cm^(-2),拥有较好的循环稳定性。该研究通过一种低成本的方法,对MnO_(2)的储能能力进行了改善,为过渡金属氧化物基超级电容器的研制提供了一种简单可行的思路。

关键词：超级电容器电极材料二氧化锰聚(5-醛基吲哚) 电化学合成