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锌掺杂型钛系铯离子筛的制备及其吸附性能

化工进展 2024年第4期43卷 1953-1961页

作者：王德斌林梦雨杨雪董殿权青岛科技大学化工学院山东青岛266100

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处... 详细信息

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术,将微量Zn^(2+)掺入Cs_(2)Ti_(6)O_(13)的Ti—O晶格中以改善晶胞结构,制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料(CZnTO)。前体经过酸处理形成锌掺杂型质子化钛酸盐(HZnTO),通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜与能谱仪、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征手段对制备的HZnTO进行表征,证明微量Zn^(2+)的掺入未破坏原有层状结构。通过吸附实验,考察了水相pH、初始Cs^(+)浓度、吸附时间和温度等因素对HZnTO吸附行为的影响。研究表明,在288K、pH=11且初始Cs^(+)浓度为3000mg/L的最优条件下,吸附2h左右,HZnTO即可达到饱和吸附容量323mg/g。在初始Cs^(+)浓度为30mg/L的低浓度溶液下,HZnTO依然能保持80%以上的吸附率。HZnTO对Cs^(+)的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温式,说明Cs^(+)在HZnTO上的吸附为化学吸附,以单分子层吸附为主。选择性吸附实验和循环吸附-脱附实验表明,HZnTO对于Cs^(+)的选择性远高于其他离子,循环吸附7次后,HZnTO的吸附容量依然能达到初次循环的87.6%,表现出良好的稳定性。

关键词：铯离子筛掺杂吸附动力学热力学

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聚醚功能化离子液体辅助不对称氢化合成D-泛解酸内酯

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高校化学工程学报 2024年第2期38卷 236-242页

作者：尹迎春崔菲菲齐慧敏金欣青岛科技大学化工学院山东青岛266042

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体... 详细信息

为了解决手性催化剂在不对称氢化中难以循环利用的问题,本研究基于氨基酸和咪唑鎓盐离子液体修饰的手性吡咯烷基双膦配体,采用聚醚胍盐离子液体辅助铑催化酮基泛解酸内酯均相不对称氢化合成D-泛解酸内酯。研究了铑催化剂前体、双膦配体结构、溶剂效应和聚醚离子液体掺杂对催化活性和对映选择性的影响。基于筛选出的最佳双膦配体,构建出“均相催化-液/固分离”体系用于手性催化剂的分离和循环。结果表明:该催化体系表现出较高的催化活性、对映选择性和长期稳定性,经过5次循环后未见催化性能有明显下降,为不对称氢化合成D-泛解酸内酯的可行性提供了理论和实验依据。

关键词： D-泛解酸内酯不对称氢化离子液体手性膦配体

磷掺杂碳负载Zn_(x)P_(y)O_(z)常温常压下高效电催化合成氨

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物理化学学报 2024年第3期40卷 29-30页

作者：王佳秦清王哲赵旭浩陈云菲候利强刘尚果刘希恩青岛科技大学化工学院山东青岛266042

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成... 详细信息

合成氨(NH_(3))的发展是现代工业进程和人类生存的基石。受氮气(N_(2))化学惰性的限制,当前的合成氨工业能源消耗高并且排放大量的二氧化碳。电化学氮气还原反应(NRR),是有望取代高能耗的Haber-Bosch(HB)合成法的一种绿色可持续的合成氨工艺。然而,因氮气以及析氢竞争富反应(HER)导致电催化氮气还原极低的NH_(3)产率和能量转换效率一直是目前人工固氮领域面临的挑战。在本文中,我们报道了一种具有丰富孔结构的磷掺杂碳(PC)负载Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)纳米复合材料(h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)),在酸性和中性介质中将N_(2)高效催化转化为NH_(3)。其独特的分级多孔结构提高了表面粗糙度并加快了氮气在催化剂体相中的扩散,这有利于延长氮气在催化剂表面的停留时间以及提高活性位点的利用效率。而多组分的均匀分布可以调节电子结构并优化反应中间体的吸附行为,进而提高活性位点的本征活性。在0.1mol·L^(-1)HCI电解液中,h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在-0.2 V vs.可逆氢电极(RHE)电位下NH_(3)的产率可以达到38.7±1.2μg·h^(-1)·mgcat^(-1),法拉第效率为19.8%±0.9%。此外;h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)在0.1 mol·L^(-1)Na_(2)SO_(4)溶液中同样展现出优异的电催化氮气还原合成氨性能,NH_(3)产率及法拉第效率分别为17.1±0.8μg·h^(-1)·mgcat^(-1)和15.g%±0.6%,明显优于PC/Zn_(3)P_(2)、C/ZnO和大多数报道的非贵金属电催化剂。这种优异的性能主要归因于多孔结构有利于传质及多组分活性位点协同效应。此外,我们采用非原位X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射(XRD)等表征手段对NRR测试前后h-PC/Zn_(3)(PO_(4))_(2)/Zn_(2)P_(2)O_(7)的组成和结构变化进行了剖析。在反应后检测到了新增的N物种信号,证明催化剂确实发生了氮气还原反应。本研究提供了一种通过同步构建传质通道并耦合不同的活性位点以协同增强NRR活性和选择性的新思路,这对加快绿色制氨工业化具有重大意义。

关键词：氮气还原反应电催化剂孔结构多活性中心协同效应

金属有机框架/离子液体增强的质子交换膜的制备及性能

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材料工程 2024年第8期52卷 150-158页

作者：孙丽君吕雪燕丁陆阳屈树国青岛科技大学化工学院山东青岛266042

为了提高磺化聚醚醚酮/离子液体(SPEEK/IL)膜的质子电导率,降低膜中IL的流失率,采用溶液浇铸法制备了双金属Cd@Co-MOF-74/磷酸基-4-苯基咪唑离子液体([IM2][H_2PO_4])/SPEEK三元复合膜。结果表明,由于离子液体中的咪唑环与MOF中的—OH... 详细信息

为了提高磺化聚醚醚酮/离子液体(SPEEK/IL)膜的质子电导率,降低膜中IL的流失率,采用溶液浇铸法制备了双金属Cd@Co-MOF-74/磷酸基-4-苯基咪唑离子液体([IM2][H_2PO_4])/SPEEK三元复合膜。结果表明,由于离子液体中的咪唑环与MOF中的—OH或羧酸基团之间形成氢键,咪唑分子被锚定在MOF的孔壁上。在120℃、Cd@Co-MOF-74掺杂的质量分数为1.5%时,三元复合膜的质子电导率最高,达到26.93 mS·cm~(-1)。不同含量的双金属MOF/IL/SPEEK三元复合膜中IL流失率在20%~25%之间。在SPEEK/IL膜中掺杂双金属MOF在保证SPEEK膜有较高质子电导率的同时,降低了SPEEK/IL复合膜的溶胀率,进而增加了SPEEK/IL复合膜的使用寿命。

关键词：磺化聚醚醚酮离子液体金属有机框架质子交换膜质子电导率

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有机溶剂和聚电解质提升MHET水解酶催化性能

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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2024年第5期57卷 452-461页

作者：余林玲张盼盼孙彦天津大学化工学院天津300350

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)是一种广泛应用的塑料,但由于其难以自然降解导致严重的污染问题.PET水解酶和对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶(MHETase)被认为是级联降解PET的关键酶,但尚未实现工业应用,本文针对MHETase开展稳定性研究以促进其工业开发.首先,选用4种不同的水溶性有机溶剂二甲基亚砜(DMSO)、N,N-二甲基甲酰胺、异丙醇和乙腈构建反应体系探寻最佳的MHETase反应条件,随后进一步研究有机溶剂和聚电解质预处理对MHETase催化活力和稳定性的影响.结果表明,当反应体系DMSO含量不高于10%时MHETase的活力几乎不受影响,其他条件下有机溶剂均会抑制MHETase活性,但这种抑制作用是可逆的,即该抑制可以通过去除有机溶剂来恢复.此外,低浓度的有机溶剂预处理能够提高MHETase的催化活力,且DMSO预处理能够提升MHETase的储存稳定性及热稳定性,MHETase在4℃下10%DMSO中储存96 h后的活力为原有活力的113%,在30℃下10%DMSO中孵育6 h后也能保持原有活力的103%.研究发现,MHETase活力可以通过阴、阳离子聚电解质孵育来提升,与等量阴、阳离子聚电解质共孵育的MHETase在4℃下10%DMSO中储存144 h也能保持118%的活力,但与DMSO预处理相比,聚电解质预处理对MHETase活力提升程度有限.本研究系统考察了有机溶剂和聚电解质对MHETase催化性能的影响,并指出DMSO和聚电解质的预处理有助于MHETase在常温下的储存和应用,为MHETase的工业应用提供了更多参考.

关键词：对苯二甲酸单乙二醇酯水解酶二甲基亚砜稳定性助溶剂聚电解质

四聚型季铵类多金属氧酸盐相转移催化甲苯氧化合成苯甲醛

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高等学校化学学报 2024年第7期45卷 57-67页

作者：钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛青岛科技大学化学与分子工程学院生态化工国家重点实验室培育基地青岛266042 青岛科技大学化工学院青岛266042

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列... 详细信息

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物.本文采用乙二胺、环氧氯丙烷和N,N-二甲基丁基叔胺等作为初始原料,合成了四聚型季铵盐氯化物,然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应,制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐;并通过在乙腈中使用H_(2)O_(2)(质量分数30%)将甲苯氧化为苯甲醛作为模型反应,评价了这些新型的多金属氧酸盐的催化性能.四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质,还可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点.另外,优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力,不仅显著提高了反应速率,而且实现了催化剂的简便回收和重复使用.在经过7次重复使用后,催化剂的性能几乎没有下降,并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%).本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺,为实际工业应用奠定了一定的理论基础.

关键词：甲苯氧化苯甲醛季铵盐两亲性相转移催化剂多金属氧酸盐

CO_(2)与环氧化物耦合制备环状碳酸酯的多相催化体系研究进展

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化工进展 2024年第3期43卷 1252-1265页

作者：刘方旺韩艺张佳佳步红红王兴鹏于传峰刘猛帅潍坊职业学院化学工程学院山东潍坊262737 青岛科技大学化工学院山东青岛266045

作为最主要的温室气体,二氧化碳(CO_(2))的过度排放已导致了严重的环境问题。同时,CO_(2)也属于储量丰富、廉价、安全和可再生利用的C1资源,被认为是有机合成的理想碳材料。高效且绿色的化学固定CO_(2)耦合制备具有高沸点、高极性、低... 详细信息

作为最主要的温室气体,二氧化碳(CO_(2))的过度排放已导致了严重的环境问题。同时,CO_(2)也属于储量丰富、廉价、安全和可再生利用的C1资源,被认为是有机合成的理想碳材料。高效且绿色的化学固定CO_(2)耦合制备具有高沸点、高极性、低挥发性和可生物降解性等优点的环状碳酸酯是CO_(2)资源化利用的有效方式,已引起社会各界的广泛关注。本文首先简述了目前合成环状碳酸酯的现有反应路径。然后,以CO_(2)和环氧化物的耦合反应为出发点,着重分析了该反应发生所涉及的反应机理以及催化该反应时多相催化体系的设计思路和当前研究进展。同时,综合比较了不同多相催化体系的催化条件、催化活性及循环使用性等催化参数的优缺点。最后,基于上述分析,本文总结了不同多相催化体系的应用前景并建议其后续发展应与均相催化体系相结合,利用两者的优势高效活化CO_(2)与环氧化物,以实现温和条件下催化耦合反应。

关键词：二氧化碳催化剂环氧化物催化作用耦合反应环状碳酸酯

有机碱催化ω-十五内酯开环聚合制备类聚乙烯性质的可降解塑料

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高分子学报 2024年第8期55卷 976-985页

作者：黄炳政韩瑞李峥李志波青岛科技大学化工学院青岛266042 青岛科技大学高分子科学与工程学院青岛266042

以环三磷腈碱(CTPB)为催化剂,以苄醇(BnOH)为引发剂,实现了ω-十五内酯(PDL)的高效可控开环聚合.通过优化实验条件,得到了高分子量的聚ω-十五内酯(PPDL).示差扫描量热法(DSC)表征证明了PPDL聚酯材料较好的结晶性.高分子量的PPDL不仅有... 详细信息

以环三磷腈碱(CTPB)为催化剂,以苄醇(BnOH)为引发剂,实现了ω-十五内酯(PDL)的高效可控开环聚合.通过优化实验条件,得到了高分子量的聚ω-十五内酯(PPDL).示差扫描量热法(DSC)表征证明了PPDL聚酯材料较好的结晶性.高分子量的PPDL不仅有与聚乙烯相似的力学性质、结晶性和高熔点(T_(m)=95.5℃),而且还具有聚酯类材料的降解性.合成了PDL与ε-己内酯(ε-CL)的无规共聚物,证明可以通过改变ε-CL的含量实现共聚物的熔点、力学性质和降解性可控调节.进一步通过双官能团引发剂合成中低分子量的双羟基端PPDL,证明可以通过与二异氰酸酯进行扩链反应制备高分子量PPDL(PPDL-E),力学性能能够得到有效提升.最后在碱性条件下实现了PPDL共聚酯的水解,验证了PPDL及其与ε-CL共聚物的水解性能.

关键词：开环聚合有机碱类聚乙烯高分子可降解聚酯

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非球形湿颗粒导向管喷动流化床流动特性

化工学报 2024年第6期75卷 2166-2179,F0003页

作者：战德康孙腾王香竹吴明周吴曼郭庆杰青岛科技大学化工学院山东青岛266042 深圳技术大学健康与环境工程学院广东深圳518118

实际工业生产中颗粒多为非球形颗粒,对颗粒形状效应和液相作用机制的研究不足,是导向管喷动流化床在颗粒涂层改性、包膜等工业应用的关键限制因素。选取粒径、密度相似的球形和圆柱形非球形颗粒为实验物料,对比两种颗粒在不同气速和雾... 详细信息

实际工业生产中颗粒多为非球形颗粒,对颗粒形状效应和液相作用机制的研究不足,是导向管喷动流化床在颗粒涂层改性、包膜等工业应用的关键限制因素。选取粒径、密度相似的球形和圆柱形非球形颗粒为实验物料,对比两种颗粒在不同气速和雾滴引入量下的压力脉动信号频谱分析、信息熵分析,并结合床内气固流动对流型进行划分,绘制非球形湿颗粒流动相图,进而探究喷动流化过程中颗粒形状效应及液相作用机制。相比于球形颗粒,粒径、密度相似的非球形颗粒有较小的最小喷动速度,在喷动过程中有两个及以上较低的主频峰且信息熵较大,显示出非球形颗粒在系统内较高的混乱程度,颗粒之间摩擦、碰撞等降低了导向管内颗粒的固体循环速率。液体的引入增大了环形区颗粒间液桥力,使最小流化速度变大,但液体挥发引起喷动气量增大,使最小喷动速度与最小喷动流化速度减小。在喷动流化流型下引入液体,球形颗粒导向管两端压降ΔpDT的脉动主频降低,而非球形颗粒ΔpDT的主频升高。而且非球形颗粒黏附液体后频谱分析结果显示幅值较大的单一主频峰,表明非球形湿颗粒压力脉动规律性的增强。

关键词：喷动流化床导向管非球形湿颗粒液相效应

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