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铜催化砜基诱导的区域选择性C（sp）-H键杂芳基化反应（英文）

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有机化学 2024年

作者：刘慧英吴中天李昊天吴新鑫苏州大学材料与化学化工学部江苏省有机合成重点实验室

区域选择性碳氢键官能化反应具有良好的原子经济性和步骤经济性，在复杂分子和天然产物后期修饰中具有很大的应用潜力.自由基参与的氢原子转移策略由于其高化学选择性和区域选择性近年来备受化学家们的关注.由于C（sp3）-H键之间的BDE... 详细信息

区域选择性碳氢键官能化反应具有良好的原子经济性和步骤经济性，在复杂分子和天然产物后期修饰中具有很大的应用潜力.自由基参与的氢原子转移策略由于其高化学选择性和区域选择性近年来备受化学家们的关注.由于C（sp3）-H键之间的BDE差异相对较小，烷基自由基参与的氢原子转移反应研究较少.本文报道一种铜催化砜基诱导的区域选择性C（sp3）-H键杂芳基化反应.该策略利用砜基α位烷基自由基作为分子内攫氢试剂，在铜催化的条件下实现区域选择性碳氮键的构建.

关键词：自由基反应氢原子转移碳氢键官能化杂芳基化

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电化学发光化学与生物传感方法

中国科学:化学 2024年

作者：漆红兰李延张成孝陕西省生命分析化学重点实验室陕西师范大学化学化工学院合成与天然功能分子化学教育部重点实验室西北大学化学与材料科学学院

本文重点介绍了本实验室在电化学发光(ECL)化学与生物传感方法方面的研究工作,简要介绍了ECL化学传感方法(流动注射法、能量转移法和偶合化学反应法),重点介绍了ECL生物传感方法(均相免疫、DNA杂交、适配体、凝集素、DNA酶、寡肽等)测... 详细信息

本文重点介绍了本实验室在电化学发光(ECL)化学与生物传感方法方面的研究工作,简要介绍了ECL化学传感方法(流动注射法、能量转移法和偶合化学反应法),重点介绍了ECL生物传感方法(均相免疫、DNA杂交、适配体、凝集素、DNA酶、寡肽等)测定生物标志物的基本原理(包括ECL信号探针的设计、生物传感界面构筑和信号放大策略等),最后探讨了ECL化学与生物传感方法的挑战和发展前景.

关键词：电化学发光生物传感生物标志物分子识别物质

CO/CO_(2)加氢制低碳醇改性费托合成催化剂研究进展

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化工进展 2024年第6期43卷 3061-3079页

作者：曾壮李柯志苑志伟杜金涛李卓师王悦中国石化催化剂有限公司工程技术研究院北京101111 天津大学化工学院教育部绿色合成与转化重点实验室天津300350

一氧化碳/二氧化碳(CO/CO_(2))加氢制低碳醇(C2+OH)是碳一化学的重要组成部分,是将煤、天然气、生物质、CO_(2)等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径。该过程具有工艺路线短、原子经济性高、操作可行性强等优点,是颇... 详细信息

一氧化碳/二氧化碳(CO/CO_(2))加氢制低碳醇(C2+OH)是碳一化学的重要组成部分,是将煤、天然气、生物质、CO_(2)等非石油资源转化为液体燃料和高附加值化学品的重要途径。该过程具有工艺路线短、原子经济性高、操作可行性强等优点,是颇具前景的合成路线。改性的费托合成催化剂是该体系最具潜力的催化剂之一,但仍存在低碳醇时空收率不理想、反应网络复杂、产物分布难以调控及稳定性差等问题,高效稳定催化剂的开发极具挑战。本文首先从热力学上分析了CO/CO_(2)加氢反应制低碳醇适宜的工艺条件;其次,对改性费托合成催化剂上CO/CO_(2)加氢制低碳醇的反应路径进行了解析,并据此提出催化剂的设计思路。随后,介绍了铁基和钴基催化剂的研究现状,详细阐述了前体结构、助剂、金属-载体相互作用等因素对催化剂性能的影响机制,重点分析了高性能催化剂的构建策略。后续可借助于先进表征技术和理论计算进一步加深对反应机理的认识,并通过催化剂结构的精细调控,获取低碳醇时空收率和催化剂稳定性的提升策略。

关键词：合成气二氧化碳低碳醇加氢催化剂

基于单电子转移的黄素仿生光催化氧化研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1069-1093页

作者：沈都益李玲慧靳鸽梁雨佳张欣慧公培伟张范军晁绵冉曲阜师范大学化学与化工学院、生命有机分析山东省重点实验室山东曲阜273165 中国科学院兰州化学物理研究所、羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而... 详细信息

自然界的黄素辅酶具有结构简单、无毒、能吸收和利用可见光等特点,常常作为电子载体参与生物体内的氧化还原反应.受黄素催化氧化功能的启发,过去二十年里,黄素衍生物催化以氧气或双氧水为终端氧化剂的两电子氧化反应得到了长足发展;而近年来,由于黄素衍生物丰富易调控的光化学性质,更多的注意力开始转向它们所促进的单电子转移反应,相应的有机合成方法学也正在涌现.综述了截止到2023年7月的可见光驱动黄素衍生物催化诸如芳香环、含氮、含氧及含硫等官能团的单电子氧化,生成相应的阳离子自由基中间体再参与后续过程来实现多样化有机转化的相关进展.同时,对底物范围和单电子转移机理进行了讨论,并对该领域的未来发展进行了展望.

关键词：黄素单电子氧化单电子转移自由基阳离子有机光催化

钠离子电池层状正极材料P2-NaNiMnCeO的制备与性能研究

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中国稀土学报 2024年

作者：魏斌斌李勇雷兰兰任庆辉王娟武宏西安建筑科技大学机电工程学院陕西省纳米材料与技术重点实验室西安市清洁能源重点实验室

碳酸钠原料丰富、价格低廉使得钠离子电池在大规模储能应用领域展现出了巨大潜力，并有望在不久的将来成为锂离子电池的有效候补能源体系。层状过渡金属氧化物NaxTMO2(TM：过渡金属)正极材料具有高比容量、电压适宜、易于大规模合成等... 详细信息

碳酸钠原料丰富、价格低廉使得钠离子电池在大规模储能应用领域展现出了巨大潜力，并有望在不久的将来成为锂离子电池的有效候补能源体系。层状过渡金属氧化物NaxTMO2(TM：过渡金属)正极材料具有高比容量、电压适宜、易于大规模合成等优点被认为是最具商业化潜力的正极材料之一。本文通过掺杂稀土元素铈设计并合成了Na0.67Ni0.33Mn0.645Ce0.025O2层状正极材料，研究了该材料的形貌、结构和电化学性能。X射线衍射测试结果表明Na0.67Ni0.33Mn0.645Ce0.025O2材料具有纯的P2相结构。在2.4～4.15V电压范围，1C(其中1C=173 mA g-1)电流密度下恒电流充放电测试，材料的首周放电比容量为81.3 mA h g-1，经过150周循环后，放电比容量为78.7 mA h g-1，容量保持率为98.0％；在5C、10 C、20C、30C等高倍率下，材料容量保持率高，稳定性较好，改性材料展现出稳定的长循环和高倍率性能。

关键词：稀土金属钠离子电池正极材料层状氧化物掺杂改性

CuMn_(2)O_(4)/石墨炔S型异质结上锚定氧化助催化剂促进曙红敏化光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第1期56卷 88-103页

作者：杨成李鑫李梅梁桂杰靳治良北方民族大学化学与化学工程学院宁夏太阳能化学转化技术重点实验室国家民委化学工程与技术重点实验室宁夏银川750021 华南农业大学能源植物资源与利用农业农村部重点实验室生物质工程研究所广东广州510642 湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室湖北襄阳441053

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面... 详细信息

半导体光催化剂有效的电荷分离及利用是光催化制氢的关键.单一半导体催化剂由于光生电子-空穴对的快速复合导致低的光催化活性,构建异质结是提高光生电荷分离以及电子转移效率的有效方法.此外,助催化剂的引入同样能够促进光催化剂表面电子和空穴的分离,并且其协同效应可促使更多载流子流向相应的助催化剂位点而增强光催化性能.因此,同时构建异质结及合适的氧化位点成为解决光生电子-空穴对有效分离及利用的重要研究方向.本文报道了一种同时构建S型异质结和氧化位点促进CuMn_(2)O_(4)光生电子-空穴对有效分离及利用的可行性策略.虽然在制备CuMn_(2)O_(4)的过程中通过调控制备温度能够自身诱导生成具有氧化能力的Mn_(2)O_(3)来作为氧化位点,但是只存在氧化位点时不能很好地克服光生电子-空穴对的重组现象而导致光催化活性较低.基于此,本文巧妙地利用CuMn_(2)O_(4)自身诱导生成氧化位点的特性并引入石墨炔还原端而构建S型异质结,在氧化位点及S型异质结同时存在的情况下增强光生电子的有效转移.此外,在自身诱导生成氧化位点和S型异质结的协同作用下,促进了复合光催化剂中的光生电子和光生空穴精确定向迁移到相应的还原位点和氧化位点.傅里叶变换红外光谱和拉曼光谱证实成功制备了石墨炔.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM)等结果表明,成功制备了600-CuMn_(2)O_(4)/GDY-40%(6-CG-40%)样品(600°C焙烧,石墨炔质量百分含量为40%).经过组分优化的复合光催化剂6-CG-40%的催化性能达到1586.54μmol g^(‒1)h^(‒1),是CuMn_(2)O_(4)(106.73μmol g^(‒1)h^(‒1))和石墨炔(70.57μmol g^(‒1)h^(‒1))产氢活性的13.86倍和21.48倍高.利用UV-vis光谱、电化学性能和接触角测试等分析6-CG-40%复合光催化剂产氢性能提升的原因,并通过密度泛函理论计算和相关实验表征验证Mn_(2)O_(3)作为氧化助催化剂的合理性.结果表明,原位诱导生成的Mn_(2)O_(3)氧化助催化剂和引入石墨炔构建的S型异质结有效抑制了光生电子-空穴对的复合,从而优化了光生载流子转移效率,最终增强了曙红敏化6-CG-40%光催化析氢性能.综上所述,在控制诱导因子原位生成Mn_(2)O_(4)氧化助催化剂的基础上引入石墨炔还原端构建了S型异质结,在助催化剂与异质结两者的协同作用下极大程度地改善了光生电子-空穴对的严重复合现象,这项工作为解决光催化制氢领域中制约光催化剂制氢能力的关键问题提供了可行性思路.

关键词：石墨炔氧化助催化剂电荷分离 S型异质结光催化制氢

四川盆地南部向斜区二叠系岩溶孔隙型石灰岩储层成因与天然气勘探新领域

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天然气工业 2024年第2期44卷 52-67页

作者：肖笛黄天海张本健刘冉高兆龙李明隆杨文杰谭秀成油气藏地质及开发工程全国重点实验室·西南石油大学国家能源碳酸盐岩油气重点实验室研究分室·西南石油大学四川省天然气地质重点实验室·西南石油大学中国石油西南油气田公司勘探开发研究院

随着油气勘探程度不断提高,勘探方向逐渐从构造高部位往向斜区拓展。但是,传统认识认为向斜区岩性一般较致密,寻找向斜区优质储层成为其油气获得勘探突破的关键因素之一。为此,以四川盆地南部向斜区中二叠统茅口组石灰岩为例,基于钻井... 详细信息

随着油气勘探程度不断提高,勘探方向逐渐从构造高部位往向斜区拓展。但是,传统认识认为向斜区岩性一般较致密,寻找向斜区优质储层成为其油气获得勘探突破的关键因素之一。为此,以四川盆地南部向斜区中二叠统茅口组石灰岩为例,基于钻井岩心、薄片、测井以及地球化学等资料综合分析,开展了向斜区孔隙型石灰岩储层特征及成因研究,并建立了储层发育模式,指出了天然气勘探新方向。研究结果表明:(1)四川盆地南部向斜区茅口组发育岩溶孔隙型碳酸盐岩储层,储层岩性主要为泥晶—亮晶生屑石灰岩和亮晶生屑石灰岩,储集空间主要为生物体腔孔、生物铸模孔及粒内溶孔等组构选择性溶蚀形成的孔隙;(2)研究区茅口组储层平均孔隙度为4.07%,平均渗透率为0.273 mD,孔隙度与渗透率有明显的正相关关系,为典型的孔隙型储层;(3)茅口组储层段的铝、钪、锆及总稀土元素含量较低,锰和铁含量也较低,碳同位素值位于中二叠世海水沉淀方解石碳同位素值分布范围内,氧同位素呈现出一定的负偏;(4)茅口组岩溶孔隙型储层的形成与沉积期微地貌及高频层序控制的准同生期岩溶有关,溶蚀流体主要为大气淡水。结论认为,岩溶孔隙型储层在盆地内普遍发育,且该类储层远离不整合面,受沉积古地貌、沉积相带控制的准同生期岩溶改造,因此,天然气勘探思路需要向“有利沉积相带规模控储”方向转变,向斜区将是盆地内未来天然气勘探的重要新领域。

关键词：孔隙型储层岩溶储层准同生期岩溶中二叠统茅口组四川盆地南部向斜区

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改性纤维增强聚脲复合材料的制备及性能

精细化工 2024年

作者：王晨张初镱姚红蕊王娜沈阳化工大学辽宁省特种功能材料合成与制备重点实验室洛阳船舶材料研究所海洋腐蚀与防护重点实验室福建中国-西班牙材料联合实验室沈阳市新型功能涂层材料重点实验室

以聚天门冬氨酸酯树脂和异氰酸酯固化剂为原料、碳纤维（CF）为增强体、硅烷偶联剂（KH550）为改性剂，制备了硅烷偶联剂改性碳纤维（KH550-CF）增强聚脲（PU）复合材料（KH550-CF/PU）。考察了CF长度和添加量对碳纤维增强聚脲复合材料... 详细信息

以聚天门冬氨酸酯树脂和异氰酸酯固化剂为原料、碳纤维（CF）为增强体、硅烷偶联剂（KH550）为改性剂，制备了硅烷偶联剂改性碳纤维（KH550-CF）增强聚脲（PU）复合材料（KH550-CF/PU）。考察了CF长度和添加量对碳纤维增强聚脲复合材料性能的影响。采用FTIR、SEM、XRD、DSC对KH550-CF和KH550-CF/PU进行了表征，通过准静态拉伸和压缩实验、霍普金森压杆实验探究了KH550-CF/PU的力学性能和抗爆性能。结果表明，KH550成功地修饰在CF表面，增强了CF与PU的相容性和浸润性；CF或KH550-CF的添加不会影响PU的分子结构，KH550-CF/PU仍具有PU所固有的理化特性；当CF的长度为0.5 mm、KH550-CF添加量为PU质量的1%时，KH550-CF/PU的力学性能明显优于PU，其最大拉伸应力可达22.88 MPa，断裂拉伸应变可达223.95%，弹性阶段最大压缩应力为2.17 kN，最大压缩应力时的能量吸收值为0.64 MJ/m3，应变率5000 s–1时的屈服强度可达103.18 MPa。

关键词：复合材料聚脲碳纤维微观结构力学性能功能材料

一步法合成固态荧光氮掺杂碳化聚合物点及多色LEDs的构建

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 140-147页

作者：金鹏赵刘曦王巍孙争光马会娟詹园湖北大学材料科学与工程学院功能材料绿色制备与应用教育部重点实验室高分子材料湖北省重点实验室武汉430062 湖北三峡实验室宜昌443007

以柠檬酸、尿素和丙烯腈为原料,乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了氮掺杂碳化聚合物点(NCPDs),其粒径分布范围约为12~22 ***粉末不仅可发射黄色荧光(λem=570 nm),而且荧光强度和发射峰位置具有显著的浓度依赖性.将NCPDs分散在硅溶胶... 详细信息

以柠檬酸、尿素和丙烯腈为原料,乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法制备了氮掺杂碳化聚合物点(NCPDs),其粒径分布范围约为12~22 ***粉末不仅可发射黄色荧光(λem=570 nm),而且荧光强度和发射峰位置具有显著的浓度依赖性.将NCPDs分散在硅溶胶中制备成NCPDs质量分数为0.15%~45%的NCPDs/硅溶胶复合薄膜,该复合材料的固态荧光发射波长随NCPDs的浓度增加逐渐从蓝色红移至红色(453~638 nm),且具有良好的稳定性.将NCPDs应用于发光二极管(LEDs),可构建蓝光到红光的多色LEDs.此外,NCPDs优异的固态荧光性能使其在指纹识别领域展示出潜在的应用前景,因此评估了其在指纹识别中的适用性.

关键词：碳化聚合物点氮掺杂固态荧光多色发光二极管指纹识别

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