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基于真空紫外灯的光电离质谱在催化反应过程监测中的应用

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质谱学报 2024年第1期45卷 44-56,I0002页

作者：吴称心花磊陈平蒋吉春李金旭李海洋中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省质谱技术与仪器重点实验室辽宁大连116023

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注... 详细信息

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注的催化反应实时在线监测技术。本文综述了VUV-PIMS技术的发展情况,特别是基于真空紫外灯的光电离源研究进展,介绍了其在催化反应过程中稳定产物和活性中间体实时在线监测方面的最新应用,并针对催化反应过程精准表征的需求,对VUV-PIMS未来的发展趋势进行展望。

关键词：光电离质谱真空紫外灯催化反应活性中间体在线监测

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海水提铀吸附材料及官能团配位机理研究进展

化学学报 2024年第4期82卷 458-470页

作者：徐晗王聪芝刘峙嵘石伟群东华理工大学核科学与工程学院中国科学院高能物理研究所核能放射化学实验室

铀是核工业发展中最重要的元素之一,但陆地铀资源有限难以满足核工业的发展需求,而海水中蕴含着丰富的铀资源,因此如何从海水中提取铀备受关注.然而由于海水条件复杂且铀浓度极低,从海水中提取铀面临着很多挑战,国内外诸多学者对此进行... 详细信息

铀是核工业发展中最重要的元素之一,但陆地铀资源有限难以满足核工业的发展需求,而海水中蕴含着丰富的铀资源,因此如何从海水中提取铀备受关注.然而由于海水条件复杂且铀浓度极低,从海水中提取铀面临着很多挑战,国内外诸多学者对此进行了大量研究,目前已经开发出多种分离富集方法,其中吸附法已被较广泛应用于海水提铀中.本综述重点介绍了近年来开发的海水提铀吸附材料,包括无机材料、有机材料、无机-有机杂化材料,主要从材料的吸附能力、选择性、抗菌性、稳定性、可回收性以及制备成本等方面进行分析,另外对偕胺肟和羧基等典型官能团以及近年来报道的其他代表性官能团与铀酰离子的配位机理进行总结分析,同时对未来海水提铀材料的发展进行了展望.

关键词：铀海水吸附材料官能团配位机理

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质谱技术在固-液界面电化学中间产物探测中的研究进展

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质谱学报 2024年第1期45卷 14-30,I0001页

作者：张艺腾张雪萌闵乾昊南京大学化学化工学院生命分析化学国家重点实验室江苏南京210023

电化学反应过程中,固-液界面瞬态中间体的快速捕获与实时监测对研究电化学反应机理具有重要意义。质谱具有灵敏度高、特异性强等优点,能够提供待测物的组成与结构信息,已逐渐成为电化学反应中间体检测的有力工具。本文综述了基于电喷雾... 详细信息

电化学反应过程中,固-液界面瞬态中间体的快速捕获与实时监测对研究电化学反应机理具有重要意义。质谱具有灵敏度高、特异性强等优点,能够提供待测物的组成与结构信息,已逐渐成为电化学反应中间体检测的有力工具。本文综述了基于电喷雾质谱、原位电离质谱以及飞行时间二次质谱的电化学质谱(EC-MS)联用技术在电化学反应瞬态中间体检测方面的研究进展,系统地总结了EC-MS在有机电合成、电催化、锂离子电池、电致化学发光以及生物分子电化学反应过程分析等领域的应用情况,并对质谱技术在电化学反应中间体检测方面面临的挑战和发展趋势进行展望。

关键词：电化学反应中间体电化学质谱(EC-MS) 原位分析反应监测机理研究

Bi_(2)Ga_(3.985)O_(9):1.5%Fe^(3+),Eu^(3+)长余辉材料的制备及光学性能研究

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光学学报 2024年第2期44卷 236-245页

作者：茹鲜古丽·艾外力孙艳美库尔班江·努尔麦提赵天骐热娜古丽·阿不都热合曼尹学博喀什大学化学与环境科学学院新疆特色药食用植物资源化学实验室新疆喀什844000 上海工程技术大学化学化工学院前沿医学技术研究院上海201620

采用共沉淀法制备了Bi_(2-x)Ga_(3.985)O_(9):1.5%Fe^(3+),x Eu^(3+)(BGO:1.5%Fe^(3+),x Eu^(3+),x=0~2%)长余辉纳米粒子(PLNP),详细研究了Eu^(3+)掺杂浓度及煅烧温度对BGO:1.5%Fe^(3+)PLNP晶体结构和光学性质的影响。结果显示,最佳的PLNP组成为Bi1.99Ga3.985O9:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+),属于莫来石晶体结构,发射峰处于798 nm,在900℃煅烧1 h时,可获得高纯度的BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP,其平均电子陷阱能级深度为0.676 eV。与Fe^(3+)单掺杂BGO:1.5%Fe^(3+)PLNP相比,Eu^(3+)共掺杂BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP后,荧光寿命(τ_(av))从13.77 s增大至15.56 s,余辉发光时间从3 h延长至8 h以上。由于共掺杂BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP中存在从Eu^(3+)到Fe^(3+)的能量传递,共掺杂PLNP的余辉强度增大,发光时间延长。制备了长波长发射、具有余辉发光性能的BGO:1.5%Fe^(3+),1%Eu^(3+)PLNP,该材料在生物成像、疾病检测及生物传感等领域具有巨大的应用潜力。

关键词：材料近红外发光长余辉纳米粒子共掺杂镓酸铋

拉伸-扭转复合加载对镍基高温合金GH4169力学性能与变形机理的影响

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金属学报 2024年第1期60卷 30-42页

作者：杨俊杰张昌盛李洪佳谢雷王虹孙光爱中国工程物理研究院核物理与化学研究所中子物理学重点实验室绵阳621999

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其... 详细信息

研究镍基高温合金在近服役条件下的力学性能与内在变形机理具有重要意义,但现有研究主要集中于单轴加载下的力学行为,多轴加载相关研究报道较少。为此,本工作对比研究了单轴和复合加载下多晶镍基高温合金GH4169的力学性能变化规律及其微观变形机制差异。在25℃下对多晶镍基高温合金GH4169进行拉伸-扭转复合加载,结合SEM、TEM、EBSD和中子衍射研究了加载方式对其力学性能、微观组织以及变形机理的影响。结果表明,拉伸样品的屈服强度和极限强度均随预扭转角度增加而增大(增幅分别约为150%和13%);在20%预拉应变下,扭转样品的屈服强度和延伸率均有所增加(增幅分别约为31%和16%)。拉伸和扭转变形后样品中的位错密度明显增大;同时复合加载下位错密度相较于单轴加载略小,表明存在位错湮灭效应。预加载产生的位错强化效应提高了屈服强度,而随后复合加载下位错湮灭效应使预拉伸扭转样品的极限强度有所降低。预扭转形成梯度结构的力学强化作用一定程度上抵消了位错湮灭效应的影响。研究表明,多轴加载方式可调控材料微观结构和变形机制,进而实现材料强度和韧性的协调提升。

关键词：多晶镍基高温合金复合加载力学性能变形机理中子衍射

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细胞器超分辨成像荧光染料

化工学报 2024年第4期75卷 1333-1354页

作者：江文钞徐兆超中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总... 详细信息

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总结了目前可用的超分辨荧光探针的设计和靶向策略。首先简要介绍了三种主要的超分辨成像技术,包括结构光照明显微镜技术、受激发射损耗显微技术和单分子定位成像技术,以及它们对荧光染料性能的不同要求,并介绍了近五年来用于线粒体、溶酶体、细胞膜、脂滴和细胞核的超分辨成像的荧光染料。最后讨论了该领域当前所面临的挑战。

关键词：荧光染料超分辨成像荧光探针细胞器动态

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长江江苏泰州段刀鲚耳石微化学指纹特征

生态学杂志 2024年第4期43卷 967-974页

作者：胡玉海姜涛刘洪波陈修报杨健南京农业大学无锡渔业学院江苏无锡214081 中国水产科学研究院淡水渔业研究中心渔业微化学实验室江苏无锡214081

为了掌握长江江苏泰州段刀鲚的生活史履历模式及了解此江段刀鲚资源现状,利用电子探针微区分析技术研究了禁捕后长江泰州段刀鲚耳石的锶(Sr)和钙(Ca)微化学特征。结果表明:所有个体的耳石均存在Sr/Ca比值小于3的低值区(对应淡水生境)和... 详细信息

为了掌握长江江苏泰州段刀鲚的生活史履历模式及了解此江段刀鲚资源现状,利用电子探针微区分析技术研究了禁捕后长江泰州段刀鲚耳石的锶(Sr)和钙(Ca)微化学特征。结果表明:所有个体的耳石均存在Sr/Ca比值小于3的低值区(对应淡水生境)和大于3的高值区(对应半咸水或海水生境)的波动变化,为典型的溯河洄游生境履历;根据淡水系数将泰州段洄游型刀鲚分为短期淡水依存型和长期淡水依存型;两者淡水系数的显著性差异说明这两种类型上溯刀鲚群体起源于长江不同区域的产卵场;结合性腺发育状态调查发现,泰州江段对于洄游型刀鲚来说主要起到洄游通道的生态功能作用。研究结果为了解长江十年禁渔对经济鱼类资源和生境恢复效果提供了最新的数据依据。

关键词：刀鲚耳石微化学长江江苏泰州段生境履历资源

基于几何形态测量学的鄱阳湖北部水域刀鲚的耳石形态学特征比较

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水产学报 2024年

作者：肖百义姜涛刘洪波陈修报杨健中国水产科学研究院淡水渔业研究中心渔业微化学实验室南京农业大学无锡渔业学院

为了破解鄱阳湖北部不同水域刀鲚（含长颌鲚和短颌鲚两种生态表型）耳石间形态的差异性，以期把握这些水域刀鲚资源群体间的关联性；本研究基于几何形态测量学的地标点法，利用地标点软件获取相应地标点坐标，进行相对扭曲主成分、判别... 详细信息

为了破解鄱阳湖北部不同水域刀鲚（含长颌鲚和短颌鲚两种生态表型）耳石间形态的差异性，以期把握这些水域刀鲚资源群体间的关联性；本研究基于几何形态测量学的地标点法，利用地标点软件获取相应地标点坐标，进行相对扭曲主成分、判别和层次聚类分析；同时利用薄板样条分析对耳石形态进行网格变形，从而有效体现不同刀鲚群体间耳石形态的差异。结果显示，在相对扭曲主成分分析中，主凹槽上地标点的相对扭曲贡献率为77.9%。相对扭曲得分的逐步判别分析发现，上述两种生态表型刀鲚的耳石形态学差异极其显著，两者间相对扭曲得分判别成功率高达100%。此外，长颌鲚不同群体间廖咀头群体的判别准确率最高（95%），其次是庐山火焰山群体（90%）、瓢头群体（55%）、鞋山群体（50%）；长颌鲚聚类分析表明火焰山、鞋山和瓢头群体距离最近，其次为廖咀头群体，与火焰山短颌鲚群体距离最远。本研究确证湖口鞋山、庐山廖嘴头、永修瓢头水域均有长颌鲚的分布，且不同水域群体耳石形态间的差异主要集中在主凹槽处。三个水域群体中廖咀头长颌鲚可能是一个相对独立的群体，而其它水域该生态表型群体间却存在一些关联性。本研究通过分析不同水域刀鲚耳石形态间的差异性，阐释了鄱阳湖北部刀鲚的群体组成特征，可为相关渔业管理和保护提供科学依据和理论支撑。

关键词：刀鲚耳石关联性地标点几何形态测量学鄱阳湖

高稳定磺酸化三维共价有机框架材料的设计构筑及其对U(Ⅵ)的吸附

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核化学与放射化学 2024年第3期46卷 246-257,I0003页

作者：刘思妍赵玉宝石伟群袁立永南华大学化学化工学院湖南衡阳421001 中国科学院高能物理研究所核能放射化学实验室北京100049

从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接... 详细信息

从废水中分离回收U(Ⅵ)对放射性环境治理以及核工业发展具有重要意义。随着共价有机框架材料(COFs)的不断发展,越来越多的COFs材料被用于放射性核素的吸附分离。然而对于三维共价有机框架材料(3D-COFs)而言,由于分子构筑单元及拓扑连接方式有限,使得其在性能和应用上受到诸多限制。本工作运用键转化与后接枝相结合的方法,制备一种基于胺键的磺酸功能化3D-COF材料(COF-320-H_(2)SO_(3))用于水溶液中U(Ⅵ)的吸附去除。通过多种表征手段对其结构和性质进行了表征,并系统研究了COF-320-H_(2)SO_(3)对U(Ⅵ)的吸附行为。研究结果表明:亚胺键向胺键的转化显著提升了COFs材料的化学稳定性,同时具有亲水性和强配位能力的磺酸基的引入使材料对U(Ⅵ)吸附能力明显增强,即使在3 mol/L的HNO3条件下,对U(Ⅵ)的吸附容量仍保持在40 mg/g以上。本工作进一步展示了COFs材料特别是3D-COFs材料在分离放射性金属离子方面所展现的潜在应用价值。

关键词：三维共价有机框架材料合成后修饰键转化吸附 U(Ⅵ)