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铝卟啉折叠催化剂催化二氧化碳/环氧化物共聚反应

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高分子学报 2024年第4期55卷 396-406页

作者：周振震刘顺杰郎涛涛高凤翔王献红中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))... 详细信息

折叠催化剂因具有“类酶”的二级结构,被广泛应用于小分子化合物合成,然而其在高分子合成中的应用却鲜有报道.基于双氨基功能化的铝卟啉与2,5-吡啶二甲酰氯的缩聚反应,本文报道了一种铝卟啉芳香酰胺折叠体催化剂,有效(300~1250 h^(-1))、高选择性(99%)地催化了二氧化碳(CO_(2))与环氧化物的共聚反应.值得一提的是,该催化剂可以实现无助催化剂条件下CO_(2)和环氧丙烷的共聚,催化活性可达525 h^(-1),同时聚合物选择性在95%以上,并且在80℃下表现出“类酶”的最佳温度特性.在催化CO_(2)与环氧环己烷共聚时,催化活性与二氧化碳压力(1~7 MPa)呈线性正相关关系,催化活性最高可达1250 h^(-1),聚合物选择性和碳酸酯单元含量保持在99%以上.本文报道的铝卟啉折叠体催化剂为芳香酰胺折叠体在催化领域的发展提供了借鉴,同时也进一步拓展了折叠催化在高分子合成中的应用.

关键词：铝卟啉芳香酰胺折叠体二氧化碳环氧化物协同催化

基于比色法和表面增强拉曼光谱双传感系统检测水中的芘

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光谱学与光谱分析 2024年第1期44卷 95-102页

作者：邢海波郑博文李欣悦黄波涛向霄胡晓钧上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 上海市环境科学研究院上海200333

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会... 详细信息

设计了一种基于AgNPs-AuNPs的核-卫星纳米结构检测水样中多环芳烃芘的比色和SERS双通道传感系统。首先将单巯基β-环糊精修饰到纳米金颗粒和纳米银颗粒的表面。受益于氧化态的四甲基联苯胺的触发,当体系中存在多环芳烃芘时,纳米颗粒会自组装形成AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构。芘分子在其中充当分子桥的作用,拉近纳米粒子距离,使得纳米粒子发生一定的聚集。所以芘分子的个数直接影响AgNPs-pyrene-AuNPs的核-卫星结构数量,使溶液颜色发生变化,能够通过目测法建立溶液颜色与芘浓度的关系;组装形成的的核-卫星结构具有非常丰富的“热点”而表现出较强的表面增强拉曼光谱(SERS)活性,可通过SERS方法实现芘分子的高灵敏高特异检测。此结构可通过比色法和SERS方法实现水中芘的高灵敏高特异性检测。该方法可以在25 min内快速完成微量芘的检测,比色法对芘的检出限为3.4μmol·L^(-1), SERS法的检出限为0.42μmol·L^(-1)。根据上述原理,基于AgNPs-PAHs-AuNPs核-卫星结构的SERS传感器可用来检测水样中的多种多环芳烃。这一双通道传感系统提供了一种检测水样中多环芳烃芘的新方法,并为开发多路复用的传感系统提供了新的思路。

关键词：多环芳烃芘比色法表面增强拉曼光谱双系统

谷壳灰硅肥改善土壤质量降低水稻镉砷累积的效应

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环境科学 2024年第3期45卷 1793-1802页

作者：易轩韬欧阳坤辜娇峰李倩游萍周航廖柏寒中南林业科技大学环境科学与工程学院长沙410004 湖南浩美安全环保科技有限公司长沙410100 昆明理工大学环境科学与工程学院昆明650504 中南大学资源加工与生物工程学院长沙410083

为研究谷壳灰制备硅肥对水稻不同生育期土壤重金属镉(Cd)和砷(As)生物有效性、酶活性、微生物群落结构和糙米重金属含量的影响,开展水稻盆栽试验.结果表明,施用0.1%~1.0%谷壳灰硅肥能提高土壤pH值0.04~0.24个单位,有效硅含量44.2%~97.5%... 详细信息

为研究谷壳灰制备硅肥对水稻不同生育期土壤重金属镉(Cd)和砷(As)生物有效性、酶活性、微生物群落结构和糙米重金属含量的影响,开展水稻盆栽试验.结果表明,施用0.1%~1.0%谷壳灰硅肥能提高土壤pH值0.04~0.24个单位,有效硅含量44.2%~97.5%,也能降低土壤有效态Cd含量16.2%~21.4%,有效态As含量16.0%~24.9%;随施加量的增大各生育期土壤酶活性增大,其中蔗糖酶活性显著增大6.3%~145.7%,脱氢酶活性显著增大6.7%~224.1%;分析土壤成熟期微生物群落结构显示,施用谷壳灰硅肥不影响微生物α-多样性,但对微生物β-多样性产生显著影响,促进微生物生长,维持群落结构稳定性;随施加量的增大,糙米Cd含量降低了29.3%~89.7%,糙米总As和无机As含量分别降低7.8%~42.3%和17.2%~44.5%,当施用量在0.5%和1.0%时水稻糙米ω(Cd)环境友好性,可用于Cd和As复合污染稻田土壤的治理.

关键词：谷壳灰硅(Si) 镉砷水稻土壤酶土壤微生物群落

铁锰改性生物炭对水稻镉吸收和土壤微生物群落的影响

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中国环境科学 2024年第4期44卷 2297-2308页

作者：王德正谭文韬曾鹏马兰心周航辜娇峰廖柏寒中南林业科技大学环境科学与工程学院湖南长沙410004

通过盆栽试验,研究铁锰改性生物炭(BC_(FM))对水稻Cd吸收和土壤微生物群落结构的影响.结果表明,BC_(FM)可有效降低水稻对Cd的吸收,改变土壤微生物群落结构.与对照相比,添加0.5~2g/kg BC_(FM)后土壤有机质、土壤阳离子交换量、土壤总Fe和... 详细信息

通过盆栽试验,研究铁锰改性生物炭(BC_(FM))对水稻Cd吸收和土壤微生物群落结构的影响.结果表明,BC_(FM)可有效降低水稻对Cd的吸收,改变土壤微生物群落结构.与对照相比,添加0.5~2g/kg BC_(FM)后土壤有机质、土壤阳离子交换量、土壤总Fe和总Mn无显著变化;而添加4g/kg BC_(FM)后,土壤有机质、土壤阳离子交换量、土壤总Fe和Mn含量分别显著(P<0.05)提高了13.6%、13.58%、5.0%和12.1%,同时土壤中有效态Cd含量显著(P<0.05)降低67.9%,且水稻茎、叶和糙米中Cd含量分别显著(P<0.05)降低74.3%、44.9%和84.9%.添加BC_(FM)后,水稻根际土壤Firmicutes、Proteobacteria等门水平物种的相对丰度提高,而Bacteroidota、Patescibacteria、Desulfobacterota和Nitrospirae等门水平物种的相对丰度降低.热图分析结果表明,BC_(FM)可提高水稻根际土壤中Bacillus、Citrifermentans、Geobacter、Desulfovibrio等参与铁锰氧化还原和硫酸盐还原细菌的相对丰度.RDA和网络分析表明,BC_(FM)可通过影响土壤总Fe、有机质含量和Cd的生物有效性来改变土壤微生物群落结构,促进土壤细菌间的正交互作用.因此,BC_(FM)可作为一种有效的、生态安全的钝化剂用于Cd污染农田土壤修复.

关键词：铁锰改性生物炭水稻 Cd吸收微生物群落结构铁锰氧化还原菌

钴掺杂铜基复合材料的制备及其电催化析氧性能

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复合材料学报 2024年第4期41卷 1923-1933页

作者：张海成杨邦志张娇高鹏向万夏郭婷徐海涛陕西理工大学化学与环境科学学院陕西省催化基础与应用重点实验室汉中723001

铜基纳米材料在电催化方面受到广泛关注,但其存在催化活性低和稳定性差的问题,探索简单高效的策略解决上述问题具有重要的实际意义。本文在室温条件下,采用Co-MOF材料在CuCl_(2)溶液中水解刻蚀策略成功在泡沫镍基底上构筑了钴掺杂的碱... 详细信息

铜基纳米材料在电催化方面受到广泛关注,但其存在催化活性低和稳定性差的问题,探索简单高效的策略解决上述问题具有重要的实际意义。本文在室温条件下,采用Co-MOF材料在CuCl_(2)溶液中水解刻蚀策略成功在泡沫镍基底上构筑了钴掺杂的碱式氯化铜/氯化亚铜复合材料。通过改变Co-MOF在CuCl_(2)溶液中的水解刻蚀时间,从而调控物种和复合物的形貌结构。最优催化剂仅需238 mV的过电位便能够驱动100 mA·cm^(−2)的电流密度。经过50 h的稳定性测试,电流密度几乎没有下降,表明其具有良好的稳定性。优异的电催化析氧反应(OER)性能可归属于Co原子的掺杂优化了Cu原子周围电子环境,激活碱式氯化铜和氯化亚铜的催化活性及CuCl_(2)对泡沫镍的刻蚀增加了活性位点。本文为铜基电催化材料的制备和电催化OER活性增强提供了新的思路和策略。

关键词：金属有机框架材料铜基材料析氧反应掺杂协同作用电催化

钯催化合成噻吩并[2,3-b]噻喃-4-酮类化合物

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高等学校化学学报 2024年第5期45卷 64-70页

作者：任传清季晓晖张强曹小燕季建伟刘波陕西理工大学化学与环境科学学院陕西省催化基础与应用重点实验室汉中723000

噻吩并[2,3-b]噻喃骨架化合物是一类广泛存在于天然产物中的重要有机分子,也是一类重要的生物活性分子.本文以1,6-二取代基-4-(1,3-二硫戊环-2-亚基)-己烯-5-炔-3-酮类化合物为原料,通过钯催化环合反应合成了一系列噻吩并[2,3-b]噻喃-4... 详细信息

噻吩并[2,3-b]噻喃骨架化合物是一类广泛存在于天然产物中的重要有机分子,也是一类重要的生物活性分子.本文以1,6-二取代基-4-(1,3-二硫戊环-2-亚基)-己烯-5-炔-3-酮类化合物为原料,通过钯催化环合反应合成了一系列噻吩并[2,3-b]噻喃-4-酮类化合物.通过实验筛选的最佳条件如下:以摩尔分数为30%的Pd(OAc)2作为催化剂,采用1.0mmol的底物和1.2mmolK2CO3,在DMF溶剂中,于100℃反应8h,合成了噻吩并[2,3-b]噻喃-4-酮类化合物,产率高达87%,产物结构经核磁共振波谱(1H和13C NMR)及高分辨质谱[HRMS(ESI)]分析确证,并对反应机理进行了探讨.研究结果表明,该方法条件温和、操作安全且收率高.

关键词：醋酸钯催化噻吩并[2,3-b]噻喃二硫缩烯酮

N,B原子取代调控M-OPE分子器件的量子干涉与自旋输运

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物理学报 2024年第10期73卷 345-351页

作者：彭淑平邓淑玲刘乾董丞骐范志强长沙理工大学物理与电子科学学院长沙410114 南京工业大学环境科学与工程学院南京211816

采用第一性原理计算基础上结合非平衡格林函数方法,开展了N,B原子取代对间苯乙烯低聚物(M-OPE)分子器件量子干涉与自旋输运的调控研究.研究结果表明N,B原子在中心苯环不同位置取代对M-OPE分子器件原有的相消量子干涉抑制程度不同.因此,... 详细信息

采用第一性原理计算基础上结合非平衡格林函数方法,开展了N,B原子取代对间苯乙烯低聚物(M-OPE)分子器件量子干涉与自旋输运的调控研究.研究结果表明N,B原子在中心苯环不同位置取代对M-OPE分子器件原有的相消量子干涉抑制程度不同.因此,N,B原子在不同位置取代后的器件电导存在较大差异研究还发现B原子取代的器件自旋电流值要明显高于N原子取代的器件,且B原子在特定位置取代后,器件在负偏压下的自旋电流值要明显大于正偏压下的自旋电流值,呈现显著的自旋整流效应.本文得到的N,B原子取代对分子体系量子干涉和自旋输运调控的物理机制,可以为杂环芳烃在分子电子学中的进一步应用提供理论指导.

关键词：第一性原理密度泛函理论分子器件量子干涉自旋输运

多组学质谱分析技术在化学暴露组研究中的应用

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色谱 2024年第2期42卷 120-130页

作者：宋媛媛祁增华蔡宗苇香港浸会大学化学系环境与生物分析国家重点实验室中国香港999077 广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006

暴露组定义为从受孕开始人类环境(即所有非遗传)暴露的总和,旨在全面了解人类健康与环境化学品暴露之间的关联。因此,对暴露组的全面测量至关重要,包括准确可靠地测量外部环境中的暴露及内部环境中的生物反应。化学暴露组既包括个体受... 详细信息

暴露组定义为从受孕开始人类环境(即所有非遗传)暴露的总和,旨在全面了解人类健康与环境化学品暴露之间的关联。因此,对暴露组的全面测量至关重要,包括准确可靠地测量外部环境中的暴露及内部环境中的生物反应。化学暴露组既包括个体受外源性化学物质暴露的总和(外暴露),也包括因外部压力而产生或改变的内源性化学物质暴露的总和(内暴露)。随着新一代高通量、高分辨质谱技术的发展,以质谱分析驱动的多组学研究技术将为暴露组内、外源污染物的鉴定分析带来新的范式。本文主要综述了化学暴露组学的研究策略及现有的化学暴露测量方法,重点介绍了代谢组学、蛋白质组学以及基于质谱成像的空间组学技术在化学暴露组研究中的应用现状及未来发展前景。当前,质谱技术因其灵敏度高、特异性强和动态范围宽的优势已成为检测外暴露的主要方法,基于低分辨质谱的针对性分析以及基于高分辨质谱的可疑筛查和未知筛查技术已广泛应用于测量人类对各种化学品的暴露。此外,代谢组学、蛋白质组学和基于质谱成像的空间组学技术作为内暴露的有效检测方法,在预测潜在的不良健康结果和揭示内在分子机制中发挥了重要的作用。同时我们讨论了本课题组在化学暴露组学领域所取得的研究进展,并提出了实现化学暴露组测量所面临的主要挑战。

关键词：暴露组学质谱代谢组学蛋白质组学质谱成像综述

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不同形貌纳米金的合成及应用研究进展

稀有金属材料与工程 2024年第2期53卷 546-554页

作者：张强吴睿刘存芳张海冉郭小华王俊宏陕西理工大学陕西省催化与应用重点实验室化学与环境科学学院陕西汉中723001

纳米金作为一种常见的贵金属纳米材料,具有许多优良的物理化学性质。这些特性与纳米金的微观结构、颗粒大小、形貌等有关。纳米金的结构和形貌决定性质,性质决定功能和应用。该文首先介绍了纳米金的性质和应用;并对常见的球状纳米金的... 详细信息

纳米金作为一种常见的贵金属纳米材料,具有许多优良的物理化学性质。这些特性与纳米金的微观结构、颗粒大小、形貌等有关。纳米金的结构和形貌决定性质,性质决定功能和应用。该文首先介绍了纳米金的性质和应用;并对常见的球状纳米金的合成方法进行了综述。然后,重点概述了不同功能,特殊形貌的纳米金,如棒状、管状、片状、花状、海胆状、多面体和核壳型等。分别对其合成方法和应用进行了详细概述。最后,从整体上对纳米金的合成进行了归纳总结,并对纳米金未来的发展方向进行了展望。

关键词：纳米金特殊形貌纳米材料合成方法应用