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遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱研究

高等学校化学学报 2024年第6期45卷 163-174页

作者：白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端... 详细信息

性能优异的聚合物电解质需要兼具较高的离子电导率和良好的机械性能.深入理解聚合物的结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系,对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要.本文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系,通过化学修饰端基合成了分子量为1000,2000和4000的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇,并利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响.实验结果表明,具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛.在相同温度下,端基相互作用会同时影响两个松弛过程,相互作用越强,松弛时间越长.由于端基含量随分子量减小而增加,分子量越小,缔合端基对高分子动力学的影响越明显.此外,利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响,理论预测与实验结果定性一致.研究结果为聚合物电解质的分子设计提供了指导.

关键词：遥爪型高分子玻璃化介电谱熵理论

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仿生天然橡胶生胶的流变行为表征

高分子学报 2024年第3期55卷 359-368页

作者：黄绍永徐晓雷叶峰陈全高分子物理与化学国家重点实验室中国科学院长春应用化学研究所长春130022

明确橡胶的流变行为对于理解其链结构和加工行为,以及二者之间的关系至关重要.本文中通过流变学测试手段对比研究了仿生天然橡胶和天然橡胶的生胶的线性黏弹行为和非线性流变行为.相比于商品化合成异戊橡胶,文中的仿生天然橡胶和天然橡... 详细信息

明确橡胶的流变行为对于理解其链结构和加工行为,以及二者之间的关系至关重要.本文中通过流变学测试手段对比研究了仿生天然橡胶和天然橡胶的生胶的线性黏弹行为和非线性流变行为.相比于商品化合成异戊橡胶,文中的仿生天然橡胶和天然橡胶表现出更为相近的线性黏弹行为,主要表现为近乎相同的平台模量、末端弛豫时间、复数黏度,以及在加工窗口区域相同的剪切黏度对剪切速率的依赖性.非线性松弛行为的结果表明,天然橡胶和仿生天然橡胶的松弛模量对于时间均表现为幂律关系,对时间和应变的依赖具有可分离性,二者的衰减函数对应变的依赖性由于链结构和微观精细结构的不同而存在一定差异.

关键词：仿生天然橡胶天然橡胶线性黏弹性衰减函数

β-双亚胺稀土双烷基配合物催化邻甲氧基苯乙烯高间规聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 729-737页

作者：王田田孙碧玮吴春姬崔冬梅中国科学院长春应用化学研究所、高分子物理与化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃... 详细信息

设计合成了一类氮原子上含脂肪族取代基的β-双亚胺的配体及其相应的稀土金属配合物1~3.在助催化剂有机硼盐和烷基铝的作用下,将配合物1~3用于催化邻甲氧基苯乙烯(oMOS)聚合中,制得了高间规选择性(rrrr‍>‍99%)聚合物,所得聚合物的玻璃化转变温度Tg为-90℃,熔点Tm为240℃.将配合物2用于催化异戊二烯(IP)均聚合,得到了以1,4-结构为主(含量约88.6%)的聚合物,玻璃化转变温度Tg为-57℃.此外,借助DFT理论计算,发现配位模式是决定邻甲氧基苯乙烯聚合物立体选择性的关键.

关键词：稀土催化剂高间规选择性邻甲氧基聚苯乙烯

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高孔隙率聚酰亚胺微孔膜的制备及其介电性能

绝缘材料 2024年第10期 34-41页

作者：马姣姣刘培奇郭贝贝郭海泉中国科学院长春应用化学研究所

以3,3′,4,4′-联苯四甲酸二酐（BPDA）和4,4′-二氨基-2,2′-二甲基-联苯（mTB）为单体，加入致孔剂，利用热致相分离原理，控制聚酰胺酸的高温热亚胺化过程，制备高孔隙率聚酰亚胺薄膜，并对薄膜的微孔形貌、力学性能及介电性能等进... 详细信息

以3,3′,4,4′-联苯四甲酸二酐（BPDA）和4,4′-二氨基-2,2′-二甲基-联苯（mTB）为单体，加入致孔剂，利用热致相分离原理，控制聚酰胺酸的高温热亚胺化过程，制备高孔隙率聚酰亚胺薄膜，并对薄膜的微孔形貌、力学性能及介电性能等进行分析。结果表明：多孔薄膜的孔隙率可达50%～60%，其中试样PI-1-250-4 h在10 GHz下的介电常数为2.14，介质损耗因数为0.002 8，同时保持了良好的力学性能和耐热性。由于刚性联苯结构单元的引入，多孔薄膜仍然保持了较低的热膨胀系数。将多孔薄膜与热塑性聚酰亚胺（TPI）复合，高温压合铜箔后，所组成的无胶双面覆铜板具有较好的界面粘接性和耐焊锡性，可应用于高频高速挠性覆铜板领域。

关键词：聚酰亚胺多孔膜介电常数覆铜板

来源：博看期刊

三磷酸鸟苷对钼-锌单原子纳米酶的类过氧化物酶活性的影响及其便携式检测

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分析化学 2024年第6期52卷 799-808页

作者：宋志敏张玉杜衍中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这... 详细信息

采用湿化学-热解法制备了具有类过氧化物酶（POD）活性的Mo-Zn单原子纳米酶（Mo-Zn SANs），探究了三磷酸鸟苷（GTP）、三磷酸腺苷（ATP）、三磷酸胞苷（CTP）、三磷酸尿苷（UTP）、二磷酸鸟苷（GDP）、一磷酸鸟苷（GMP）和鸟苷（G）这7种分子对Mo-ZnSANs类POD活性的影响。结果表明，GTP通过静电作用和配位作用与Mo-Zn SANs结合形成新的络合物，由于带负电的磷酸基团的引入，增加了对底物TMB的亲和力，可显著增强Mo-ZnSANs的催化活性，而其它核苷酸如ATP、CTP和UTP等对Mo-ZnSANs的类POD活性几乎没有影响。基于此原理，构建了一种手机辅助信号输出的比色传感器，用于GTP的便携式检测。本方法用于检测GTP时具有良好的灵敏度和选择性，能将GTP与其结构类似物区分开，在最优条件下，检测GTP的线性范围为1～10μmol/L，检出限为0.97μmol/L，满足生物样本的检测需求。

关键词：单原子纳米酶类过氧化物酶三磷酸鸟苷便携式检测

Fe促进的Pt@CeO_(2)催化剂用于CO_(2)加氢制C_(1)产品

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高等学校化学学报 2024年第4期45卷 62-67页

作者：王子健李雨鸥张玲玲汪啸宋术岩张洪杰中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 清华大学化学系北京100084

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(T... 详细信息

在Pt@CeO_(2)核壳纳米球表面引入过渡金属助剂,探究了不同过渡金属的引入对其CO_(2)加氢性能的影响.研究结果表明,Fe物种的引入对加氢性能的提升效果最佳,液体C_(1)产率达到6.34×10^(-2) mmol·g^(-1)_(cat.)·h^(-1).透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、N_(2)吸附-脱附实验、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)等表征结果表明,Fe物种在Pt@CeO_(2)表面均匀分散,且Fe的存在降低了Pt物种的电荷密度,产生了更多的Pt^(2+)物种,提高了产物中甲醇的选择性.此外,Fe的存在还促进了更多氧空位(O_(v))的形成,进而促进了对CO_(2)的吸附及后续的加氢反应,提高了催化活性.

关键词： CO_(2)加氢 C_(1)产品核壳纳米球 Fe助剂

非变性电喷雾质谱研究二甲基亚砜对溶菌酶-黄酮复合物的影响

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质谱学报 2024年

作者：杜杨赵凤娇崔勐中国科学院长春应用化学研究所中国科学技术大学

电喷雾质谱（ESI-MS）在研究蛋白质与小分子相互作用方面有着重要应用，然而添加剂的加入会直接影响ESI-MS的分析。目前，二甲基亚砜（DMSO）对质谱分析蛋白质-小分子相互作用的影响尚不明确。本文探究了DMSO对4种黄酮（淫羊藿苷、芦丁... 详细信息

电喷雾质谱（ESI-MS）在研究蛋白质与小分子相互作用方面有着重要应用，然而添加剂的加入会直接影响ESI-MS的分析。目前，二甲基亚砜（DMSO）对质谱分析蛋白质-小分子相互作用的影响尚不明确。本文探究了DMSO对4种黄酮（淫羊藿苷、芦丁、柚皮苷、野黄芩苷）与溶菌酶所形成复合物的影响。发现DMSO不仅会影响溶菌酶复合物的表观结合常数和电荷态，还会在一定程度上增加溶菌酶-黄酮复合物的表观亲和力。与不添加DMSO相比，DMSO加入量较低时复合物的电荷态降低，DMSO加入量略高时，复合物的电荷态增加，且高于未加DMSO时的电荷态。本研究表明，DMSO可以用于稳定ESI-MS中的溶菌酶-黄酮复合物，但在ESI-MS分析中应控制DMSO用量。

关键词：电喷雾质谱相互作用蛋白质二甲基亚砜(DMSO) 溶菌酶复合物

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可控释放二氧化硫的高分子纳米药物

高分子学报 2024年第1期55卷 1-12页

作者：王浩肖春生陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及... 详细信息

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及响应性释放方式.接着,回顾了近年来可控释放SO_(2)的高分子纳米药物在肿瘤治疗研究中的发展,简述了这些纳米药物的治疗机理及抗肿瘤效果.研究表明:将SO_(2)与高分子纳米载体技术相结合,解决了有机小分子供体存在水溶性差、肿瘤靶向性不佳等问题.制备的可控释放SO_(2)的高分子纳米药物能够实现在肿瘤部位的靶向富集及SO_(2)气体的可控释放,表现出良好的抗肿瘤治疗效果.最后,分析并指出了可控释放SO_(2)高分子纳米药物面临的挑战,并对其未来的发展进行了展望.

关键词：二氧化硫高分子纳米药物药物载体肿瘤治疗气体治疗

基于环状构象两性离子聚合物的抗粘附/光热杀菌表面性能分析

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分析化学 2024年第5期52卷 717-724页

作者：夏效禹张光宇苏朝晖中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室中国科学技术大学应用化学与工程学院

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PS... 详细信息

耐药细菌附着在医疗器械表面易引起感染，对公众健康造成严重威胁，因此，研发长效抗粘附与杀菌表面具有重要的意义。本研究在玻璃基底表面顺序沉积聚多巴胺(PDA)、银纳米粒子(AgNPs)和PDA，然后在PDA表面接枝环状构象的聚磺酸甜菜碱(PSBMA)，构建了具有抗粘附与光热杀菌作用的双重抗菌涂层PAP-PSBMA-loop。该涂层具有两性离子聚合物表面优良的抗污能力和PDA与AgNPs良好的光热转化能力，在近红外光辐照下显示出优异的抗细菌粘附与杀菌性能，与细菌共孵育7 d后，表面的细菌覆盖率仅为1.7%，有效地阻止了生物被膜的形成，在光照下可杀灭99%以上的表面细菌。

关键词：光热杀菌抗菌表面环状构象抗污涂层银纳米粒子