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基于化工机理与工业数据孪生建模的甲醇精馏过程优化

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化工进展 2024年第1期43卷 310-319页

作者：王雄杨振宁李越申威峰重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆长风化学工业有限公司重庆400021

在化学工业生产中,分布式控制系统(distributedcontrolsystem,DCS)数据作为反映过程生产状况的关键信息,通常由于测量误差影响而不能满足过程精准建模与优化的要求。常规过程建模与优化研究一般无法充分考虑工业实际生产与设计数据产生... 详细信息

在化学工业生产中,分布式控制系统(distributedcontrolsystem,DCS)数据作为反映过程生产状况的关键信息,通常由于测量误差影响而不能满足过程精准建模与优化的要求。常规过程建模与优化研究一般无法充分考虑工业实际生产与设计数据产生的偏差。为此,本工作在结合化工机理、DCS工业数据及工业经验的基础上,从底层逻辑出发,提出一种基于甲醇精馏工业生产数据与化工机理孪生建模框架来指导工业过程更精准的优化。将仪表的测量范围作为权重赋予测量变量,使用非线性规划算法基于化工机理约束对测量变量进行校正并求解校正值。结合校正值和工业经验提出过程变量的置信分数模型,实现对测量变量的置信评价。基于校正后的测量变量构建更贴近工业实际的甲醇双效精馏过程模型并实现对其更精准的过程工艺优化。该工作提出的化工机理与工业数据孪生建模思想,对构建数字化工孪生系统和智能化工厂的数据甄别、工艺优化等过程具有重要的科学意义和实际应用价值。

关键词：数据驱动置信分析数据协同过程优化甲醇精馏数字孪生

C/N对HN-AD菌藻颗粒污泥体系处理农村污水的影响

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中国环境科学 2024年第3期44卷 1296-1306页

作者：刘欢杨晨曦秦树敏龙昆赵婷婷张千重庆理工大学化学化工学院重庆400054

通过在传统菌-藻共生好氧颗粒污泥体系(ABGS)中引入异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)菌构建H-ABGS体系,以合成农村污水为研究对象,考察碳氮比(C/N=1,2,4,6,8,10)对H-ABGS系统中污染物去除性能和微生物特性影响.结果表明,C/N为4时,H-ABGS系统... 详细信息

通过在传统菌-藻共生好氧颗粒污泥体系(ABGS)中引入异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)菌构建H-ABGS体系,以合成农村污水为研究对象,考察碳氮比(C/N=1,2,4,6,8,10)对H-ABGS系统中污染物去除性能和微生物特性影响.结果表明,C/N为4时,H-ABGS系统的总氮去除率高于ABGS系统(12.05%)和好氧颗粒污泥(AGS)系统(44.86%).微生物群落分析显示,适应低碳环境的Thauera菌属和脱氨关键菌属norank_f__A4b可能是确保H-ABGS系统在低碳环境下具备高脱氮性能的关键.微生物群落的共生模式和相关性分析表明,引入HN-AD菌有助于最小化生态位,与藻共同形成稳定的共生体系,从而确保系统的稳定性.此外, C/N为4时,高表达的硝酸还原酶可能有助于确保H-ABGS系统在低碳环境下具备卓越的脱氮性能.

关键词：菌藻共生 HN-AD菌微生物群落脱氮

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微波焙烧赤泥-稻壳压块回收铁

中国有色金属学报 2024年第5期34卷 1702-1711页

作者：曾一钧曾奎全学军姜启彬闫春宇蒋孟芝重庆理工大学化学化工学院重庆400054

本文提出了一种利用微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块并从中回收铁的新方法,研究了进料方式、生物质用量、焙烧温度和时间等主要工艺参数对铁回收的影响。结果表明:在稻壳赤泥比为3、焙烧温度为1000℃、焙烧时间为20 min的优化条件下... 详细信息

本文提出了一种利用微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块并从中回收铁的新方法,研究了进料方式、生物质用量、焙烧温度和时间等主要工艺参数对铁回收的影响。结果表明:在稻壳赤泥比为3、焙烧温度为1000℃、焙烧时间为20 min的优化条件下,得到铁品位为60.1%、回收率为86.3%的铁精矿。利用X射线衍射和X射线荧光光谱分析研究了赤泥中铁氧化物还原过程的机理,赤泥中的含铁矿物被还原成Fe和FeO等磁性物质。

关键词：微波体相加热还原焙烧赤泥−稻壳压块铁回收

基于Au@SH-MIL-101(Fe)的类过氧化物酶活性和光电化学活性检测葡萄糖和谷胱甘肽

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分析化学 2024年第3期52卷 346-362页

作者：陈翠如胡聪意黄承志李原芳西南大学化学化工学院西南大学药学院

采用原位生长策略在SH-MIL-101(Fe)表面生长金纳米颗粒（AuNPs），制备了Au@SH-MIL-101(Fe)复合纳米粒子，利用扫描电子显微镜、粉末X射线衍射仪、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱表征了Au@SH-MIL-101(Fe)的形貌、结构和组成。在... 详细信息

采用原位生长策略在SH-MIL-101(Fe)表面生长金纳米颗粒（AuNPs），制备了Au@SH-MIL-101(Fe)复合纳米粒子，利用扫描电子显微镜、粉末X射线衍射仪、X射线光电子能谱和傅里叶变换红外光谱表征了Au@SH-MIL-101(Fe)的形貌、结构和组成。在中性条件下，Au@SH-MIL-101(Fe)表现出优良的类过氧化物酶（POD）活性和光电化学（PEC）性能。葡萄糖在葡萄糖氧化酶（GOx）的催化下生成过氧化氢（H2O2），而Au@SH-MIL-101(Fe)具有类POD活性，可催化H2O2生成羟基自由基，将3,3′,5,5′-四甲基联苯胺（TMB）氧化为蓝色OXTMB，基于此建立了快速、灵敏的葡萄糖比色检测方法，线性检测范围为1.0～200.0μmol/L，检出限（S/N=3）为0.64μmol/L。采用比色法检测血清中的葡萄糖，加标回收率为91.7%～106.6%。此外，Au@SHMIL-101(Fe)可与谷胱甘肽（GSH）中的巯基（—SH）形成Au—S键，产生空间位阻，降低其光电流，基于此建立了检测GSH的PEC传感平台，线性检测范围为1.0～50.0 nmol/L，检出限（S/N=3）为0.20 nmol/L。将此PEC方法用于检测血清中的GSH，加标回收率为95.0%～104.5%。

关键词：金纳米颗粒金属-有机框架类过氧化物酶光电化学葡萄糖谷胱甘肽

镧系金属-有机框架免修饰荧光各向异性探针检测磷酸根离子

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分析化学 2024年第1期52卷 35-48页

作者：毛凯王小燕罗玉洁谢佳丽谢添锦李原芳黄承志甄淑君西南大学化学化工学院西南大学药学院

荧光各向异性(FA)分析法具有免分离、高通量和实时检测等优势，广泛应用于诸多领域。然而，当分析物的体积或质量较小时，与荧光探针结合后不能产生明显的信号变化，导致灵敏度较低。为解决此问题，研究者通常采用纳米材料增强发光体的... 详细信息

荧光各向异性(FA)分析法具有免分离、高通量和实时检测等优势，广泛应用于诸多领域。然而，当分析物的体积或质量较小时，与荧光探针结合后不能产生明显的信号变化，导致灵敏度较低。为解决此问题，研究者通常采用纳米材料增强发光体的质量或体积的方式放大FA来提升检测灵敏度。然而，这些方法也存在纳米材料易猝灭荧光而降低准确度以及荧光探针修饰步骤复杂等弊端，因此，有必要开发不需要放大体积和质量且免修饰的新型FA探针。发光金属-有机框架作为一种新兴的发光纳米材料，由于其自身具有较大的体积和质量以及较高的FA值(r)，无需额外的信号放大，是作为FA探针的理想材料。本研究通过微波辅助法成功合成了以铈离子(Ce3+)为中心离子、5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(H2TCPP)为配体的镧系金属-有机框架(Ce-TCPP MOF)，并将其作为一种新型的免修饰FA探针用于检测磷酸根离子(Pi)。未加入Pi时，Ce-TCPP MOF具有较大的r；加入Pi后，MOF中的Ce3+与Pi发生反应，破坏了MOF的结构，产生质量或体积更小的碎片，使r降低。随着Pi浓度增加，Ce-TCPP MOF的r的降低值(Δr)逐步增大，Δr与Pi浓度在0.5～3.5μmol/L(0.016～0.108 mg/L)范围内呈良好的线性关系，检出限(LOD, 3σ/k)为0.41μmol/L。采用本方法测得嘉陵江水中Pi浓度约为0.078 mg/L，采用钼酸铵分光光度法测得Pi浓度约为0.080 mg/L，二者检测结果一致，表明本方法可用于复杂水体中Pi的检测。

关键词：荧光各向异性探针发光金属-有机框架镧系金属-有机框架磷酸根离子

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锂硫电池中的硫正极电催化认识

物理化学学报 2024年第2期40卷 45-57页

作者：汪涛董琴李存璞魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044 重庆大学锂电及新材料遂宁研究院四川遂宁629000

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用... 详细信息

以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh·g^(-1)),是极具潜力的下一代二次动力电池。然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li_(2)S_(n),4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题。而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略。本文从电化学催化角度出发,重新讨论认识多硫化物的存在形式,并从吸附-催化、活性中间体两个方面,根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制,总结定量评价催化性能方法,以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路。

关键词：锂硫电池催化转化电催化化学吸附硫自由基

Al改性MgB_(2)材料与金属界面特性及其超导性能研究

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功能材料 2024年第4期55卷 4007-4012页

作者：唐诗雨何佳黎学明杨文静王爱峰倪子惠周善彬重庆大学化学化工学院重庆400000 重庆大学物理学院重庆400000

针对MgB_(2)超导材料用于液氢液位传感器的临界转变温度与液氢液化温度差异大和原始粉末与金属护套界面反应导致测量控制难的问题,研究了降低MgB_(2)临界转变温度的改性技术,以及改性后粉末与金属护套Fe、Monel反应产物及退火温度对其... 详细信息

针对MgB_(2)超导材料用于液氢液位传感器的临界转变温度与液氢液化温度差异大和原始粉末与金属护套界面反应导致测量控制难的问题,研究了降低MgB_(2)临界转变温度的改性技术,以及改性后粉末与金属护套Fe、Monel反应产物及退火温度对其超导转变宽度的影响。结果表明,当掺杂量x=0.15时,Mg_(1-x)Al_xB_(2)多晶样品的临界转变温度为30 K左右,满足液氢液位传感器使用环境。金属护套Fe、Monel与前驱体粉末Mg、Al之间都有不同程度的扩散界面发生,Fe金属护套样品扩散层厚度较小,大约为25μm,更适合于Al掺杂MgB2超导线材的制备护套材料。不同退火温度下的带金属护套的Fe、Monel改性MgB_(2)样品仍具有明显的超导转变,且超导转变温度满足液氢液位计使用环境。

关键词： MgB_(2) Al掺杂扩散层临界转变温度超导性能

基于二苯基蒽三重态湮灭剂的COF材料制备与上转换发光研究

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中国科学：化学 2024年第6期54卷 916-923页

作者：姚家斌孙煜娇魏玲玲杨成伍晚花重庆大学化学化工学院重庆401331 四川大学化学学院成都610064

湮灭剂作为三重态湮灭(TTA)上转换发光的重要组成部分,其结构和堆积有序度对上转换发光发挥着重要的影响.本文基于常见三重态湮灭剂——二苯基蒽(DPA)构筑了三种共价有机框架(COF)材料并使用X射线光电子能谱(XPS)、粉末X射线衍射(PXRD)... 详细信息

湮灭剂作为三重态湮灭(TTA)上转换发光的重要组成部分,其结构和堆积有序度对上转换发光发挥着重要的影响.本文基于常见三重态湮灭剂——二苯基蒽(DPA)构筑了三种共价有机框架(COF)材料并使用X射线光电子能谱(XPS)、粉末X射线衍射(PXRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段对材料形貌进行了详细表征,发现随着体系中所使用醋酸浓度的提高,COF材料的堆积有序度逐渐提高.将其应用于固相三重态湮灭剂,发现随着材料有序度的提升,上转换体系的TTA效率由3%提高至69%,提高了23倍.尽管由于材料紧密度的增加导致了三重态能量传递(TTET)效率的降低,但由于TTA效率的提高,使得整体上转换发光效率提高了3倍.本文的结果为设计固相三重态湮灭剂提供了重要参考.

关键词：共价有机框架固相湮灭剂三重态湮灭上转换二苯基蒽(DPA)

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电化学合成耦合可再生能源制氢:机遇与挑战

Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 1-6页

作者：魏子栋黄寻段昊泓邵明飞李仁贵张金利李灿段雪重庆大学化学化工学院重庆400044 清华大学化学系北京100084 北京化工大学化学学院北京100029 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 天津大学化工学院天津300072

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的... 详细信息

利用可再生能源实现物质和能量的转化,是发展节能减排技术、实现双碳目标的重要手段.有机电合成是一种温和、清洁、高效的物质合成方法,可以有效解决传统化工过程的高能耗和高污染问题.将电解水制氢与有机电合成耦合,利用水分解产生的活性氧/氢直接氧化/还原有机物,不仅有助于降低能耗,还可以生产高附加值有机化工产品,是提高电能利用效率、降低生产成本的有效方案.然而,尽管这种方法具有诸多优势,其工业化应用仍面临一系列难题.本文回顾了电化学合成的发展历史,探讨了氢能时代为电化学合成带来的发展机遇.同时,分析了将电化学合成与电解水耦合所面临的挑战以及未来发展方向.首先,应当慎重选择与电解水制氢耦合的阳极反应体系,其氧化产物不但要具有比反应物更高的经济价值,而且要有较大的市场需求量,以匹配制氢规模.其次,虽然在热力学上有机物氧化比析氧更容易发生,但在动力学及传质方面,有机物氧化可能存在劣势,因此必须开发适用于工业制氢电流密度(500‒2000 mA cm^(‒2))的有机物氧化电极材料.第三,阳极有机产物选择性不仅影响反应物的利用率,而且决定后续分离纯化成本,需要通过调控活性氢/氧及有机物表面的竞争吸附等手段,提高阳极目标产物选择性及法拉第效率.第四,隔膜是分离两极反应物料、防止副反应发生的重要部件.然而,现有的阴、氧离子交换膜的耐有机物腐蚀性能差,需要开发适用于电解耦合体系的、具有高离子传导能力且性能稳定的新型隔膜材料.最后,当有机物氧化与电解水耦合后,产物的分离复杂程度增加,需要将精馏、萃取、膜分离等手段与电化学反应相结合,以提升电解过程效率.综上,本文讨论了电化学合成耦合可再生能源制氢的若干技术难题,为未来电合成与氢能技术共同发展提供新思路.

关键词：电化学合成电解水制氢反应匹配产物选择性隔膜稳定性过程强化