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华北克拉通和巴西圣弗朗西斯科-刚果克拉通新元古代早期岩浆作用(ca.940~890Ma)序列与成因

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岩石学报 2025年第1期41卷 167-182页

作者：苏向东彭澎郑州大学生态与环境学院地热与生态地质研究中心郑州450001 中国科学院地质与地球物理研究所中国-巴西联合地学研究中心北京100029

华北克拉通和巴西圣弗朗西斯科-刚果克拉通新元古代早期的岩墙和岩床及玄武岩(ca.940~890Ma)岩浆活动时间对比和古地磁研究结果表明,上述克拉通在新元古代可能相邻。这些阶段性岩浆作用的演化趋势和源区特征及其所反映的地质过程与构造... 详细信息

华北克拉通和巴西圣弗朗西斯科-刚果克拉通新元古代早期的岩墙和岩床及玄武岩(ca.940~890Ma)岩浆活动时间对比和古地磁研究结果表明,上述克拉通在新元古代可能相邻。这些阶段性岩浆作用的演化趋势和源区特征及其所反映的地质过程与构造背景对进一步开展大陆重建有重要意义。本文系统总结和对比分析了两个克拉通新元古代镁铁质岩石的岩相学、地球化学和同位素年代学数据。研究发现,这些岩石大致可分为两类多期:(1)年龄较老(ca.940~920Ma)且演化的高Ti岩石(MgO2%),负Eu异常明显(Eu/Eu^(*)=0.7~1.0);(2)年龄较年轻(ca.915~890Ma)且较为原始的低Ti岩石(MgO>6.5%,TiO_(2)化学动力学过程,支持两个克拉通在该时期相邻。

关键词：华北克拉通圣弗朗西斯科-刚果克拉通新元古代大火成岩省

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碳点的制备及电化学能源应用进展

高等学校化学学报 2023年第5期44卷 236-247页

作者：王斯阳敬稳常江伟卢思宇郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

碳点是零维纳米碳材料的一种典型代表,由碳原子sp^(2)/sp^(3)杂化构成且尺寸通常小于10 nm.碳点独特的尺寸效应赋予其丰富的边缘活性位点和易于功能化调控等特性,在电催化、能源存储与转化等领域表现出广阔的应用前景.基于此,揭示碳点... 详细信息

碳点是零维纳米碳材料的一种典型代表,由碳原子sp^(2)/sp^(3)杂化构成且尺寸通常小于10 nm.碳点独特的尺寸效应赋予其丰富的边缘活性位点和易于功能化调控等特性,在电催化、能源存储与转化等领域表现出广阔的应用前景.基于此,揭示碳点的形成机制及阐明其结构与性能的基本规律,以指导碳点的合成并获得优异的催化性能具有重要意义.本文在介绍碳点制备及调控策略的基础上,结合理论研究分析了碳点类催化材料活性的来源,并着重评述了碳点在电化学领域的最新应用进展,探讨了功能碳点材料未来发展的机遇与挑战.

关键词：碳点电化学能源存储与转化理论计算

单源MOF衍生具有三维有序大孔结构的氮掺杂碳包覆铁-氮合金复合材料用于高效氧还原（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第3期42卷 490-500页

作者：吕雅茹翟雪静王珊徐虹王锐臧双全郑州大学化学学院绿色催化中心

氧还原反应在一些能源转换系统如金属-空气电池中起着至关重要的作用.目前贵金属基材料(Pt/C)被认为是最有效的氧还原电催化剂,然而价格昂贵和储量有限等因素限制了它的商业化应用,因此探索高效的非贵金属氧还原电催化剂具有重要的意义... 详细信息

氧还原反应在一些能源转换系统如金属-空气电池中起着至关重要的作用.目前贵金属基材料(Pt/C)被认为是最有效的氧还原电催化剂,然而价格昂贵和储量有限等因素限制了它的商业化应用,因此探索高效的非贵金属氧还原电催化剂具有重要的意义.近年来,负载过渡金属铁的多孔碳催化剂由于独特的结构和优异的氧还原催化活性成为替代铂基催化剂最有潜力的候选者.该类材料的合成通常采用直接煅烧含有氮源、碳源和铁盐的混合前驱体的制备方法,但是热解时材料的多孔结构以及活性位点的均匀分布很难得到有效的控制.近年来,金属有机框架(MOFs)由于其多孔结构和组成可控等优点而经常被用作自牺牲模板来制备负载铁基纳米材料的多孔碳催化剂,并表现出优异的电催化活性.目前以MOF为前驱体制备高活性的载铁氮掺杂碳复合材料通常需要引入额外的氮源或铁源,因此选择氮含量丰富的铁基MOF材料作为单源前驱体制备载铁氮掺杂多孔碳复合材料具有重要的意义.除此之外,具有多级孔隙率的催化剂可以改善反应时的传质过程,同时有序交联的网络结构能够提供连续的电子传输.本文报道了一种简单可控的制备具有三维有序大孔结构的载铁氮掺杂多孔碳复合催化剂的合成方法,该材料表现出优异的电催化氧气还原性能和优异的催化稳定性.首先,以氮含量丰富的双氰胺和吡嗪配体所构筑的Fe-MOF作为前驱体,利用具有均一尺寸的聚苯乙烯微球作为造孔剂,合成得到了具有三维有序大孔结构的Fe-MOF前驱体,然后通过高温煅烧该单源前驱体制备得到具有三维有序大孔结构的氮掺杂多孔碳包覆铁-氮合金的复合型催化剂(3DOM Fe/Fe-NA@NC).扫描电镜和透射电镜结果表明,材料内形成了有序交联的大孔结构;氮气吸附测试表明,刻蚀之后材料的比表面积明显增加,结合分级多孔特性可以共同促进催化反应的传质过程.粉末X射线衍射结果证实了多孔碳材料中铁和铁-氮合金物种的成功合成.电化学测试结果表明,在0.1 MKOH电解液中, 3DOMFe/Fe-NA@NC-800催化剂表现出优于Pt/C的氧还原活性,其半波电位(E1/2)为0.88 V,大于商业Pt/C的半波电位(E1/2=0.85 V).同时, 3DOM Fe/Fe-NA@NC-800表现出更加优异的稳定性,经过20000 s测试后,其电流保持率为94%,而Pt/C只保持了78%.关于活性位点探究的对比实验证明在所制备的复合材料中,铁物种作为高效的活性位点参与了电催化氧还原反应,与氮掺杂多孔碳之间的协同作用共同主导了3DOM Fe/Fe-NA@NC优异的氧还原活性.得益于其优异的氧还原活性,将其作为阴极活性材料组装为锌-空气电池进一步探究了其在实际应用中的可行性.本结果拓宽了高效的铁基催化剂的类型,同时也为制备封装非贵金属的多孔碳基催化剂提供了实验指导和理论依据.

关键词：金属有机框架单源前驱体氧还原反应铁-氮合金

碳化聚合物点:一种新型的单颗粒有机无机杂化体系

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高分子学报 2022年第7期53卷 812-827页

作者：茹艺卢思宇郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450000

碳化聚合物点(CPDs)指通过自下而上法,经聚合、交联、碳化而形成的一种具有特殊的碳核和聚合物壳杂化结构.这种特殊的杂化结构赋予了CPDs独特的光学、电学等物理化学性质,作为一种新兴的零维碳纳米材料受到了广泛的研究关注.本文通过系... 详细信息

碳化聚合物点(CPDs)指通过自下而上法,经聚合、交联、碳化而形成的一种具有特殊的碳核和聚合物壳杂化结构.这种特殊的杂化结构赋予了CPDs独特的光学、电学等物理化学性质,作为一种新兴的零维碳纳米材料受到了广泛的研究关注.本文通过系统地总结与分析,强调了CPDs聚合-碳化的本质,把CPDs看作是一种新型的单颗粒有机无机杂化体系,并从CPDs的结构特点、制备、光电性质及其在光学和催化领域的应用4个角度总结了CPDs的研究进展.重点介绍了郑州大学碳点研究中心在CPDs的可控制备、发光机理、光学和催化领域的应用相关的研究工作,论述了CPDs未来发展所面临的问题与方向.

关键词：碳化聚合物点核壳结构有机无机杂化可控制备光电性质

金属二聚体和氮共掺杂石墨烯(Gra)M_(2)N_(6)-Gra(M=Cr-Cu)的NO_(2)吸附特性理论研究

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原子与分子物理学报 2025年第5期42卷 35-42页

作者：张展博余娇魏亚茹张轩靳鑫张子音杨保成张雷雷黄河科技学院纳米功能材料研究所郑州450063

NO_(2)是空气污染物的主要成分之一,设计和开发高效的气敏传感器对NO_(2)进行检测具有重要意义.本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法对不同过渡金属原子形成的金属二聚体和氮共掺杂石墨烯(Gra)M_(2)N_(6)-Gra(M=Cr-Cu)... 详细信息

NO_(2)是空气污染物的主要成分之一,设计和开发高效的气敏传感器对NO_(2)进行检测具有重要意义.本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法对不同过渡金属原子形成的金属二聚体和氮共掺杂石墨烯(Gra)M_(2)N_(6)-Gra(M=Cr-Cu)的NO_(2)吸附特性进行了研究.结果表明,NO_(2)分子与M_(2)N_(6)-Gra之间均存在明显的化学吸附作用.其中,Ni_(2)N_(6)-Gra和Cu_(2)N_(6)-Gra体系具备较为适中的恢复时间(分别约为5秒和14分钟),这意味着这两个体系是开发新型NO_(2)气敏材料的潜在候选者.其它体系(M_(2)N_(6)-Gra,M=Cr-Co)强的吸附作用导致恢复时间过长,从而使得它们不适合作为NO_(2)气敏材料.这一研究不仅有望为设计和开发性能优异的新型NO_(2)气敏材料提供有益理论指导,还将有益于人们深入认识M_(2)N_(6)-Gra材料的NO_(2)电催化合成NO或NH 3性能.

关键词： M_(2)N_(6)-Gra NO_(2)吸附密度泛函理论

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α-酮酸在无金属有机光合成中的应用

有机化学 2021年第12期41卷 4575-4587页

作者：谢坤宸江铭轩陈晓岚吕琪妍於兵郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

α-酮酸作为一种羧酸,可以通过脱羧作用,作为酰基化试剂应用于有机合成,但是传统方法往往依赖过渡金属催化剂或高温等反应条件,在一定程度上限制了其应用.近年来发展的可见光诱导的有机反应由于条件温和及易于操作等优点而受到广泛关注... 详细信息

α-酮酸作为一种羧酸,可以通过脱羧作用,作为酰基化试剂应用于有机合成,但是传统方法往往依赖过渡金属催化剂或高温等反应条件,在一定程度上限制了其应用.近年来发展的可见光诱导的有机反应由于条件温和及易于操作等优点而受到广泛关注.综述了无金属条件下可见光诱导的α-酮酸的相关反应研究进展,主要包括在酰基化反应和环化反应中的应用.

关键词： α-酮酸可见光无金属催化酰基化

Mn(acac)_(3)促进烯醇酯与亚磷酸酯的自由基氧化偶联反应合成β-酮膦酸酯

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有机化学 2023年第11期43卷 3989-3996页

作者：霍炳豪郭聪慧徐占辉郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

β-酮膦酸酯作为在天然产物和生物活性分子中广泛存在的结构骨架,在药物化学和有机转化等领域具有重要的合成价值.报道了一种Mn(acac)_(3)促进的芳基烯醇醋酸酯和烷基亚磷酸酯的氧化偶联反应,在温和且简单的条件下,实现了具有广泛官能... 详细信息

β-酮膦酸酯作为在天然产物和生物活性分子中广泛存在的结构骨架,在药物化学和有机转化等领域具有重要的合成价值.报道了一种Mn(acac)_(3)促进的芳基烯醇醋酸酯和烷基亚磷酸酯的氧化偶联反应,在温和且简单的条件下,实现了具有广泛官能团兼容性的β-酮膦酸酯的合成.反应步骤中涉及了锰氧化的膦自由基的生成以及自由基对不饱和键的加成过程.反应中所需的底物方便易得,且体系不需要任何酸或碱作为添加剂.最后进行了克级放大实验,进一步证明了这一策略在高效合成β-酮膦酸酯中的价值.

关键词： β-酮膦酸酯自由基加成氧化偶联

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阻旋选择性二炔环化反应构建轴手性芳基吡咯

有机化学 2023年第6期43卷 2261-2263页

作者：贾世琨梅光建郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

近年来,轴手性联芳基化合物越来越受到化学家的关注^([1]).该骨架不仅广泛分布于天然产物和药物分子中,而且是多种手性催化剂与手性配体的核心结构^([2-3]).吡咯作为一种重要的合成子,在药物化学和有机合成中有着举足轻重的地位^([4]).... 详细信息

近年来,轴手性联芳基化合物越来越受到化学家的关注^([1]).该骨架不仅广泛分布于天然产物和药物分子中,而且是多种手性催化剂与手性配体的核心结构^([2-3]).吡咯作为一种重要的合成子,在药物化学和有机合成中有着举足轻重的地位^([4]).同时,基于吡咯结构的轴手性双芳基骨架^([5])也存在于多种天然产物中(图1).

关键词：天然产物手性催化剂轴手性手性配体合成子有机合成环化反应药物化学

一种用于光催化C(sp^(2))-H键官能团化通用的非均相钒酸铋催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 157-166页

作者：曾繁林朱虎林王茹楠袁晓亚孙凯屈凌波陈晓岚於兵郑州大学化学学院绿色催化中心河南郑州450001

近年来,可见光诱导的有机反应条件温和、效率高,因而备受关注.由于多数有机物不能直接吸收可见光,因此需要添加具有光学活性的化合物作为光催化剂,促进反应发生.目前有机化学工作者已经发展了许多高效的光催化剂,如过渡金属(钌、铱等)... 详细信息

近年来,可见光诱导的有机反应条件温和、效率高,因而备受关注.由于多数有机物不能直接吸收可见光,因此需要添加具有光学活性的化合物作为光催化剂,促进反应发生.目前有机化学工作者已经发展了许多高效的光催化剂,如过渡金属(钌、铱等)配合物、有机染料等.然而这些光催化剂也存在一些局限,例如贵金属光催化剂价格昂贵,有机染料稳定性相对较差,而且大多数是均相催化剂,且反应后无法回收利用.从绿色化学的角度讲,针对光催化的有机反应,发展低成本、多功能、高效、可回收的非均相光催化剂具有重要意义.本文采用水热/煅烧相结合的方法合成了三种钒酸铋晶体,并通过粉末单晶衍射、紫外可见光吸收光谱、光电流实验、荧光发射光谱、扫描电镜等手段进行表征.结果表明,合成的钒酸铋属于单斜晶系,且表现出一定的光电性能.相较于市售的钒酸铋,合成的BiVO_(4)-180具有更小的粒径,呈现规则的椭圆形,在模型反应中表现出更高的光催化活性.以BiVO_(4)-180为非均相光催化剂,用于多种C(sp^(2))-H官能团化反应,实现了一系列复杂有机分子的合成和药物分子米非司酮、醋酸乌利司他的后修饰.主要涉及的有机光反应包括:N,N-二甲基芳香胺与马来酰亚胺或苄烯丙二腈的[4+2]环化反应,吲哚C-3位、α-氨基酸酯、芳烃等化合物的直接官能团化反应.此外,光催化剂的回收实验表明BiVO_(4)-180在反应后很容易回收再利用,在经过8次催化使用后,其结构和催化活性几乎未发生变化.反应机理研究表明,BiVO_(4)-180的光生电子和氧空位在上述有机光反应中起到关键作用.综上,BiVO_(4)-180作为廉价易得、稳定的非均相光催化剂,可以有效地应用在多种可见光催化的C(sp^(2))-H官能团化反应中.该策略具有反应条件温和,催化剂易制备且可回收,适用于药物修饰,底物适用性广等优点.

关键词：钒酸铋光催化非均相催化剂碳氢键官能团化自由基化学