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双功能炭基固体酸的制备及其催化纤维二糖醇解

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林产化学与工业 2024年第2期44卷 79-86页

作者：范腾张荣花王奎潘晖冯君锋南京林业大学化学工程学院江苏南京210037 中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏南京210042

以壳聚糖为碳源,通过金属浸渍、高温炭化制备负载铁的含氮活性炭(ACN-Fe),再进一步水热磺化制备了一系列金属负载型双功能炭基固体酸(ACN-Fe-SO_(3)H),并将其应用于催化纤维二糖醇解反应,利用X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、红外(FT-... 详细信息

以壳聚糖为碳源,通过金属浸渍、高温炭化制备负载铁的含氮活性炭(ACN-Fe),再进一步水热磺化制备了一系列金属负载型双功能炭基固体酸(ACN-Fe-SO_(3)H),并将其应用于催化纤维二糖醇解反应,利用X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、红外(FT-IR)光谱、N_(2)吸附/脱附、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)和酸碱滴定等手段对催化剂进行了详细的表征。研究结果显示:固体酸中的不饱和三价铁离子具有路易斯酸性,磺酸基具有布朗斯特酸性,炭化温度800℃下制备的固体酸(800-ACN-Fe-SO_(3)H)具有最强的酸性(酸度0.81 mmol/g)和最大的比表面积(85.7 m^(2)/g),催化性能最佳。800-ACN-Fe-SO_(3)H用量0.20 g时,在反应温度200℃,反应时间5 h的条件下,纤维二糖的转化率为99.6%,产物乙酰丙酸(LA)和乙酰丙酸甲酯(ML)产率分别为15.6%和62.1%。催化剂经过5次循环回收,纤维二糖的转化率为93.1%,LA和ML的总产率为51.1%,表明催化剂具有良好的重复使用性,此外还初步探索了纤维二糖醇解的反应机理。

关键词：生物质催化转化碳基固体酸纤维二糖乙酰丙酸乙酰丙酸甲酯

异源CYP450酶的表达优化促进工程酿酒酵母合成熊果酸

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化工学报 2024年第7期75卷 2624-2632页

作者：那雪梅王雨姜尧竹贾男王颖李春北京理工大学化学与化工学院医药分子科学与制剂工程工信部重点实验室北京100081 清华大学化学工程系工业生物催化教育部重点实验室北京100084

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了U... 详细信息

熊果酸(UA)是具有多种生理及药理活性的植物来源五环三萜类羧酸,尽管在酿酒酵母中已经实现了UA的从头合成,但仍存在产量低、副产物积累、营养供给冗余等问题,无法实现工业化生产。为了提高酿酒酵母合成熊果酸的能力,通过多种方法优化了UA合成途径中异源CYP450酶的表达。探究了位置效应对CYP450基因表达的影响,初步筛选到CYP450的基因组最佳整合位点(HO位点),通过单独增加CYP450的拷贝数或同时增加CYP450及CPR的拷贝数,确定了同时存在3个CYP450和CPR拷贝时CYP450酶具有最佳催化活性,进行培养基优化后UA摇瓶产量达到(266.54±6.50)mg/L,最终在5 L发酵罐进行放大培养UA产量达到(2825.58±36.26)mg/L。本研究可为在酿酒酵母中通过表达优化策略调控其他三萜类化合物的合成提供参考。

关键词：位置效应熊果酸酿酒酵母代谢发酵合成生物学

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用于丁二烯选择性加氢Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂的设计

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 304-315页

作者：陈智冰陈鑫泰吕雅丽牟效玲范佳辉李经伟严丽林荣和丁云杰浙江师范大学杭州高等研究院浙江杭州311231 浙江师范大学先进催化材料教育部重点实验室浙江金华321004 中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023

丁二烯选择性加氢是提升碳四综合利用效率的关键技术,因此受到了工业界和学术界的广泛关注.然而,在实际操作过程中,原料中的单烯烃也可能发生加氢,这降低了整个工艺过程的经济性.此外,丁二烯分子内含有两个共轭的C=C双键,其化学性质活泼... 详细信息

丁二烯选择性加氢是提升碳四综合利用效率的关键技术,因此受到了工业界和学术界的广泛关注.然而,在实际操作过程中,原料中的单烯烃也可能发生加氢,这降低了整个工艺过程的经济性.此外,丁二烯分子内含有两个共轭的C=C双键,其化学性质活泼,容易在金属催化剂表面发生聚合生成碳沉积物,从而导致催化剂失活.因此,如何提高烯烃的选择性和催化剂的稳定性成为一项挑战.目前,丁二烯加氢反应主要采用Pd,Pt,Au等贵金属催化剂,但贵金属的高昂价格和稀缺性限制了其大规模应用.因此,开发基于廉价金属的替代催化剂具有重要意义.镍基体系在丁二烯的选择性加氢中显示出一定潜力,然而,其实际应用受到积炭和过度加氢导致的严重失活等问题的影响.本文在前期工作固相法合成Ni_(3)ZnC_(0.7)@C(采用无溶剂的固态反应法合成,将金属硝酸盐与双氰胺机械混合,再于氢气下高温还原制得,其中Ni_(3)ZnC_(0.7)颗粒外围具有碳层覆盖,详见Dalton Trans.,2023,52,11571–11580)基础上,通过对Ni_(3)ZnC_(0.7)@C进行可控的空气氧化处理去除碳层,设计制备了一种具有双核壳结构的Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C新型催化剂.该催化剂的特点是金属镍小团簇均匀分散在中心Ni_(3)ZnC_(0.7)纳米粒子上,而Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni被全部包裹在多孔碳壳中.利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜、高分辨透射电镜、热重分析和Ar离子溅射X射线光电子能谱等技术进行了表征,并提出了氧化过程中催化剂组成与结构的变化规律.实验结果表明,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在丁二烯选择性加氢反应中表现出较好的活性和稳定性,其性能超过了Ni_(3)ZnC_(0.7)@C和很多文献报道的镍催化体系,如Ni_(3)InC0.5和Ni_(3)In合金等.此外,本文还发现Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂在初始反应阶段的积炭行为具有自限性.相对于碳载体本身,反应中原位沉积的少量碳质(“软”积炭)能够在更低温度下被氧化,并且碳沉积在反应初期达到平衡,该现象不仅能够抑制催化剂的进一步失活,还可以显著提高总丁烯的选择性.在温和反应条件下,Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C催化剂能够获得高于93%的总丁烯选择性和98%的转化率,并且在长达80 h测试中依然保持催化性能稳定.综上,本文通过利用镍及其间隙化合物的独特性质,开发了一种高活性、高选择性的非贵金属催化剂.通过调节电子结构、表面反应性以及潜在的协同效应,显著提高了催化性能.此外,研究发现反应中原位生成的“软”积炭不仅能够抑制催化剂的过度失活,还有助提高催化剂的选择性和稳定性.上述结果对于研究存在类似积炭问题的其他催化过程具有借鉴意义.

关键词：丁二烯加氢间隙化合物 Ni_(3)ZnC_(0.7)@Ni@C 稳定性结构演变

鸟巢状Bi/β-Bi_(2)O_(3)异质结的制备及其可见光催化性能

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材料研究学报 2024年第7期38卷 549-560页

作者：周慧杜彬杨鹏斌金党琴肖伽励沈明王升文扬州工业职业技术学院化学工程学院扬州225127 扬州大学化学化工学院扬州225002

在葡萄糖酸钠的辅助下用水热法制备鸟巢状含铋前驱体,研究了水热温度和反应物的浓度对其形貌和组成的影响及其生成机理。在150~400℃将前驱体煅烧制备出Bi/β-Bi_(2)O_(3)异质结分等级微纳结构。将前驱体煅烧使其分解生成Bi_(2)O_(3),... 详细信息

在葡萄糖酸钠的辅助下用水热法制备鸟巢状含铋前驱体,研究了水热温度和反应物的浓度对其形貌和组成的影响及其生成机理。在150~400℃将前驱体煅烧制备出Bi/β-Bi_(2)O_(3)异质结分等级微纳结构。将前驱体煅烧使其分解生成Bi_(2)O_(3),葡萄糖酸生成的碳将Bi^(3+)原位还原为单质Bi。煅烧过程中的相变为:前驱体→Bi/β-Bi_(2)O_(3)(150~280℃)→Bi/β-Bi_(2)O_(3)/α-Bi_(2)O_(3)(300~350℃)→Bi(400℃)。以盐酸左氧氟沙星(LVFH)的降解为探针反应,研究了样品的可见光催化性能。结果表明:在280℃将前驱体煅烧制备的鸟巢状Bi/β-Bi_(2)O_(3)异质结材料具有最好的可见光催化活性,用可见光照射140 min对LVFH降解率达到97.75%。其具有较优异的光催化性能,可归因于鸟巢状分等级结构和原位生成的Bi纳米粒子的SPR效应提高了可见光的吸收并促进了光生载流子的分离。这种Bi/β-Bi_(2)O_(3)异质结光催化剂,还具有良好的可循环使用性能。

关键词：复合材料 Bi/β-Bi_(2)O_(3) 可见光催化葡萄糖酸钠异质结盐酸左氧氟沙星

基于Aspen Plus的甲烷联合重整制合成气过程热力学计算

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化工进展 2024年第5期43卷 2890-2900页

作者：庞淑馨王昊王健宇朱卡克刘志成华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 中石化齐鲁分公司研究院山东淄博255400 国防科技大学气象海洋学院湖南长沙410005 中石化(上海)石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模... 详细信息

甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模块,建立甲烷联合重整热力学反应模型,采用吉布斯自由能最小化法,考虑所有相关反应的进料组成、温度和压力对平衡反应混合物组成和积炭的影响。首先,设定化学计量比CH_(4)∶(CO_(2)+H_(2)O)=1∶1进料,调控CO_(2)、H_(2)O相对进料比例,结果发现:CO_(2)/CH_(4)比增加时,CH_(4)和CO_(2)转化率升高,但积炭量也相应增加,H_(2)/CO比减小;CH_(4)和CO_(2)的平衡转化率随温度升高而升高,且随着温度升高趋于极限,可通过调节温度从而调控H_(2)/CO比达到所需生产要求。然后,研究了压力对反应平衡的影响,结果表明CH_(4)和CO_(2)的热力学平衡转化率随压力升高而降低,积炭量增加。最后,结合进料比、温度和压力的影响,针对合成气制下游化学产品的不同需求以及特定氢碳比精准调控,模拟计算出合适的反应进料比例,为将来实际生产调控提供了理论计算依据。

关键词：热力学 Aspen Plus 甲烷联合重整吉布斯自由能二氧化碳天然气

铁基纳米粒子改性碳布复合材料的制备及其在微生物燃料电池阳极中的应用

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分析化学 2024年第4期52卷 566-577页

作者：李桂莲陆闽侨侯月腾王帆哈尔滨工业大学化工与化学学院哈尔滨工业大学生命科学与技术学院

微生物燃料电池（Microbial fuel cells, MFCs）可将废水中的有机物直接转化为电能，提供了可持续电能的潜在解决方案。然而，MFCs在实际应用中存在细菌负载能力低、阳极与电化学活性生物膜之间的胞外电子传递（Extracellular electron ... 详细信息

微生物燃料电池（Microbial fuel cells, MFCs）可将废水中的有机物直接转化为电能，提供了可持续电能的潜在解决方案。然而，MFCs在实际应用中存在细菌负载能力低、阳极与电化学活性生物膜之间的胞外电子传递（Extracellular electron transfer, EET）效率相对较差等不足。本研究采用绿色高效的微波辅助方法和高温退火工艺，成功制备了铁基纳米粒子改性碳布（Fe3C/Fe@CC），此复合材料具有较好的生物相容性和电催化活性，可作为MFCs的阳极材料。实验结果表明，基于Fe3C/Fe@CC复合材料的MFCs的功率密度高达2209 mW/m2，相比基于纯碳布阳极的MFCs（1933 mW/m2）提高了17%，这主要是因为Fe3C/Fe@CC能够有效提高微生物与电极之间的EET效率，增大电化学活性表面积，同时促进产电菌地杆菌（Geobacter）的富集。本研究采用微波辅助和高温退火方法快速制备了高导电复合阳极，为MFCs阳极的大规模制备提供了一种新方法。

关键词：微生物燃料电池胞外电子转移铁基纳米粒子改性碳布阳极微波辅助合成方法

来源：博看期刊

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光催化固氮催化剂性能提升策略分析

化学进展 2024年第6期36卷 939-948页

作者：郭丽君杨红邵圣娟刘音圻刘建新太原工业学院化学与化工系太原030008 太原理工大学化学工程与技术学院太原030024

光催化固氮以太阳能作驱动力,常温常压下利用N_(2)和H_(2)O直接产生NH_(3),工艺零碳排放,是极具前景的人工固氮方式之一,近年来受到研究者们的广泛关注。受限于N_(2)难活化、光生载流子利用率低及太阳光利用率低等因素制约,产氨效率依... 详细信息

光催化固氮以太阳能作驱动力,常温常压下利用N_(2)和H_(2)O直接产生NH_(3),工艺零碳排放,是极具前景的人工固氮方式之一,近年来受到研究者们的广泛关注。受限于N_(2)难活化、光生载流子利用率低及太阳光利用率低等因素制约,产氨效率依然不高,因此提升产氨效率是光催化固氮领域的研究重点。从N_(2)吸附活化、载流子分离与迁移、表面反应三个重要过程出发,通过对催化剂进行合理改性,在温和条件下促进N_(2)的活化和转化,并高效产生NH_(3)是极具前景的。因此本文主要从光催化剂改性方面进行研究,从N_(2)分子吸附和活化能力、光生电子的转移能力和光利用等性能提升方面对产氨效率的影响进行概述,对近几年在此方面的研究进行分析,最后对光催化固氮催化剂的改性策略进行总结。

关键词：光催化固氮光催化剂活性位点光生电子转移能力形貌调控

不同形貌g-C_(3)N_(4)光催化剂的制备及性能

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材料导报 2024年第4期38卷 51-57页

作者：刘月琴王海涛郭建峰赵晓旭常娜天津工业大学环境科学与工程学院天津300387 天津工业大学化学工程与技术学院天津300387

本工作制备了四种形貌的g-C_(3)N_(4)光催化剂,分别为不规则疏松片状g-C_(3)N_(4)-4、不均匀致密颗粒状g-C_(3)N_(4)-8、管状g-C_(3)N_(4)-24以及不规则管状g-C_(3)N_(4)-32。XRD和XPS测试结果证明四种g-C_(3)N_(4)光催化剂的成功制备。光电性能测试结果表明,中空管状g-C_(3)N_(4)-24具有良好的可见光响应、最小的阻抗及最佳的光电流响应,光生电子和空穴的分离效果最好。以碱性品红(Fuchsin basic)为模拟污染物,考察g-C_(3)N_(4)-24光催化剂的光催化降解性能,结果表明,在可见光的条件下,90 min内其对碱性品红的降解效果能达到86.7%。最后根据活性物种捕获实验对g-C_(3)N_(4)-24光催化剂的光催化机理进行研究,发现·O_(2)^(-)、h^(+)和·OH均为碱性品红降解过程中的活性物质,其中·O_(2)^(-)为最主要的活性物种。

关键词：光催化 g-C_(3)N_(4) 中空管状形貌可见光

离子液体基磁性固相萃取-高效液相色谱法测定饮料中的合成色素

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河南工业大学学报（自然科学版） 2024年第4期45卷 82-90页

作者：冯夏星崔文航孙亚明何丽君河南工业大学化学化工学院河南郑州450001

国家对合成色素使用量有严格限量标准,有效萃取和测定食品中合成色素对保障食品安全有重要意义。采用红外光谱、透射电镜和振动样品磁强计等对合成的聚合离子液体修饰的磁性纳米材料的结构、形貌和磁性进行了表征,将此磁性纳米材料作为... 详细信息

国家对合成色素使用量有严格限量标准,有效萃取和测定食品中合成色素对保障食品安全有重要意义。采用红外光谱、透射电镜和振动样品磁强计等对合成的聚合离子液体修饰的磁性纳米材料的结构、形貌和磁性进行了表征,将此磁性纳米材料作为磁性固相萃取(magnetic solid-phase extraction,MSPE)吸附剂,研究了其对4种合成色素(柠檬黄、日落黄、诱惑红和亮蓝)的萃取性能,结合MSPE与高效液相色谱技术,对影响萃取效率的吸附剂用量、吸附时间、解吸时间和盐的含量等参数进行了优化。研究结果表明:根据吸附剂对典型阴/阳离子型染料的吸附结果,推断4种合成色素的有效萃取归因于吸附剂与分析物之间存在的强静电引力以及π-π和疏水作用等多重作用;在吸附剂用量为10 mg、吸附时间为20 min、解吸剂为1 mL乙腈/盐酸(体积比9∶1)和解吸时间为10 s的优化萃取条件下,4种色素具有良好的线性(决定系数为0.9922~0.9975),检出限(S/N=3)和定量限(S/N=10)分别为1~3μg/L和2.5~10μg/L;该方法能成功用于碳酸饮料健力宝和菠萝啤中合成色素的测定,3个质量浓度下(日落黄、诱惑红和亮蓝均为25、100、250μg/L,柠檬黄为50、200、500μg/L)的加标回收率为71.4%~113.0%,相对标准偏差小于10.9%(n=3)。本研究为食品中合成色素的分析提供了一种很有前景的样品前处理方法。

关键词：聚合离子液体磁性吸附剂合成色素磁性固相萃取高效液相色谱法