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聚合离子液体设计及催化环己烷选择性氧化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1552-1564页

作者：王瑞瑞金颖刘玉梅李梦悦朱胜文闫瑞一刘瑞霞中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正... 详细信息

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正己烷三种不同烷基链长度的取代,合成系列聚合离子液体(PIL)。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、接触角等表征手段分析了聚合离子液体的化学结构及形貌特征,并考察了PIL-C_(18)、PIL-C_(12)、PIL-C_(6)催化环己烷选择性氧化为己二酸的性能,进而选取PIL-C_(12)深入研究了离子率对催化性能的影响规律。结果表明,烷基链段长度以及离子率可以有效调控亲疏水性和反应活性位点,进而提高反应性能,使得反应生成己二酸的转化率达到21.8%,选择性为41.5%。

关键词：聚合离子液体离子率环己烷催化氧化

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多羧酸镍配合物催化降解罗丹明B的活性与机理

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材料导报 2024年第16期38卷 252-257页

作者：刘洋马占营李午戊郭乃妮侯磊樊星宇王樱嫒王尧宇咸阳师范学院化学与化工学院陕西咸阳712000 西北大学化学与材料科学学院西安710069

由于纺织、印刷等工业规模的迅速扩张,生产过程中产生的染料废水对人类生存环境造成巨大压力。目前,在染料废水修复处理领域,基于SO_(4)^(·-)的高级氧化技术由于其氧化优势备受关注。通常,过一硫酸盐(PMS)可自分解产生SO_(4)^(·-),然... 详细信息

由于纺织、印刷等工业规模的迅速扩张,生产过程中产生的染料废水对人类生存环境造成巨大压力。目前,在染料废水修复处理领域,基于SO_(4)^(·-)的高级氧化技术由于其氧化优势备受关注。通常,过一硫酸盐(PMS)可自分解产生SO_(4)^(·-),然而其生成效率很低,因此,探寻有效的PMS催化剂成为研究热点。本研究以5,5′-二苯醚间苯二甲酸(H 4odip)和Ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O为原料,采用溶剂热法制得一种三维结构配合物Ni 4(odip)2-(μ2-OH_(2))2(H_(2)O)8,该材料水稳定性较好且能够在弱酸弱碱环境下稳定存在。采用X射线单晶和粉末衍射、红外光谱、热重及元素分析对配合物的结构和组成进行了表征。利用紫外-可见分光光度计研究其催化降解罗丹明B的活性与机理,系统探讨了配合物和PMS用量、溶液反应温度和pH对罗丹明B降解性能的影响。与不加催化剂相比,配合物的加入可使罗丹明B的降解速率提高两倍。研究表明,在中性环境中,PMS/配合物催化体系具有更强的降解能力,降解率可达92.3%。活性氧物种(ROS)捕获实验和电子顺磁共振波谱结果表明该催化体系降解罗丹明B的ROS有SO_(4)^(·-)、·OH、1O_(2)和O_(2)^(·-),且此四种ROS在降解罗丹明B时的贡献作用相近。综合分析实验结果,该配合物在催化PMS用于染料废水修复处理领域可作为一种有效且能循环使用的新型多相催化剂。

关键词：配合物过一硫酸盐催化降解罗丹明B 活性与机理

La_(2)O_(3)修饰V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂的低温脱硝性能

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工业催化 2024年第6期32卷 50-56页

作者：孔杨张泽凯李浙飞赵博卢晗锋浙江工业大学化学工程学院工业催化学科催化反应工程研究所浙江杭州310014 浙江德创环保科技股份有限公司浙江绍兴312000

采用稀土金属氧化物La_(2)O_(3)来修饰V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂,改善其低温催化性能。通过改变La_(2)O_(3)含量及焙烧温度,并借助XRD、BET、SEM、TEM、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR及XPS等表征手段,讨论了La_(2)O_(3)-V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂结构与NH_(3)-SCR低温性能之间的内在关联。结果发现,La_(2)V_(6)W_(5)/TiO_(2)催化剂活性最佳,以NO转化率90%为标准,其工作窗口温度范围下限低至160℃。La_(2)O_(3)的加入提升了催化剂中V^(4+)浓度,改善了氧化还原能力,同时使表面的氧空位吸附氧物种得到增加,进而提升了La_(2)O_(3)-V_(2)O_(5)-WO_(3)/TiO_(2)催化剂的低温脱硝性能。

关键词：催化剂工程脱硝低温钒基催化剂 La_(2)O_(3) 氧空位

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RuO_(2)/TiO_(2)复合催化剂制备及光催化性能

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应用化学 2024年第9期41卷 1324-1332页

作者：贾贞健韩曦张杰哈尔滨工业大学能源科学与工程学院哈尔滨150001 哈尔滨工业大学郑州研究院先进能源动力技术研究所郑州450003 广西大学化学化工学院南宁530004

通过湿浸法结合热处理工艺制备了RuO_(2)/TiO_(2)复合催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构进行了表征,并对RuO_(2)用量、光照强度、甲基橙溶液的pH值和通气量等不同条件下该复合催化剂的光催化效果进行了分析。... 详细信息

通过湿浸法结合热处理工艺制备了RuO_(2)/TiO_(2)复合催化剂,利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构进行了表征,并对RuO_(2)用量、光照强度、甲基橙溶液的pH值和通气量等不同条件下该复合催化剂的光催化效果进行了分析。结果显示,RuO_(2)的掺杂并未显著改变TiO_(2)的晶面结构,随着RuO_(2)质量分数的增加,样品颗粒尺寸先增大后减小,在添加质量分数为0.15%时达到较为理想的平衡点,光照强度为4.23 mW/cm2时,降解甲基橙的降解率达65%。同时甲基橙溶液为酸性,煅烧温度为550℃时,光催化效果更好。通气量并不是影响光催化效果的关键因素。RuO_(2)/TiO_(2)复合催化剂的制备和应用提供有价值的参考。

关键词： RuO_(2) TiO_(2) 复合催化剂光催化性降解率甲基橙

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卤素原子转移(XAT)策略及应用新进展

有机化学 2024年第6期44卷 1733-1759页

作者：蒋译锋尹艳丽江智勇河南工业大学前沿交叉科学与技术学院河南郑州450001 河南师范大学化学化工学院河南新乡453007

随着自由基化学的发展,对于具有较强键能且高氧化还原电位的烷基和芳基卤化物,化学家们开发了一系列卤素原子转移(XAT)试剂.这些试剂通过自由基取代途径攫取烷基和芳基的卤素原子,并成功完成后续的官能团转化,从而合成目标分子.这些XAT... 详细信息

随着自由基化学的发展,对于具有较强键能且高氧化还原电位的烷基和芳基卤化物,化学家们开发了一系列卤素原子转移(XAT)试剂.这些试剂通过自由基取代途径攫取烷基和芳基的卤素原子,并成功完成后续的官能团转化,从而合成目标分子.这些XAT试剂因其独特的反应性以及在有机合成中的多功能性而受到广泛关注.近年来对于XAT试剂的综述主要集中于反应机理和种类的报道,而对于其活化策略的研究较为有限.基于此,总结了近三年来关于XAT试剂的活化策略,包括单电子转移、氢原子转移、能量转移和电子供体-受体(EDA)复合物四个方面进行阐述与讨论,旨在弥补XAT试剂活化策略方面的研究空白,为该领域提供新的理论支持和研究视角.

关键词：卤素原子转移单电子转移氢原子转移能量转移电子供体-受体(EDA)复合物

钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 171-177页

作者：包志鹏孙乃先吴小锋中国科学院大连化学物理研究所大连洁净能源国家实验室辽宁大连116023 莱布尼茨催化研究所德国罗斯托克南京工业大学生物技术与制药工程学院江苏南京211816

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许... 详细信息

α-三氟甲基取代的有机化合物在制药和材料领域有着广泛的应用,因而其合成引起了有机化学研究者的广泛关注.然而,构建这类化合物的方法相对有限.在众多α-三氟甲基取代的有机物中,α-三氟甲基取代的羧酸衍生物因其特殊性而备受关注.许多商业化药物的活性成分都含有这种基团.在制备这类化合物时,研究者们通常选择含羰基类化合物和三氟甲基源作为原料.虽然这种方法在合成过程中展现了一定的优势,但也存在一些明显的缺点,其中最为突出的是原料的稳定性和易得性问题,因此发展新的合成策略非常重要.羰基化反应是制备含羰基类化合物的一种直接且有效的方法.然而,目前大多数羰基化反应主要集中在使用芳基类底物上,而对于烷基类底物,由于其键能相对较高,因此在实际应用中受到了较多的限制.本文利用Csp3-X键能高的特点,通过钯催化活化及自由基中间体的作用,成功实现了α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的高效合成.在标准反应条件下,苯酚类和醇类化合物均可作为反应底物转化制得相应的酯类化合物.当使用亲核性更强的芳基胺或烷基胺作为底物时,也可以高效制备出酰胺类目标产物.值得一提的是,即使采用亲核性较低的磺酰胺和酰胺作为反应底物,也能以较高的收率得到对应的酰亚胺类化合物.此外,当使用更具挑战性的碳亲核试剂——芳基硼酸类化合物时,该反应仍能实现中等以上的收率,得到目标产物α-三氟甲基取代酮.总体而言,该反应具有良好的底物官能团兼容性,可以高收率制得酰胺类、酯类、酮类和酰亚胺类化合物.此外,该策略可以在较低的一氧化碳压力下实现该转化的放大反应,并且适用于25种具有密集官能团的药物和天然产物的后期修饰.实验发现,对于不同亲核试剂的竞争反应,苯酚的反应速度大约是苯胺的2倍.此外,通过自由基抑制剂、捕获剂等实验证实了反应过程中存在自由基.因此,在反应机理方面,我们认为三氟碘乙烷和零价钯的反应经历了单电子的碳自由基中间体过程,最终形成了二价钯配合物中间体,从而完成了后续反应.综上,本文开发了一种钯催化羰基化合成α-三氟甲基取代酮和羧酸衍生物的方法,可用于复杂含α-三氟甲基类化合物的制备.该反应策略可以应用于天然产物的修饰、新型药物的研发等领域,也为烷基卤代物的羰基化转化提供了新思路.

关键词： α-三氟甲基取代酰胺酯酮酰亚胺羰基化

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固体胺吸附剂在直接空气捕集中的研究进展

能源环境保护 2024年

作者：袁浩陈仪郝林杰胡准西安交通大学化学工程与技术学院工业催化所西安交通大学医学部

直接空气捕集（Direct Air Capture,DAC）是一项强大的除碳技术，在解决CO2排放问题方面具有巨大的应用潜力，可作为未来实现碳中和的技术支撑。固体胺吸附剂在DAC应用中具有能耗低、布置灵活等优势，是一种潜力巨大的DAC技术途径。从DA... 详细信息

直接空气捕集（Direct Air Capture,DAC）是一项强大的除碳技术，在解决CO2排放问题方面具有巨大的应用潜力，可作为未来实现碳中和的技术支撑。固体胺吸附剂在DAC应用中具有能耗低、布置灵活等优势，是一种潜力巨大的DAC技术途径。从DAC过程的CO2吸附机理出发，重点介绍了4种制备方法所获得固体胺吸附剂在常用胺源、捕集能力、胺效率和循环稳定性等方面的特点。最后简要总结了固体胺吸附剂在DAC发展道路上面临的主要挑战和未来发展方向。开发更好的吸附性能、更低的制备成本是固体胺吸附剂应用的关键问题；将固体胺吸附剂捕集与绿色能源、CO2资源化利用等系统结合，提高装置的商业回报率，有利于推广固体胺吸附剂的规模化应用。未来的固体胺吸附剂研究的重点是开发高效吸附剂和模块化捕集装置。

关键词：直接空气捕集除碳技术固体胺吸附剂吸附机理工程应用

废弃流化催化裂化催化剂中重金属的赋存形态、浸出特性及其健康风险评价

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环境科学研究 2024年第8期37卷 1819-1828页

作者：邵幸瑞张先龙李子阳蔡蓓蓓王艳吴雪平陈亚中合肥工业大学化学与化工学院安徽合肥230009

随着炼油行业产生的废弃流化催化裂化催化剂(SFCCC)不断增加,含有大量重金属(主要是V、Fe、Ni和Sb)的SFCCC所造成的生态环境和人体健康风险已不容忽视。为分析SFCCC中重金属的污染特性,采用硫酸硝酸法和改进的BCR连续提取法分别对SFCCC... 详细信息

随着炼油行业产生的废弃流化催化裂化催化剂(SFCCC)不断增加,含有大量重金属(主要是V、Fe、Ni和Sb)的SFCCC所造成的生态环境和人体健康风险已不容忽视。为分析SFCCC中重金属的污染特性,采用硫酸硝酸法和改进的BCR连续提取法分别对SFCCC中重金属的浸出毒性和赋存形态进行研究,考察SFCCC粒径、浸出时间、pH和液固比等浸出条件对SFCCC中V、Fe、Ni和Sb浸出行为的影响,评价不同浸沥液环境下SFCCC对人体的健康风险。结果表明:①SFCCC中V的浸出浓度为4.955 mg/L,高于美国通用处理标准(UTS)的限定值(0.2 mg/L),具有浸出毒性。②V、Fe、Ni和Sb四种重金属主要以残渣态的形式存在,V的弱酸提取态和可还原态含量均高于其他3种重金属,环境迁移能力最强。③V的浸出浓度与SFCCC的粒径成正比,Fe、Ni和Sb的浸出浓度均与SFCCC的粒径成反比;4种重金属浸出浓度均与时间成正比,其中V显示出更长的浸出周期;酸性环境促进重金属的浸出,而V和Sb在强碱性环境下也容易浸出;4种重金属的浸出浓度均随液固比的增加呈现先上升后下降的趋势,并最终达到平衡。④健康风险评价结果表明,SFCCC在地表水、酸雨和垃圾渗滤液浸沥环境下的非致癌风险值(HQ)均大于1,对人体存在较高的非致癌风险。其中Sb在3种浸沥液环境下的HQ分别为2.264、1.637和1.744,是主要的非致癌风险元素。因此需要对SFCCC进行固化处置,限制重金属的溶出,减少其对环境和人体的危害。

关键词：废弃流化催化裂化催化剂重金属浸出特性赋存形态健康风险评价

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三芳基碳正离子在有机合成中的应用

有机化学 2024年第2期44卷 421-437页

作者：李路瑶贺忠文张振国贾振华罗德平河南工业大学前沿交叉科学与技术学院郑州450001 南洋理工大学物理与数学科学学院化学与生物化学系新加坡637371

三芳基碳正离子作为一种优异的路易斯酸,其最低空分子轨道(LUMO)轨道能级较低,易接受一对电子,被广泛应用于合成转化中,是重要的试剂和催化剂.近年来,三芳基碳正离子在有机合成中主要被用作催化剂、预催化剂、共催化剂和添加剂.此外,三... 详细信息

三芳基碳正离子作为一种优异的路易斯酸,其最低空分子轨道(LUMO)轨道能级较低,易接受一对电子,被广泛应用于合成转化中,是重要的试剂和催化剂.近年来,三芳基碳正离子在有机合成中主要被用作催化剂、预催化剂、共催化剂和添加剂.此外,三芳基碳正离子作为关键中间体,可以成功应用于四芳基甲烷的合成.综述了近年来三芳基碳正离子在有机合成中的应用进展,并总结了三芳基碳正离子在有机合成中的多种功能作用,希望引起广泛的关注.

关键词：三芳基碳正离子催化剂有机合成无金属