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基于光化学损失的郑州市夏季VOCs污染特征、来源及环境影响

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环境科学 2024年第9期45卷 5157-5167页

作者：李卓王冰王甜甜张栋宋鑫帅袁明浩卢轩王文举尹沙沙张瑞芹郑州大学生态与环境学院郑州450001 郑州大学化学学院郑州450001 郑州市环境保护监测中心站郑州450007

为明确郑州市夏季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征和来源,于2022年8月对郑州市大气VOCs开展多点位离线采样及实验室分析,对比该时期观测和初始VOCs的体积分数水平、臭氧生成潜势(OFP)、二次气溶胶生成潜势(SOAFP)和来源.研究期间三点位... 详细信息

为明确郑州市夏季大气挥发性有机物(VOCs)污染特征和来源,于2022年8月对郑州市大气VOCs开展多点位离线采样及实验室分析,对比该时期观测和初始VOCs的体积分数水平、臭氧生成潜势(OFP)、二次气溶胶生成潜势(SOAFP)和来源.研究期间三点位观测与初始φ(VOCs)平均值分别为(31.83±13.51)×10^(−9)和(35.92±15.30)×10^(−9),烯烃(52.5%)和芳香烃(29.7%)是光化学损耗率较高的组分,各点位TVOCs观测浓度空间变化大小为:郑州大学>岗李水库>经开区管委,烷烃和OVOCs在各点位的贡献均较高;烯烃和芳香烃是对臭氧和二次气溶胶形成贡献较大的组分;机动车源、溶剂使用源和工业源是郑州市大气VOCs的主要贡献源,与基于初始浓度的源解析结果相比,机动车源、工业源和溶剂使用源贡献率相对较高,燃烧源、植物源和油气挥发源的贡献率相对较低.

关键词：挥发性有机化合物(VOCs) 来源解析臭氧生成潜势(OFP) 二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP) 光化学损失

含氟富氮多孔有机聚合物的合成及其对水中全氟辛酸的去除

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色谱 2024年第6期42卷 572-580页

作者：陈欣钱文平陈天奇邵凌云张文芬张书胜郑州大学化学学院河南郑州450001 郑州大学风味科学研究中心中原食品实验室河南郑州450001

全氟辛酸(PFOA)在自然环境中难以降解,会通过富集渗透污染水体和土壤,从而对自然环境和人体健康造成影响。开发成本低、效率高、环保的吸附剂实现环境水体中PFOA的高效吸附去除是解决PFOA污染的有效途径之一。本研究采用无溶剂一锅法设... 详细信息

全氟辛酸(PFOA)在自然环境中难以降解,会通过富集渗透污染水体和土壤,从而对自然环境和人体健康造成影响。开发成本低、效率高、环保的吸附剂实现环境水体中PFOA的高效吸附去除是解决PFOA污染的有效途径之一。本研究采用无溶剂一锅法设计、制备了一种含氟富氮多孔有机聚合物(POP-3F),通过引入氟原子增加了材料的疏水性,增加了主客体分子间的疏水作用、氟-氟相互作用,提升了材料对PFOA的吸附效果。使用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)、固体核磁(ssNMR)、X射线光电子能谱仪(XPS)、热分析系统(TGA)等对POP-3F进行了表征。结合液相色谱-串联质谱法(LC-MS/MS),研究了POP-3F在不同pH、盐浓度和腐植酸条件下对PFOA的吸附性能。在pH值为2时,POP-3F对PFOA的去除率最高达到98.6%,可用于去除酸性工业废水中的PFOA。并且POP-3F对于PFOA的去除率几乎不受NaCl和腐植酸浓度的影响,在加入NaCl后,POP-3F表面会形成双电层,可以削弱POP-3F与PFOA之间的静电相互作用,去除率仅下降了1%。腐植酸与PFOA存在竞争吸附,在高浓度腐植酸条件下,POP-3F对PFOA的去除率仅下降了0.73%。在最佳pH条件下考察了吸附等温线和吸附动力学,通过数学模型拟合了实验结果,探究了吸附机理。结果显示,POP-3F的理论容量为191 mg/g,高于活性炭和其他多数吸附剂,表现出较高的吸附容量。此外,POP-3F对PFOA的吸附去除几乎不受基质种类的影响,在模拟自然水中吸附效果略有降低(仅降低0.1%),经过5次吸附-解吸循环后,对PFOA的去除率仅微幅下降(降低0.67%),表明其具有循环使用和可再生性,在实际PFOA污染废水处理中具有广阔的应用前景。

关键词：液相色谱-串联质谱富氮多孔有机聚合物全氟辛酸吸附

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环己基苯合成与催化技术研究进展

郑州大学学报（理学版） 2024年第3期56卷 58-66页

作者：贾永恒孙楷航刘仲毅彭智昆郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003 郑州大学化学学院河南郑州450001

环己基苯(CHB)是一种高价值精细化工中间体,可作液晶显示器的基础材料、柴油燃料的调和组分和锂电池的防过充保护剂。介绍了合成CHB的三条合成路线以及所用的催化体系,总结了金属-酸调控的常用策略,指出对关键中间体环己烯及碳正离子的... 详细信息

环己基苯(CHB)是一种高价值精细化工中间体,可作液晶显示器的基础材料、柴油燃料的调和组分和锂电池的防过充保护剂。介绍了合成CHB的三条合成路线以及所用的催化体系,总结了金属-酸调控的常用策略,指出对关键中间体环己烯及碳正离子的生成与转化、金属周围酸密度调控及匹配阈值探究、均相催化剂的非均相化是原子尺度上精确构筑与调控催化剂活性位的重要应用,是实现金属-酸双功能催化剂高效一步法苯加氢合成CHB工业应用的关键基础与研究方向。通过对苯与环己烯(CHE)烷基化反应的阐述,总结了传统烷基化催化剂、离子液体催化剂及固体酸催化剂的优、缺点。阐述了近年来联苯选择性加氢催化剂的研究进展及反应工艺条件。

关键词：苯联苯环己烯环己基苯加氢烷基化

CO_(2)加氢合成甲醇MO_(x)/In_(2)O_(3)(M=Zn,Ga,Zr)催化剂的研究

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郑州大学学报（理学版） 2024年第3期56卷 76-81页

作者：卢琨孙楷航彭智昆郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003 郑州大学化学学院河南郑州450001

氧化铟作为单一金属氧化物,可催化CO_(2)分子高选择性加氢合成甲醇。为进一步提升其催化性能,采用氧化物之间的相互作用对氧化铟催化剂掺杂改性的策略,使用初湿浸渍法制备了MO_(x)/In_(2)O_(3)(M=Zn,Ga,Zr)催化剂。通过热重分析、X射线... 详细信息

氧化铟作为单一金属氧化物,可催化CO_(2)分子高选择性加氢合成甲醇。为进一步提升其催化性能,采用氧化物之间的相互作用对氧化铟催化剂掺杂改性的策略,使用初湿浸渍法制备了MO_(x)/In_(2)O_(3)(M=Zn,Ga,Zr)催化剂。通过热重分析、X射线衍射和高分辨率透射电子显微镜对催化剂的结构和稳定性进行了讨论。实验结果表明,反应温度对催化活性有显著影响。所有催化剂的CO_(2)转化率随反应温度的升高而增加。特别地,甲醇的生成速率首先随反应温度的升高而增加,但当温度升高到330℃以上时开始降低。10%ZrO_(2)/In_(2)O_(3)催化剂的甲醇生成速率在330℃、3 MPa的反应条件下达到4.62 mol·h^(-1)·kg^(-1),明显优于氧化铟催化剂。最后讨论了ZrO_(2)的加入对催化反应的增强作用。

关键词： CO_(2)加氢氧化铟甲醇金属氧化物

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沸石分子筛在放射性废水处理领域的应用

科学通报 2024年第16期69卷 2221-2232页

作者：郝文峰张佳楠闫文付吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 郑州大学材料科学与工程学院郑州450001

核工业是国家安全的重要基石,体现了国家的综合实力,是大国竞争的战略必争领域.核工业会产生放射性废水,用固态吸附质通过吸附/离子交换的方式可将放射性核素从液相转移到固相,从而实现核废水的减容,是有效处理核废水的方式之一.作为一... 详细信息

核工业是国家安全的重要基石,体现了国家的综合实力,是大国竞争的战略必争领域.核工业会产生放射性废水,用固态吸附质通过吸附/离子交换的方式可将放射性核素从液相转移到固相,从而实现核废水的减容,是有效处理核废水的方式之一.作为一种无机吸附剂,沸石分子筛凭借自身的优异理化性质和稳定性,在放射性废水处理中展现出较好的应用前景,得到越来越多的研究和关注.本文综述了国内外利用天然沸石、合成沸石和改性沸石去除废水中铯、锶、钴、铀、钚、镅、钐和铕等核素的研究进展,希望能为我国放射性废水处理技术的发展提供借鉴和参考;最后展望了未来的研究方向,以期推动沸石材料在工程技术领域的应用.

关键词：沸石分子筛放射性核素离子交换核废水

Brønsted酸催化萘酚与丙炔醇的环化反应合成苯并色烯

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有机化学 2024年第6期44卷 1920-1928页

作者：赵聘尚旭伟罗清清梁梦雨符媛张明亮刘澜涛郑州大学化学学院郑州450001 商丘师范学院化学化工学院河南省药物绿色合成工程研究中心河南商丘476000

苯并色烯广泛存在于天然产物、生物活性分子和有机功能材料中.报道了在温和条件下,以丙炔醇和β-萘酚为原料合成苯并色烯的策略,并以优秀的收率合成了一系列苯并色烯.该方案具有适用范围广、官能团兼容性好、条件温和等优点,且H2O是唯... 详细信息

苯并色烯广泛存在于天然产物、生物活性分子和有机功能材料中.报道了在温和条件下,以丙炔醇和β-萘酚为原料合成苯并色烯的策略,并以优秀的收率合成了一系列苯并色烯.该方案具有适用范围广、官能团兼容性好、条件温和等优点,且H2O是唯一副产物.此外,该方法操作简便,克级反应可以维持优秀收率,具有实际应用前景.

关键词：萘并吡喃苯并色烯丙炔醇 2-萘酚

双层单原子催化剂用于促进高活性和选择性电催化硝酸盐还原制氨

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物理化学学报 2024年第6期40卷 60-62页

作者：于镜坤雍雪曹昂卢思宇郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001 Department of Chemistry University of SheffieldSheffieldS37HFUK Department of Physics Technical University of DenmarkKongens Lyngby 2800Denmar

高效、高选择性的单原子催化剂(SACs)在电催化硝酸盐还原制氨过程中具有重要作用。然而,由于中间体、金属活性中心和配位环境之间复杂的竞争性电子相互作用,仍然面临挑战。本研究采用密度泛函理论(DFT)计算,对27种SACs以及双层SACs(BSA... 详细信息

高效、高选择性的单原子催化剂(SACs)在电催化硝酸盐还原制氨过程中具有重要作用。然而,由于中间体、金属活性中心和配位环境之间复杂的竞争性电子相互作用,仍然面临挑战。本研究采用密度泛函理论(DFT)计算,对27种SACs以及双层SACs(BSACs)进行了系统研究,通过轴向d-d轨道杂化提高了从SACs到BSACs的电催化硝酸盐还原反应(NO_(3)RR)的活性和选择性。考虑到可能的O端、N端、NO端和NO二聚体途径,计算结果显示,在单层SACs中,Ti-Pc和V-Pc分别具有优异的极限电位(U_(L)),分别为-0.24和-0.48V。形成能、溶解势以及从头算分子动力学结果表明,在反应条件下,这些催化剂非常稳定。在这些单层TM-Pc中,它们的d带能级和占据数受到d_(xz)/d^(yz)和p_(z)轨道杂化的影响。其轴向d_(z^(2))轨道的可用性通过形成d_(z^(2))-d_(z^(2))相互作用来进一步调整d带和反应性。在此基础上,以Ti-Pc和V-Pc为底物,通过形成轴向d-d轨道杂化来构建BSACs,为调节NO_(3)RR催化性能提供了一种独特的新途径。重要的是,我们发现d带中心(εd)、d_(xz)+d_(yz)轨道的占据数和U_(L)之间存在二维火山关系,用于描述它们的NO_(3)RR催化性能。最佳的BSACs应该同时具备适当的ε_(d)和d_(xz)+d_(yz)占用数。Ti-Mo和Ti-Ta被确定为出色的NO_(3)RR催化剂,其U_(L)均降低至-0.13 V。而d_(z^(2))-d_(z^(2))轨道之间的杂化则增强了双层金属之间的电荷转移和结构稳定性。缺乏相邻的金属位点将导致生成NO_(2)、NO和N_(2)的能垒较高,从而抑制副产物生成。最终,本研究揭示了在SACs和BSACs上对硝酸盐还原进行合理优化的方法,可为改进电催化剂的设计提供指导。

关键词：硝酸盐还原第一性原理计算单原子催化剂双层单原子催化剂轴向轨道杂化

污泥对高质量浓度NO_(2)^(−)-N交叉因素的自我调控机制

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环境工程学报 2024年第5期18卷 1386-1394页

作者：田敏慧陈晓蕾冉晓妮许子聪李海松知和环保科技有限公司郑州450001 郑州大学化学学院郑州450001 郑州大学生态与环境学院郑州450001

高质量浓度的亚硝酸盐氮(NO_(2)^(−)-N,>100 mg·L^(−1))在反硝化过程中会抑制甚至杀死微生物,会影响工业废水脱氮效果,导致出水总氮超标。本研究为了探明高质量浓度NO_(2)^(−)-N对污泥影响,使用批次实验处理不同pH(6.5~9.5),不同初始NO... 详细信息

高质量浓度的亚硝酸盐氮(NO_(2)^(−)-N,>100 mg·L^(−1))在反硝化过程中会抑制甚至杀死微生物,会影响工业废水脱氮效果,导致出水总氮超标。本研究为了探明高质量浓度NO_(2)^(−)-N对污泥影响,使用批次实验处理不同pH(6.5~9.5),不同初始NO_(2)−-N质量浓度(10~400 mg·L^(−1))的废水,并考察了受影响污泥的恢复能力。结果表明,游离亚硝酸盐(free nitrite,FNA)是反硝化主要的抑制因素,FNA质量浓度大于0.03 mg·L^(−1)时会对污泥正常反硝化产生短期不可逆影响,且是浓度和时间两方面共同作用的结果;当FNA低于0.01 mg·L^(−1)时,高NO_(2)^(−)-N质量浓度本身也会对脱氮造成抑制,但可通过洗泥逆转,甚至仅通过污泥自身驯化作用也可逆转抑制现象。反硝化过程中,微生物具有在一定范围内自发调节环境pH的能力;反硝化过程中体系碱度变化受碳酸盐缓冲体系影响,pH越高,水体缓冲性越好。

关键词：亚硝酸盐反硝化抑制响应时间污泥恢复

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软模板法制备多级孔沸石分子筛的研究进展

中国科学：化学 2024年第6期54卷 822-836页

作者：齐硕王家亮张红丹程鹏沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所沈阳110034

沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有... 详细信息

沸石分子筛是化学工业领域应用极为广泛的固体催化剂之一,但其微孔结构也为沸石分子筛在实际应用中带来了一些限制.多级孔分子筛结合了分子筛微孔孔道良好的催化性能和介孔或大孔系统优秀的传质能力,使其在不同的催化反应中特别是含有大分子的反应中表现出优异的催化性能,因此多级孔分子筛的制备成为了当下的研究热点.相较于其他制备方法,软模板法能更好地控制所制备的多级孔分子筛的介孔结构和孔道尺寸.本文以多级孔分子筛的种类作为分类依据,系统地阐述了不同软模板剂对多级孔分子筛结构及催化性能的影响,提出了目前存在的问题,并对其发展前景进行了展望.

关键词：沸石多级孔软模板催化结构