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S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)的构筑及光催化还原CO_(2)性能

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无机化学学报 2024年第1期40卷 197-208页

作者：刘平朱成才李艳阳要红昌郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽... 详细信息

通过在WO_(3)纳米片表面负载ZnFe_(2)O_(4)纳米颗粒,构建了一系列S型异质结光催化剂ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3),并研究了其光催化CO_(2)还原性能。在没有助催化剂和牺牲剂的条件下,所制备的ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3)复合材料可对CO_(2)与水蒸汽进行光催化反应。优化后的材料光照5 h后CO_(2)还原产物CO和CH_(4)的产量分别为7.87和4.88μmol·g^(-1)。相对于单相组分,CO和CH_(4)的产量明显提高。光催化活性的提高,归因于ZnFe_(2)O_(4)和WO_(3)异质结的形成以及光生载流子的S型电荷传输模式。

关键词： CO_(2)还原光催化活性 ZnFe_(2)O_(4)/WO_(3) 异质结 S型电荷传输模式

郑州市冬夏季污染过程中大气VOCs污染特征、来源解析及活性分析

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环境科学 2024年第2期45卷 689-699页

作者：赖梦洁张栋于世杰宋鑫帅李晓张瑞芹郑州大学生态与环境学院郑州450001 郑州大学化学学院郑州450001

为了研究挥发性有机物(VOCs)的污染特征,于2021年6月和12月在郑州市对两个污染过程中的VOCs进行了连续监测.结合气象条件,对比分析了VOCs冬夏季污染过程的污染特征、来源贡献和活性差异.结果显示,两个污染过程φ(VOCs)分别为(27.92±12.... 详细信息

为了研究挥发性有机物(VOCs)的污染特征,于2021年6月和12月在郑州市对两个污染过程中的VOCs进行了连续监测.结合气象条件,对比分析了VOCs冬夏季污染过程的污染特征、来源贡献和活性差异.结果显示,两个污染过程φ(VOCs)分别为(27.92±12.68)×10^(-9)和(24.30±5.93)×10^(-9).冬季雾-霾污染过程相较于夏季O3污染过程,VOCs体积分数变化范围更大.冬季污染过程源解析结果:工业源(27.0%)、机动车源(22.5%)、燃烧源(20.1%)、溶剂使用源(16.3%)和油气挥发源(14.1%);夏季污染过程源解析结果:机动车源(24.8%)、工业源(24.1%)、溶剂使用源(17.4%)、油气挥发源(14.2%)、燃烧源(11.2%)和植物源(8.4%).光化学烟雾产量模型结果显示,两个污染过程中夏季臭氧生成处于VOCs控制区的天数占比(66.7%)小于冬季(100.0%).二次反应活性结果显示,冬季和夏季污染过程·OH自由基反应活性(L·OH)均值分别为4.12 s^(-1)和4.76 s^(-1).夏季污染过程臭氧生成潜势(OFP)均值108.36μg·m^(-3),L·OH和OFP贡献率排名前10名物种夏季污染过程以烯烃为主.郑州市冬季污染过程的总二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)为54.38μg·m^(-3),冬季污染过程SOAFP贡献率前10名物种中芳香烃占9个.

关键词：挥发性有机物(VOCs) 源解析光化学烟雾产量模型二次反应活性郑州

碳负载Cs和Cu基催化剂用于1,1,2-三氯乙烷的气相脱氯化氢

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化工学报 2024年第2期75卷 575-583页

作者：盖星宇岳玉学杨春华张子龙蔡天姿张海丰王柏林李小年东北电力大学化学工程学院吉林吉林132012 浙江工业大学工业催化研究所浙江杭州310014

采用浸渍法制备了Cs/AC和Cu/AC催化剂,并在1,1,2-三氯乙烷的气相脱氯化氢反应中进行了评价。在浸渍过程中,活性炭表面产生高度分散的Cs物种和少量结晶的Cu物种。Cs/AC催化剂具有优异的催化性能,在573 K、1000 h^(−1)的反应条件下,转化... 详细信息

采用浸渍法制备了Cs/AC和Cu/AC催化剂,并在1,1,2-三氯乙烷的气相脱氯化氢反应中进行了评价。在浸渍过程中,活性炭表面产生高度分散的Cs物种和少量结晶的Cu物种。Cs/AC催化剂具有优异的催化性能,在573 K、1000 h^(−1)的反应条件下,转化率稳定在86.7%。实验和理论计算表明,CsCl物种促进了1,1,2-三氯乙烷的吸附和活化,从而提高了原料转化率。这项工作为探索高效经济地合成偏二氯乙烯提供了一种很有前景的策略。

关键词：偏二氯乙烯活性炭催化 1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢催化剂载体

染料共敏化MoS_(2)光催化产氢性能研究

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化学通报 2024年第6期87卷 720-725,641页

作者：张家琦尹明彩李会郑州大学化学学院绿色催化中心郑州450001

染料敏化是提升二硫化钼(MoS_(2))光催化制氢性能的一种有效手段。相较于单一敏化剂,共敏化可进一步拓展光吸收范围,提高催化剂的光催化效率,但目前尚无共敏化下MoS_(2)光催化制氢的报道。本文在利用液相法制得MoS_(2)的基础上,以藻红B... 详细信息

染料敏化是提升二硫化钼(MoS_(2))光催化制氢性能的一种有效手段。相较于单一敏化剂,共敏化可进一步拓展光吸收范围,提高催化剂的光催化效率,但目前尚无共敏化下MoS_(2)光催化制氢的报道。本文在利用液相法制得MoS_(2)的基础上,以藻红B钠盐(EB)和罗丹明B(RhB)为共敏化剂,测定了二者共敏化下MoS_(2)的光催化制氢性能,重点研究了EB和RhB的加入比例和加入顺序对产氢性能的影响。结果发现,当少量RhB与EB共存时,产氢性能得到一定程度的提升;EB、RhB分步加入时的性能优于一同加入且RhB先加入时的性能最佳。此外,结合紫外-可见吸收光谱、荧光光谱结果和两种染料分子的结构对染料共敏化提升MoS_(2)光催化产氢性能的原因进行了初步分析。

关键词：二硫化钼藻红B钠盐罗丹明B 共敏化光催化制氢

Ru/NiPO_(x)高效电催化醛还原胺化反应的研究

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化学学报 2024年第5期82卷 477-485页

作者：刘浩徐旭莉郭勇刘晓晖王艳芹华东理工大学化学与分子工程学院、工业催化研究所、上海市功能性材料化学重点实验室上海200237

电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)... 详细信息

电催化还原胺化是一种环境友好且可持续的合成胺途径.本工作建立了一个以2Ru/NiPO_(x)为阴极催化苯甲醛和环己胺电化学还原胺化反应的体系,该体系可以高效获得95.1%的N-苄基环己胺产率,以及64.7%的法拉第效率,其中活化二甲基亚砜(DMSO)还原胺化与DMSO自身反应之间具有相匹配的活性是实现定向氢转移还原胺化的关键.最后,通过漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)表征、自由基捕获实验和DMSO-D6同位素标记实验探索了反应的机理.

关键词：电催化还原胺化 N-苄基环己胺 Ru基催化剂磷酸镍自由基反应

ZnCr_(2)O_(4)(111)表面合成气选择性加氢反应机制的理论研究

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稀有金属 2024年第7期48卷 955-964页

作者：刘慧慧来壮壮魏呵呵王志强郭耘胡培君华东理工大学化学与分子工程学院绿色化学工程与工业催化国家重点实验室工业催化研究所上海200237 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

尖晶石相ZnCr_(2)O_(4)作为CO/CO_(2)加氢反应的重要催化材料,其表面活性氢物种的产生机制及其对CO加氢反应的作用一直备受争议。首先计算了最稳定的ZnCr_(2)O_(4)(111)表面H_(2)物种的活化,结果表明H_(2)分子在ZnCr_(2)O_(4)(111)表面... 详细信息

尖晶石相ZnCr_(2)O_(4)作为CO/CO_(2)加氢反应的重要催化材料,其表面活性氢物种的产生机制及其对CO加氢反应的作用一直备受争议。首先计算了最稳定的ZnCr_(2)O_(4)(111)表面H_(2)物种的活化,结果表明H_(2)分子在ZnCr_(2)O_(4)(111)表面异裂解离产生的Zn-H和O-H物种比H_(2)均裂解离产生两个O-H物种更加容易,且H_(2)通过异裂解离可以有效产生高活性的Zn-H物种,这主要归因于ZnCr_(2)O_(4)(111)表面Zn物种具有灵活的3d轨道,同时由于Zn 3d轨道具有较高的对称性,因此有利于H负物种的稳定。最后,研究了ZnCr_(2)O_(4)表面CO选择性加氢的反应机制,发现ZnH物种进攻CO分子的C~(δ+)/O~(δ-)生成COH或HCO物种能垒均比O-H物种作为氢源产生相同的关键中间物种能垒更低,说明Zn-H物种是CO选择性加氢反应具有高活性的关键物种;其次,还可以发现Zn-H物种活化CO产生HCO物种能垒最低,表明Zn-H物种对CO选择性加氢反应也体现出较高的活性。实验结果可为Zn基合成气选择性加氢催化材料的理性设计提供一些指导。

关键词： ZnCr_(2)O_(4)(111) 氢负物种合成气选择性加氢密度泛函理论

γ-AlO形貌调控对PtCo合金化程度在CO-PROX反应中的影响（英文）

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：宋丽川钟栎锭沈佳娄亚珂郭耘王丽华东理工大学化学与分子工程学院工业催化研究所绿色化工与工业催化国家重点实验室

一氧化碳的优先氧化（CO-PROX）反应是去除H2中微量CO最为有效的方法之一。负载型Pt基催化剂在COPROX中已有了广泛的研究，其催化性能受到载体形貌的影响。本工作通过水热法制备了不同形貌的γ-Al2O3：暴露（110）晶面的花球状γ-Al2O3... 详细信息

一氧化碳的优先氧化（CO-PROX）反应是去除H2中微量CO最为有效的方法之一。负载型Pt基催化剂在COPROX中已有了广泛的研究，其催化性能受到载体形貌的影响。本工作通过水热法制备了不同形貌的γ-Al2O3：暴露（110）晶面的花球状γ-Al2O3（f）、暴露（100）晶面的片状γ-Al2O3（s）、以及暴露（111）晶面的棒状γ-Al2O3（r），随后负载PtCo纳米颗粒。载体的形貌及暴露晶面影响了PtCo纳米颗粒的合金化程度，随着合金化程度的增加，催化剂的活性也随之增强。PtCo/γ-Al2O3（f）上形成了具有特定结构的Pt3Co金属间化合物，其在CO-PROX反应中表现出较高的催化活性，可在50-225℃的宽温度范围内实现CO完全转化，且具有优异的抗H2O和CO2性能；在γ-Al2O3（s）上仅发现PtCo部分合金化；而PtCo/γ-Al2O3（r）中Pt、Co之间没有出现合金化现象，其在50℃下的反应速率仅为PtCo/γ-Al2O3（f）的11%。机理认识表明形成Pt3Co金属间化合物使Pt更偏氧化态，显著削弱了Pt上CO的吸附并增加了活性氧物种，促进了CO的选择氧化。

关键词： PtCo催化剂 γ-Al O 载体形貌 CO优先氧化

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基于圆偏振发光的缺电子受体选择性识别

中国科学：化学 2024年第8期54卷 1380-1388页

作者：赵晨阳冀璐康欧阳光辉刘鸣华中国科学院化学研究所中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190 郑州大学化学学院(绿色催化中心) 郑州450001

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共... 详细信息

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共组装圆偏振发光实现了八氟萘(OFN)的选择性识别.在较低浓度下(1×10^(-5)M),Py-Glu在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水的混合溶剂中可以自组装成纳米球结构,增加浓度可以诱导纳米球融合成一维纳米纤维,这些纳米结构具有明显的圆二色光谱信号,表明谷氨酸的分子手性通过自组装有效传递到超分子层次.富电子的Py-Glu与十余种卤代芳烃和氰基取代芳烃的共组装结果表明,加入不同受体后Py-Glu组装体的荧光强度呈无规律的增强或减弱,但是只有L-Py-Glu/OFN体系具有明显的圆偏振发光现象,从而为通过圆偏振发光选择性识别缺电子受体提供了一种新方法.

关键词：圆偏振发光自组装分子识别缺电子受体超分子手性

过渡金属催化C—H键硅基化反应构建硅杂环研究进展

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有机化学 2024年

作者：刘泽水郭桢桢牛俊龙郑州大学化学学院平原实验室

硅杂环是含硅功能分子中非常重要的结构单元,在合成化学、药物化学和材料化学等领域具有广泛应用,发展结构多样化硅杂环的高效合成新方法对推动其应用研究具有重要意义.其中,过渡金属催化C—H键直接硅基化具有高的原子经济性和步骤经济... 详细信息

硅杂环是含硅功能分子中非常重要的结构单元,在合成化学、药物化学和材料化学等领域具有广泛应用,发展结构多样化硅杂环的高效合成新方法对推动其应用研究具有重要意义.其中,过渡金属催化C—H键直接硅基化具有高的原子经济性和步骤经济性特点,目前已成为构建结构复杂的硅杂环化合物的一种重要方法.本文总结了近年来过渡金属催化C（sp2）—H键和C（sp3）—H键硅基化反应构筑硅杂环的研究进展.

关键词：硅杂环过渡金属 C—H键活化硅基化有机硅化合物