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Mn-V-O二元氧化物的制备及其有氧氧化脱硫性能研究

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燃料化学学报(中英文) 2025年

作者：杨延超韩帅李秀萍赵荣祥辽宁石油化工大学石油化工学院中国石油天然气股份有限公司大庆炼化分公司

有氧氧化脱硫（AODS）是一种经济、可持续的石油馏分脱硫方法，需要高性能催化剂在温和的反应条件下将硫化物转化为砜。通过水热法合成了片状的Mn-V-O，采用FT-IR, XRD,SEM,XPS等技术对催化剂的晶相，形貌和表面结构进行了考察。以氧气... 详细信息

有氧氧化脱硫（AODS）是一种经济、可持续的石油馏分脱硫方法，需要高性能催化剂在温和的反应条件下将硫化物转化为砜。通过水热法合成了片状的Mn-V-O，采用FT-IR, XRD,SEM,XPS等技术对催化剂的晶相，形貌和表面结构进行了考察。以氧气为氧化剂，考察了Mn-V-O氧化物的有氧氧化脱硫性能。研究了反应温度、催化剂加入量、氧气流量、硫化物的类型对脱硫率的影响，实验结果表明反应温度设为110℃，模拟油量为5 mL，加入0.04 g的催化剂，同时通入流量为150m L/min的氧气，在此条件下脱硫率可以达到92.5%。不同硫化物的脱除顺序为：二苯并噻吩(DBT)>4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)>苯并噻吩(BT)。催化剂可以重复使用5次，脱硫活性仍然维持在90%以上。自由基捕获实验表明在催化剂和氧气的作用下生成超氧自由基，其可以高效将DBT氧化成DBTO2。

关键词： Mn-V-O 有氧氧化脱硫 DBT 氧气

Pt/NiAl层状双金属氢氧化物载体催化剂的十氢萘产氢性能

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石油化工 2025年

作者：李文达王凤丽赵俊哲陈杰玉刘清龙罗明生北京石油化工学院新材料与化工学院北京石油化工学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室

分别采用水热法和共沉淀法制备了NiAl层状双金属氢氧化物（NiAl-LDH），经焙烧得到NiAl-LDH载体（NiAl-LDO），采用浸渍法制备了Pt/NiAl-LDO催化剂，利用XRD、N2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的物理化学性质进行表征，并考察了催化剂的... 详细信息

分别采用水热法和共沉淀法制备了NiAl层状双金属氢氧化物（NiAl-LDH），经焙烧得到NiAl-LDH载体（NiAl-LDO），采用浸渍法制备了Pt/NiAl-LDO催化剂，利用XRD、N2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的物理化学性质进行表征，并考察了催化剂的十氢萘产氢性能。实验结果表明，水热法更有利于形成NiAl-LDH的层状结构，有助于活性组分的分散和反应物与催化剂的接触；载体中适量Ni的存在有利于Pt颗粒的稳定；过高的Pt负载量易导致Pt颗粒粒径明显增大；当Ni/Al摩尔比为4∶1，Pt负载量为1%（w）时，催化剂的催化活性最高，在260 ℃、常压下反应20 min，每克Pt原子的产氢量达到4.47 mol。

关键词：液相有机氢载体层状双金属氢氧化物十氢萘脱氢 Pt基催化剂

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焦耳热催化

中国科学:化学 2025年

作者：崔国庆姜桂元徐春明段雪中国石油大学(北京)重质油全国重点实验室北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室

随着可再生能源发电技术的迅速发展,利用绿电供能生产高值化学品和燃料成为大规模储能和推进清洁低碳发展的重要途径,有望为促进国家能源结构转型和实现“双碳”目标提供全新解决方案.利用电流流经催化剂产生的焦耳热对化学反应直接供热... 详细信息

随着可再生能源发电技术的迅速发展,利用绿电供能生产高值化学品和燃料成为大规模储能和推进清洁低碳发展的重要途径,有望为促进国家能源结构转型和实现“双碳”目标提供全新解决方案.利用电流流经催化剂产生的焦耳热对化学反应直接供热,具有强化传热和提高性能等诸多优势,其在重整、脱氢、降解等能源和环境催化领域开始有报道,是化工、物理和材料等领域交叉融合的新方向,正在成为国际科学研究前沿,但对焦耳热作用机制、相匹配催化剂设计及化学品可控合成等理解仍存在不足.为进一步深化认识并推进相关领域的深入研究,本文尝试提出“焦耳热催化”概念,阐释其基本原理、科学内涵及作用机制.在此基础上,探讨焦耳热催化的应用场景及未来发展的机遇与挑战.

关键词：焦耳热催化传热反应机理

TDRFuzzer:基于自适应动态区间策略的工业控制协议模糊测试方法

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计算机应用 2025年

作者：宗学军韩冰王国刚宁博伟何戡连莲沈阳化工大学信息工程学院辽宁省石油化工行业信息安全重点实验室(沈阳化工大学) 沈阳工业大学人工智能学院

针对模糊测试在工业控制协议应用中存在测试用例接受率(TCAR)低、多样性不足等问题，提出一种基于自适应动态区间策略的工业控制协议模糊测试方法。该方法将循环神经网络(RNN)加入Transformer的自注意力(Self-Attention)机制，构建协议... 详细信息

针对模糊测试在工业控制协议应用中存在测试用例接受率(TCAR)低、多样性不足等问题，提出一种基于自适应动态区间策略的工业控制协议模糊测试方法。该方法将循环神经网络(RNN)加入Transformer的自注意力(Self-Attention)机制，构建协议特征提取模型，RNN通过滑动窗口提取数据的局部特征，输入自注意力机制进行全局特征提取，保证测试用例的接受率。注意力块间添加残差连接传递权重分数，提高计算效率。生成过程定义动态区间策略，调节模型在任意时间步的采样范围，增加测试用例的多样性。测试过程中构建字段自适应重要性函数，定位变异关键字段。基于上述方法，设计了模糊测试框架TDRFuzzer，采用ModbusTCP、S7comm和Ethernet/IP3种工业协议进行实验评估：相较于GANFuzzer、WGANFuzzer、PeachFuzzer 3种模型，TDRFuzzer模糊测试框架的TCAR指标显著提高，且漏洞检测率(VDR)分别提高了0.073、0.035、0.150个百分点。表明TDRFuzzer具备更强的工控协议漏洞挖掘能力。

关键词：模糊测试工业控制协议漏洞挖掘 Transformer 循环神经网络

HMFI分子筛Br?nsted酸性位点与碱性分子的作用机制

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原子与分子物理学报 2025年第4期 7-13页

作者：郑健秦康秦玉才宋丽娟中石化石油化工科学研究院有限公司辽宁石油化工大学辽宁省石油化工催化科学与技术重点实验室

采用密度泛函理论（DFT）方法，以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛，计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性，以NH3分子作为模型分子，计算NH3分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析，并进一步考察NH... 详细信息

采用密度泛函理论（DFT）方法，以单铝、双铝和三铝酸性位点HMFI分子筛为模型分子筛，计算去质子化能考察HMFI分子筛的本征酸性，以NH3分子作为模型分子，计算NH3分子在HMFI分子筛中的吸附能与去质子化能进行关联性分析，并进一步考察NH3分子与HMFI分子筛的作用机制.研究表明分子筛Br?nsted酸（简称B酸）强度与B酸数量没有强相关性，在考虑B酸位数量的同时须考虑B酸位的分布.酸性位点数量和分布的差异均可以调控NH3分子的吸附构象，并且可以通过调节HMFI分子筛孔道对分子施加相互作用的模式，解析分子的结构和电子性质，精准调控分子的进一步转化.此项工作可以为未来高效多孔材料有效物种活性位的构建提供新思路.

关键词：密度泛函理论 HMFI分子筛 Br?nsted酸性质吸附性能

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丁二烯选择性加氢Ni基催化剂研究进展

石油学报(石油加工) 2025年

作者：张益豪马萍和树立花小兵展学成谢元许昊翔马好文程道建中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心北京化工大学中国石油广东石化分公司

碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1，3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量，通过1，3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂，替代... 详细信息

碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1，3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量，通过1，3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂，替代贵金属催化剂，是目前1，3-丁二烯选择加氢催化剂的研发趋势。综述了1，3-丁二烯选择加氢Ni基催化剂的国内外研究进展，从丁二烯选择加氢反应机理，以及Ni基催化剂的构效关系、载体改性和优化、合金化、杂原子掺杂、离子液体涂层、催化剂制备方法等角度，着重讨论了目前对Ni基催化剂活性、选择性和稳定性的优化策略。未来可以从理论计算结合实验表征明确反应机理、精准调节Ni活性位点的配位环境、通过预处理解决催化剂失活、开发与催化性能高度匹配的催化工艺技术等方面对Ni基催化剂进一步优化。

关键词：碳四馏分 1,3-丁二烯选择加氢 Ni基催化剂多相反应

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三维自支撑电催化析氢催化剂的研究进展

中国科学:化学 2025年

作者：叶荣榕曹圆圆周丽娜李娣周丽景赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所中核工程咨询有限公司中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室

氢能具有来源广泛、燃烧热值高、清洁等特点,因此被视为未来能源供应的理想替代燃料.近年来,电催化水裂解技术以其产氢效率高和纯度高的优势成为研究的热点.因此,开发具有高效率和长期稳定性的电催化剂至关重要.自支撑催化电极具有诸多... 详细信息

氢能具有来源广泛、燃烧热值高、清洁等特点,因此被视为未来能源供应的理想替代燃料.近年来,电催化水裂解技术以其产氢效率高和纯度高的优势成为研究的热点.因此,开发具有高效率和长期稳定性的电催化剂至关重要.自支撑催化电极具有诸多优点,包括丰富的催化位点、增强的电子转移能力,以及在大电流密度下表现出优异的耐久性.本文首先对电催化析氢反应的机理及性能评价参数进行了概括性介绍,并讨论了自支撑催化剂导电基底的选择和自支撑催化剂典型的合成方法.随后,针对不同导电基底催化剂的制备策略、结构性质和析氢性能进行了重点介绍.最后,对未来开发低成本、高活性和高稳定性的自支撑催化剂进行了展望.

关键词：自支撑催化剂水裂解析氢反应

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NiY分子筛选择性吸附脱硫性能及作用机理

高等学校化学学报 2011年第3期32卷 787-792页

作者：宋丽娟潘明雪秦玉才鞠秀芳段林海陈晓陆辽宁石油化工大学辽宁省石油化工重点实验室抚顺113001

用液相离子交换法制备了NiY分子筛,并用XRD,TEM,ICP,N2吸附和吡啶吸附原位红外技术等手段对其进行了表征.利用固定床、气相色谱-硫发光检测器联用(GC-SCD)及傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法研究了NiY分子筛对噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基... 详细信息

用液相离子交换法制备了NiY分子筛,并用XRD,TEM,ICP,N2吸附和吡啶吸附原位红外技术等手段对其进行了表征.利用固定床、气相色谱-硫发光检测器联用(GC-SCD)及傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法研究了NiY分子筛对噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基噻吩、四氢噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩、4-甲基二苯并噻吩及4,6-二甲基二苯并噻吩等8种有机硫化物的选择性吸附脱硫性能及其吸附机理.结果表明,NiY分子筛对硫化物的穿透吸附硫容量顺序为四氢噻吩>苯并噻吩≈二苯并噻吩≈4,6-二甲基二苯并噻吩>4-甲基二苯并噻吩>2-甲基噻吩≈3-甲基噻吩>噻吩,说明有机硫化物的空间位阻效应不是其在NiY分子筛上吸附的决定因素.红外光谱分析结果表明,不同硫化物与NiY分子筛的作用机理并不相同,但主要以硫原子与金属离子配位作用(S-M作用)为主.噻吩及其烷基取代物在NiY吸附剂上且在表面酸性作用下发生催化反应,噻吩环的共轭体系遭到破坏,形成硫化物大分子或聚合物,导致分子筛孔道堵塞,严重影响吸附剂的吸附脱硫能力.NiY的选择性吸附脱硫是硫化物与吸附中心的相互作用及吸附剂表面酸性综合作用的结果.

关键词：液相离子交换 NiY分子筛吸附脱硫表面酸性

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Co-Bi-B三元复合材料的制备及其在NaBH_(4)水解制氢中的应用

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化工进展 2021年第9期40卷 4830-4836页

作者：陈露瑶董艳梅解品红李芳李其明辽宁石油化工大学石油化工学院石油化工重点实验室辽宁抚顺113001

通过液相共还原法制备了一种新型Co-Bi-B三元复合催化剂材料,并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段对材料的结构、形貌和元素分布进行了分析。系统考察了Co-Bi-B不同掺杂摩尔比和不同温度... 详细信息

通过液相共还原法制备了一种新型Co-Bi-B三元复合催化剂材料,并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段对材料的结构、形貌和元素分布进行了分析。系统考察了Co-Bi-B不同掺杂摩尔比和不同温度对催化NaBH_(4)水解制氢速率的影响。结果表明:掺杂Bi得到的三元合金催化剂呈晶体结构,且能够显著减小催化剂的粒径、减轻团聚现象。当化学还原温度为0℃、掺杂摩尔比Bi∶Co=1∶9时,Co-Bi-B三元催化剂展示了最佳的催化性能,并通过阿伦尼乌斯(Arrhenius)方程计算得到该催化剂的活化能为38.97kJ/mol。

关键词： Co-Bi-B 复合材料制氢催化剂掺杂

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