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基于LiCl调控界面聚合的聚酰胺薄层复合纳滤膜制备与性能研究

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高分子学报 2024年

作者：徐知源朱城业徐志康浙江省吸附分离材料与应用技术重点实验室浙江大学高分子科学与工程学系杭州

针对传统界面聚合反应可控性差、相应聚酰胺薄层复合膜结构和性能难以调控的问题，本研究以经典的哌嗪/均苯三甲酰氯在烷烃-水界面发生的聚合反应为研究对象，以氯化锂为哌嗪水溶液的添加剂，调控了反应生成聚酰胺分离层的结构，提升了... 详细信息

针对传统界面聚合反应可控性差、相应聚酰胺薄层复合膜结构和性能难以调控的问题，本研究以经典的哌嗪/均苯三甲酰氯在烷烃-水界面发生的聚合反应为研究对象，以氯化锂为哌嗪水溶液的添加剂，调控了反应生成聚酰胺分离层的结构，提升了聚酰胺薄层复合纳滤膜的分离性能.在氯化锂最适浓度为1.25 g·L-1时，所制备聚酰胺分离层的调和酰胺键密度有所降低，孔径则由0.51 nm增大到0.59 nm，而其表面形貌、化学组成、表面亲水性及荷电性没有受到明显影响.薄层复合纳滤膜的水通量提升了17%，达到216 L·m-2·h-1·MPa-1，同时对Na2SO4的截留率维持在98.8%以上.此外，所制备的纳滤膜具有优异的耐压性、较宽的处理料液浓度范围以及较好的长期运行稳定性.

关键词：界面聚合聚酰胺氯化锂薄层复合膜纳滤

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聚乙烯醇/壳聚糖膜制备及其包膜尿素特性

农业工程学报 2024年第9期40卷 128-136页

作者：张阳张旭韩效钊沈兆曦张祥路朱稳定合肥工业大学化学与化工学院安徽省绿色高分子材料重点实验室

为解决传统肥料养分利用率低，以及一般聚合物包膜肥料的膜材料难以降解、养分释放速率不可控等问题，该研究以聚乙烯醇（PVA）为膜基材，通过与壳聚糖（CS）共混、使用戊二醛（GA）交联、添加纳米SiO23种不同的方式，制备了3种膜：PVA... 详细信息

为解决传统肥料养分利用率低，以及一般聚合物包膜肥料的膜材料难以降解、养分释放速率不可控等问题，该研究以聚乙烯醇（PVA）为膜基材，通过与壳聚糖（CS）共混、使用戊二醛（GA）交联、添加纳米SiO23种不同的方式，制备了3种膜：PVA/CS膜、PVA/CS/GA膜、PVA/CS/GA/纳米SiO2膜，此外，制备了纯PVA膜作为对比。对4种膜进行了吸水率（Q）、生物降解性（De）、养分渗透系数（Ps）等表征，结果表明：CS的添加提升了膜的生物降解率，GA交联可以延缓膜在土壤中的生物降解速率，而纳米SiO2的添加对膜的生物降解性影响不大，总体来说4种膜都显示出良好的生物降解性（77 d内的生物降解率在30%～60%）；相比于PVA膜，PVA/CS、PVA/CS/GA和PVA/CS/GA/纳米SiO2膜的吸水率分别降低43.00%、68.79%和82.73%；相比于PVA/CS膜，PVA/CS/GA和PVA/CS/GA/纳米SiO2膜的养分渗透系数分别降低48.51%和57.59%，说明CS的添加、GA的交联和纳米SiO2的添加都增强了PVA膜的疏水性。将4种膜液通过转鼓包衣机包覆在尿素颗粒表面制得了4种包膜尿素（PCU）颗粒（PCU-PVA、PCU-PVA/CS、PCUPVA/CS/GA和PCU-PVA/CS/GA/纳米SiO2），分别使用土埋法测定和数学模型拟合了氮素释放行为，结果显示4种PCU的氮释放量达到90%时所需的时间分别为5、11、23、28 d；氮素释放行为符合一级动力学模型，释放速率常数（k）依次减小，分别为0.3 654、0.2 333、0.1 127、0.0 926，且与膜的养分渗透系数（Ps）呈线性关系，相关系数（R2）为0.9 991。该研究提供了系列生物降解性能良好、养分释放速率可控的聚乙烯醇/壳聚糖膜材料，并成功地应用于包膜尿素颗粒的制备，更方便和有效地指导PCU的施用。

关键词：肥料聚乙烯醇壳聚糖缓释控释包膜

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可控释放二氧化硫的高分子纳米药物

高分子学报 2024年第1期55卷 1-12页

作者：王浩肖春生陈学思中国科学院长春应用化学研究所生态环境高分子材料重点实验室长春130022

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及... 详细信息

近年来,二氧化硫(SO_(2))气体分子在肿瘤治疗领域展现出巨大的潜力.然而,传统的使用气体吸入或亚硫酸盐作为供体的方法难以应用于临床.本综述首先介绍了一系列能够响应性释放SO_(2)的有机小分子供体,梳理了这些小分子供体的化学结构及响应性释放方式.接着,回顾了近年来可控释放SO_(2)的高分子纳米药物在肿瘤治疗研究中的发展,简述了这些纳米药物的治疗机理及抗肿瘤效果.研究表明:将SO_(2)与高分子纳米载体技术相结合,解决了有机小分子供体存在水溶性差、肿瘤靶向性不佳等问题.制备的可控释放SO_(2)的高分子纳米药物能够实现在肿瘤部位的靶向富集及SO_(2)气体的可控释放,表现出良好的抗肿瘤治疗效果.最后,分析并指出了可控释放SO_(2)高分子纳米药物面临的挑战,并对其未来的发展进行了展望.

关键词：二氧化硫高分子纳米药物药物载体肿瘤治疗气体治疗

微乳突提高低力学刺激下微结构柔性压力传感器的性能

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机械工程学报 2024年第4期60卷 222-229页

作者：赵家浩黄汉雄华南理工大学广东省高分子先进制造技术及装备重点实验室广州510640

提出一种新的快速制备双级微圆顶阵列柔性压力传感器的方案,并应用于检测微弱的生理信号。采用模压成型,快速制备表面分布有双级、单级微圆顶阵列和表面平整的热塑性聚氨酯柔性薄片;将喷金的微结构薄片和涂覆导电石墨的平整薄片作为传... 详细信息

提出一种新的快速制备双级微圆顶阵列柔性压力传感器的方案,并应用于检测微弱的生理信号。采用模压成型,快速制备表面分布有双级、单级微圆顶阵列和表面平整的热塑性聚氨酯柔性薄片;将喷金的微结构薄片和涂覆导电石墨的平整薄片作为传感基片,以面对面方式封装成柔性压阻式压力传感器。结果表明,与单级微结构传感器相比,微圆顶表面上分布有微乳突的双级微结构传感器(D-Sensor)在线性低压区(0~11kPa)具有较高的灵敏度(0.061kPa^(-1))和明显较高的线性度(线性相关判定系数达0.996)。这归因于在压力作用下双级微圆顶的形变遵循Archard理论,接触区面积随压力提高的增加量较大。D-Sensor的响应时间较短(100 ms),在1000次循环压缩/释放测试(9 kPa压力)中能保持较稳定的压阻响应。D-Sensor可准确地检测脉搏、发音和呼吸等生理信号(对应低力学刺激)。研究表明,所提出的快速方法制备的双级微结构传感器具有优良的传感性能,可应用于健康检测领域。

关键词：柔性压力传感器微圆顶阵列微形变热塑性聚氨酯模压成型

TEMPO显著加速芘基金属有机框架光催化硫化物到亚砜的转化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 226-236页

作者：曾冰黄凤伟王月欣熊康慧郎贤军武汉大学化学与分子科学学院湖北省有机高分子光电功能材料重点实验室湖北武汉430072

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导... 详细信息

随着全球对可再生能源的需求持续上升,太阳能因其无限、清洁和可持续的特点被视为最理想的能源之一.在太阳能转化为化学能的过程中,半导体光催化技术因能够有效利用太阳能驱动化学反应而受到广泛关注.金属有机框架(MOF)因具有类似半导体的性质而广泛应用于光催化领域.然而,MOF在光催化选择性催化上仍存在活性低或选择性差等问题.为解决上述问题,加入氧化还原介质成为一个潜在的解决方案.通过深入研究氧化还原介质与MOF之间的协同作用,有望提升光催化选择性氧化的效率,从而推动MOF在光催化领域的应用发展.本文将炔基整合到芘基配体中,进一步调节金属有机框架的可见光吸收性质.具体来说,以4-苯基苯甲酸作为调节剂,由4,4',4'',4'''-(芘-1,3,6,8-四基四(乙炔-2,1-二基))四苯甲酸和Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇合成了芘基MOF,即NU-1100,并采用粉末晶体衍射、氮气吸附-脱附、扫描电镜与透射电镜对结构进行表征.结果表明,由于拓宽配体的共轭结构,与NU-1000相比,NU-1100的可见光吸收带红移.实验结果表明,在光催化体系中加入氧化还原介质2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧化物(TEMPO)可以显著加速有机硫化物到亚砜的转化.在绿光照射下,体系中加入催化量(3 mol%)氧化还原介质TEMPO和4-羧基TEMPO后,转化率分别是单独使用NU-1100的2.7倍和5.2倍.而NU-1000由于不吸收绿光无法驱动硫化物的氧化.动力学研究结果表明,4-羧基TEMPO可以加速硫化物转化为亚砜的反应进程.光电化学测试结果表明,4-羧基TEMPO可以促进NU-1100光生电子和空穴的分离以及转移.利用密度泛函理论计算和一系列结构表征手段,研究了加入4-羧基TEMPO提高NU-1100光催化活性的原因.结果表明,4-羧基TEMPO吸附在NU-1100的Zr_(6)O_(4)(OH)_(4)^(12+)团簇外表面,介导了空穴的转移,实现了更高的电荷转移效率.通过猝灭实验和原位电子顺磁共振测试研究了4-羧基TEMPO和NU-1100对硫化物氧化为亚砜的反应机理.加入对苯醌作为超氧阴离子捕获剂后反应彻底停止,而将溶剂甲醇替换为氘代甲醇后反应的转化率基本不变,这说明单线态氧对反应不起作用,超氧阴离子是该反应关键活性氧物种.原位电子顺磁共振测试结果表明,4-羧基TEMPO信号强度在开灯后迅速降低,关灯后信号恢复,说明其在硫化物氧化反应中存在循环.底物拓展实验结果表明,在NU-1100光催化和4-羧基TEMPO的协同作用下,一系列有机硫化物可以被分子氧氧化转化为相应的亚砜产物.利用光催化技术将丰富的太阳能转化为可利用的化学能具有广阔的应用前景和实际价值.综上,本文为设计和构筑可见光光催化提供了新思路,并展示了氧化还原介质与金属有机框架协同作用在提升体系性能方面的优势,进而为太阳能的转化和利用提供了一定的参考.

关键词：金属有机框架氧化还原介质绿光选择性氧化光催化

g-CN/β-BiO复合材料催化降解盐酸四环素的性能

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精细化工 2024年

作者：漆于辉王涛马雪娥常玥查飞西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省高分子材料重点实验室

以g-C3N5、Bi(NO3)3·5H2O和Na2C2O4为原料，通过水热和煅烧方式制备了g-C3N5/β-Bi2O3(CN/BO)复合材料，利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、PL和EIS对CN/BO进行了表征。在模拟自然光条件下，测试了CN/BO对水中盐酸四环素(TC)的光催化降... 详细信息

以g-C3N5、Bi(NO3)3·5H2O和Na2C2O4为原料，通过水热和煅烧方式制备了g-C3N5/β-Bi2O3(CN/BO)复合材料，利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS、PL和EIS对CN/BO进行了表征。在模拟自然光条件下，测试了CN/BO对水中盐酸四环素(TC)的光催化降解性能，考察了影响TC降解率的因素及CN/BO的底物普适性和循环使用性能，并对CN/BO光催化降解TC的机理进行了推测。结果表明，CN/BO光催化活性优于单一材料。50CN/BO(即g-C3N5质量分数为50%)具有最佳光催化活性，在30 mL TC初始质量浓度为20 mg/L、50CN/BO加入量为20 mg、模拟光光照时间90 min时，TC降解率为94.1%，总有机碳(TOC)去除率为72.5%；光照60 min，其对罗丹明B、孔雀石绿等6种常见水污染物的降解率在81.0%～99.8%之间；溶液中CO32-可降低TC的降解率，而S2O82-则可提高TC的降解率；pH＝6～12时，50CN/BO光催化性能基本不变；50CN/BO重复使用5次仍保持较高的催化活性；超氧自由基和空穴是CN/BO光催化降解TC反应的主要活性物种。β-Bi2O3与g-C3N5之间形成的S型异质结提高了电荷分离和转移能力，增加了CN/BO参与光降解反应的活性基团数目。

关键词： g-C N /β-Bi O 复合材料光催化降解盐酸四环素水处理技术

高性能生物医用聚乳酸/聚己内酯共混物的微型注塑制备及后处理

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高分子材料科学与工程 2024年

作者：冯硕谭佳宇陈英红陈美琼周新闻陈宁高分子材料工程国家重点实验室四川大学高分子研究所

在熔融共混制备聚乳酸(PLA)/聚己内酯(PCL)共混物的基础上，采用微型注塑先进加工技术并结合退火处理的方法，成功制备了高性能的PLA/PCL共混物生物医用微型制品。扫描电子显微镜和小角X射线散射结果表明，微型注塑过程中产生的强大剪... 详细信息

在熔融共混制备聚乳酸(PLA)/聚己内酯(PCL)共混物的基础上，采用微型注塑先进加工技术并结合退火处理的方法，成功制备了高性能的PLA/PCL共混物生物医用微型制品。扫描电子显微镜和小角X射线散射结果表明，微型注塑过程中产生的强大剪切应力场促进了共混物分散相PCL纤维在制品中的原位形成，同时形成了以PCL为纤维晶、PLA为片晶的杂化shish-kebab结构。随后的退火处理进一步完善了体系中形成的PLA片晶，并促成了与PCL纤维之间的互锁结构形成。力学性能测试结果表明，经过退火处理的微型制品表现出更好的韧性，其最大断裂伸长率达到了68.1%，是纯PLA微型注塑制品的7倍。同时，退火处理样品的杨氏模量高于纯PLA制品。上述结果表明，微型注塑结合退火处理所得到的PLA/PCL共混物微型制品兼具良好的强度和韧性，为制备高性能可降解的PLA基生物医用微型器件提供了新的方法，具有广阔的应用前景。

关键词：微型注塑聚乳酸原位成纤退火处理力学性能

MOFs基微流控电化学芯片对多种重金属离子的实时在线检测

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高等学校化学学报 2024年第2期45卷 25-34页

作者：陈晓萍王旭潭刘宁汪庆祥倪建聪杨伟强林振宇闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室污染监测与控制福建省高校重点实验室漳州363000 福州大学食品安全与生物分析教育部重点实验室福建省食品安全分析与检测技术重点实验室福州350108

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合,构建了一种新型传感器,实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物.研制的ZIF-8-Nafion/ITO基微流控电化学传... 详细信息

将具有丰富微孔的ZIF-8金属有机框架和电化学技术对金属离子的富集作用与微流控器件对溶液流动的可控性相结合,构建了一种新型传感器,实现了高通量、实时和快速检测环境中的多种金属离子污染物.研制的ZIF-8-Nafion/ITO基微流控电化学传感器对Cd^(2+),Pb^(2+)及Hg^(2+)离子在0.1~100μmol/L的浓度范围内具有良好的线性关系,检出限分别为0.055,0.0025及0.0016μmol/L(S/N=3).该微流控芯片对于样品的需求量少,可降低对能源的消耗;同时由聚二甲基硅氧烷拓印的微流控器件还有望实现柔性电极的功能,对便携式电化学柔性器件在生物和环境样品的集成化和自动化检测具有重要意义.

关键词：微流控重金属检测电化学传感器金属有机框架

异质结Al-PMOFs/CdZnS的制备及光催化苯甲胺氧化

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精细化工 2024年第2期41卷 409-419页

作者：席辉尹雪康燕杨静徐雪青杨志旺西北师范大学化学化工学院生态功能高分子材料教育部重点实验室甘肃省生态环境高分子材料重点实验室甘肃兰州730070 西藏藏医药大学藏药系西藏拉萨850000

以5,10,15,20-(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)和AlCl_(3)·6H_(2)O为原料,采用水热法合成了具有立方柱状结构的卟啉基金属有机框架化合物(Al-PMOFs),然后通过共沉淀法将CdZnS纳米颗粒沉积在Al-PMOFs棱柱上,得到了界面接触良好的异质结Al-PMOFs/... 详细信息

以5,10,15,20-(4-羧基苯基)卟啉(TCPP)和AlCl_(3)·6H_(2)O为原料,采用水热法合成了具有立方柱状结构的卟啉基金属有机框架化合物(Al-PMOFs),然后通过共沉淀法将CdZnS纳米颗粒沉积在Al-PMOFs棱柱上,得到了界面接触良好的异质结Al-PMOFs/CdZnS。利用SEM、XPS、FTIR及UV-Vis对产物进行了表征。将其应用于可见光催化苯甲胺氧化偶联反应中,并探讨了光催化反应机理。结果表明,Al-PMOFs/CdZnS具有较好的光催化反应活性和稳定性。室温下,以N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,经可见光照射7 h后,苯甲胺发生氧化偶联反应生成了N-苄基-1-苯基甲亚胺(BPMI),苯甲胺的转化率可达97%,BPMI的选择性达99%。Al-PMOFs/CdZnS光催化性能的提高主要归因于Al-PMOFs与CdZnS之间形成了直接Z-scheme异质结,促进了Al-PMOFs和CdZnS界面电荷的传输,抑制了Al-PMOFs/CdZnS表面光生载流子的复合。

关键词： Al-PMOFs CdZnS 可见光催化苯甲胺氧化偶联异质结催化技术