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氧化石墨烯辅助的超分子骨架膜用于水包油型纳米乳液的高效分离

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物理化学学报 2024年第5期40卷 34-36页

作者：章玥李豹吴立新吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室

制备可以同时高效且高通量地处理纳米乳液的超浸润材料仍然具有挑战。为此,本文提出了一种通过在超分子骨架纳米片上修饰氧化石墨烯以增强亲水性的策略。通过将两种具有片状形态的材料连续抽滤于商业基质上,可制备得到氧化石墨烯辅助的... 详细信息

制备可以同时高效且高通量地处理纳米乳液的超浸润材料仍然具有挑战。为此,本文提出了一种通过在超分子骨架纳米片上修饰氧化石墨烯以增强亲水性的策略。通过将两种具有片状形态的材料连续抽滤于商业基质上,可制备得到氧化石墨烯辅助的超分子骨架复合膜,并用于分离具有纳米尺寸液滴的水包油乳液。骨架一方面通过均匀的纳米孔拦截乳液中分散的微小液滴,另一方面也通过带负电的表面提供静电相互作用来驱动破乳过程发生。具有良好亲水性的氧化石墨烯赋予膜材料改善的亲水能力和水合层。该复合膜具有纳米级的截留尺寸、带负电的表面和水下疏油性,并且还获得了高的水通量和耐油污染性。基于尺寸筛分和破乳效应,该复合膜可有效地去除分散在水包油乳液中由非离子、阴离子和阳离子表面活性剂稳定的纳米油滴。特别是对于离子型乳液,在分离后动态光散射未检测出残留液滴。滤液中总有机碳含量小于10 ppm,对应着大于99.9%的分离效率,优于许多国家和组织的标准。在各种乳液的分离过程中,复合膜表现出较高的分离渗透性,约为原始骨架膜的3.5倍。此外,具有防污效果的复合膜获得了较高的通量回收率,通过简单的水洗处理即可实现5次具有稳定分离性能的循环。该复合膜在重复使用过程中没有组分损失,在150℃内具有热稳定性,并能抵抗腐蚀性化学环境。在本工作中,我们试图将具有不同结构特性和表面特性的两种组分结合,通过简单的方法制备复合膜,并在功能协同作用下实现水包油型纳米乳液的高性能分离。

关键词：超分子骨架氧化石墨烯复合膜破乳纳米乳液高效分离

链转移剂胶束调控可逆失活-断裂链转移聚合物的分散度

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高分子学报 2024年第1期55卷 67-78页

作者：覃小玲安泽胜吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室长春130012

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用... 详细信息

聚合物的分子量和分子量分布(分散度)是决定聚合物性能的重要参数.目前通过聚合调控分散度的方法大都针对有机溶液聚合体系,缺乏有特色的在水相聚合体系中调控分散度的方法 .本文中提出一种链转移剂胶束调控聚合物分散度的新方法 .选用葡萄糖氧化酶(GOx)除氧-氧化还原引发可逆失活-断裂链转移(RAFT)聚合方法,利用双亲性链转移剂在水溶液中存在的游离分子与胶束的热力学平衡,实现对聚合物分散度的调控.通过监测聚合过程中链转移剂胶束的变化,证实了链转移剂胶束对分散度调控的重要作用.研究了溶液的pH、添加剂,包括电解质、表面活性剂和助表面活性剂对聚合物分散度的影响.通过“一锅法”成功合成嵌段共聚物,验证了宽分散度的聚合物同样具有高的链端保真度.

关键词：分散度分子量分布可逆失活-断裂链转移聚合链转移剂胶束

互利共生在有机化学中的应用:锡氢烷的杂脱氢偶联与喹啉还原的相互促进

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第3期58卷 129-137页

作者：刘天伟何江华张越涛吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基... 详细信息

S,O,N,P与Sn原子组成的杂原子锡化合物(SSn,OSn,NSn和PSn)在有机合成和医药领域中具有广泛的应用.目前,构建杂原子锡化合物主要采用传统的复分解方法,但这种方法反应条件苛刻且效率低.其他构建杂原子锡化合物的方法,如加成反应和自由基反应等,也存在底物范围较窄的问题.在锡烷杂脱氢偶联反应中,锡烷上的负氢和杂原子上的正氢以氢气的方式逸出,该过程需要较高的反应能量,可能导致部分底物反应困难或效率低.为了解决上述问题,本课题组在前期工作中(Adv.Synth.Catal.,2021,363,5319–5329)将互利共生的概念应用于有机合成,采用B(C_(6)F_(5))_(3)作为催化剂,通过一锅法实现吲哚的C3位硅烷化或硼烷化以及喹啉的还原.在这一过程中,喹啉能够将副产物吲哚啉上的正氢和负氢通过氢转移的方式移除,既促进了吲哚的官能化反应,又实现了自身的还原.在前期工作的基础上,本文以B(C_(6)F_(5))_(3)为催化剂,在锡烷杂脱氢偶联反应中引入喹啉,协助锡烷和杂原子上的负氢和正氢以氢转移的方式移除,该反应同时会促进喹啉还原得到四氢喹啉.在反应过程中,B(C_(6)F_(5))_(3)催化喹啉的1,4-氢锡化反应生成少量1,4-N-锡化-二氢喹啉,反应很快达到平衡.同时游离的B(C_(6)F_(5))_(3)与杂原子氢化合物(EH)底物组成中间体[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒,该中间体通过氢转移将1,4-N-锡化-二氢喹啉中间体转化为N-锡化-四氢喹啉进而加速喹啉的还原,而1,4-N-锡化-二氢喹啉可以作为氢受体促进[ESnH]+[HB(C_(6)F_(5))_(3)]‒中间体转化生成ESn(E=S,O,N和P).N-锡化-四氢喹啉与EH发生复分解反应迅速生成另一分子ESn和四氢喹啉,实现相互促进的过程.该策略能够在温和条件下快速获得57种ESn产物和17种四氢喹啉产物.在喹啉的辅助下,含有较大位阻或强吸电子基团的酚类、部分烷基醇、苯胺、吲哚、烷基或芳基磷底物的产率明显提升.利用该反应体系,以较高的产率合成了两种药物结构的类似物.根据一系列控制实验、反应监测、关键中间体捕获及合成实验和氘代控制实验结果,提出了反应机理.该互促反应由三部分组成,分别为喹啉的1,4-氢锡化、正负氢转移以及复分解反应,氢锡化和氢转移反应相互促进,复分解反应同时促进氢锡化和氢转移,进而实现整个反应的相互促进.综上,本工作高效合成了杂原子锡化合物以及四氢喹啉化合物,并对反应机理进行了详尽的研究和阐述,为有机锡化合物的构建和应用提供借鉴和参考.

关键词：互利共生三(五氟)苯基硼杂脱氢偶联还原反应喹啉

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固态荧光光开关分子研究进展

有机化学 2024年

作者：胡甲松李春娟徐斌田文晶吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室

荧光光开关分子具有良好的快速响应性、可逆性和抗疲劳性，在防伪、超分辨成像、光学数据存储、传感器件等领域显示出巨大的应用潜能。荧光光开关分子的荧光切换需要一定的空间自由度，因此相比于溶液荧光光开关，实现固态的荧光光开关... 详细信息

荧光光开关分子具有良好的快速响应性、可逆性和抗疲劳性，在防伪、超分辨成像、光学数据存储、传感器件等领域显示出巨大的应用潜能。荧光光开关分子的荧光切换需要一定的空间自由度，因此相比于溶液荧光光开关，实现固态的荧光光开关具有一定的难度。一个行之有效的方法是将聚集诱导发光（AIE）分子与荧光光开关分子通过共价键或超分子相互作用结合，AIE分子扭曲的构象可以为荧光光开关分子光照后的构型变化提供足够的空间，从而实现固态的荧光光开关。本文主要综述这一策略在几种典型的光开关分子中的应用，将为新型固态荧光光开关分子体系的设计提供有效的参考，对理解固态光开关分子刺激响应机制、开发新材料、拓展其应用具有重要意义。

关键词：光开关聚集诱导发光荧光

基于表面增强拉曼散射特征峰位移检测触珠蛋白

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分析化学 2024年第2期52卷 231-242页

作者：岳斯琦莫展豪赵俊琪齐新金玲崔璨璨何成彦赵冰吉林大学中日联谊医院检验科吉林大学中日联谊医院放射线科吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室

急性脑梗死(Acute cerebral infarction, ACI)具有起病急、死亡率高的特点，快速判断ACI的发生发展对患者的诊治和预后方案的制定具有关键作用。研究表明，人血清中触珠蛋白(Haptoglobin, Hp)的含量水平与ACI有关。本研究采用表面增强... 详细信息

急性脑梗死(Acute cerebral infarction, ACI)具有起病急、死亡率高的特点，快速判断ACI的发生发展对患者的诊治和预后方案的制定具有关键作用。研究表明，人血清中触珠蛋白(Haptoglobin, Hp)的含量水平与ACI有关。本研究采用表面增强拉曼散射技术(Surface enhanced Raman scattering, SERS)结合免疫反应，建立了血清中Hp的定量分析方法。首先，在硅片上制备银纳米粒子SERS基底，以4-巯基苯甲酸(4-Mercaptobenzoic acid, MBA)为拉曼探针，通过形成Ag—S键将其连接在纳米粒子表面，MBA的羧基与自制的高效价Hp抗体的氨基通过酰胺键共价交联连接到SERS基底上，从而形成检测Hp的SERS自组装芯片(Ag/MBA/anti-Hp)。Hp可以被Ag/MBA/anti-Hp基底上的抗体特异性捕获，从而引起MBA的SERS特征峰发生位移。结果表明，Hp浓度的对数与MBA的SERS特征峰位移之间存在良好的线性关系，线性范围为1～1000 ng/mL(R2=0.988)。采用本方法对90例ACI患者血清中的Hp浓度进行了测定，测定结果与ELISA方法的结果一致，证明了本方法的实用性和准确性。本方法特异性强，简易便捷，实现了对血清中Hp的特异性识别及定量分析，有望成为临床检测血清中Hp的有效手段，为ACI患者的治疗和预后方案的制定提供参考。

关键词：触珠蛋白急性脑梗死表面增强拉曼散射抗体

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聚三芳胺/聚芴共混体系中的链构象研究

高分子通报 2024年第7期37卷 934-943页

作者：关意佳秦洁一张钰华李涛程东阳刘龙辉陆丹河南理工大学材料科学与工程学院吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室

聚(9,9-二辛基芴)(PFO)是一类经典蓝光共轭高分子，因其特殊的有序性平面化β构象而广受关注，该构象有助于提高薄膜器件的载流子迁移率等性能。近期有研究发现将PFO与其他类型高分子共混有助于提高薄膜中β构象含量。基于此，本文研究... 详细信息

聚(9,9-二辛基芴)(PFO)是一类经典蓝光共轭高分子，因其特殊的有序性平面化β构象而广受关注，该构象有助于提高薄膜器件的载流子迁移率等性能。近期有研究发现将PFO与其他类型高分子共混有助于提高薄膜中β构象含量。基于此，本文研究了共混物聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA)质量比例及共混后溶质浓度对溶液和薄膜中β构象的影响。结果表明：浓度一定时，溶液、薄膜中β构象含量均随PTAA质量的增加而先呈现增加后降低的趋势；而当PTAA/PFO比例一定时，溶液、薄膜中的β构象和有序结构含量均随浓度的增加先增加后降低。分析认为：PTAA可能起到了一定的交联作用，适量PTAA及混合浓度有助于PFO分子链的自折叠，克服空间位阻作用及减少链缠结，从而形成更多β构象。

关键词： β构象聚(9,9-二辛基芴)(PFO) 聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺](PTAA) 浓度共混

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限域条件下氮分子的高温高压诱导聚合

物理学报 2024年第8期73卷 237-243页

作者：郭琳琳赵梓彤隋明宏王鹏刘冰冰吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼... 详细信息

聚合氮被认为是一种极具潜力的新型高能量密度材料,但是高温高压条件下合成的聚合氮结构往往具有较低热力学稳定性.限域策略有助于聚合氮高压结构的稳定,为氮聚合提供了新的调控途径.本文在氮化硼纳米管中限域分子氮,利用高压原位拉曼散射光谱表征技术研究不同含氮量限域体系的高压诱导氮聚合及聚合氮结构的卸压稳定性.研究表明,在高含氮量的体系中,限域到氮化硼纳米管内的N_(2)与非限域的N_(2)的拉曼特征振动峰表现出不同的拉曼光谱压力响应行为.在123 GPa压力下,利用激光加热诱导氮分子间聚合,生成cg-N聚合氮结构.卸压过程中,未被限域的cg-N在40 GPa左右发生爆炸性分解,分解产生的能量影响了限域cg-N的稳定性,使其同样发生分解.环境压力下限域N_(2)可能以液态形式稳定存在.在低含氮量限域体系中,高温高压下限域N2结晶生成了含有N=N双键的晶体结构,其中的N=N双键有两种长度,分别接近N_(3)阴离子及N_(4)^(+)团簇中N=N双键的键长.在卸压过程中这种结构可以稳定至25 GPa.

关键词：限域聚合氮高温高压

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空间转录组学研究进展及其应用（英文）

分子科学学报 2024年第2期 95-106页

作者：孙月秋于年祚张俊虎吉林大学化学学院超分子结构与材料国家重点实验室

空间转录组学是在组织切片上完成，保留样本空间信息的组学研究。空间转录组学旨在将空间信息与基因表达数据相结合，从而在组织和细胞的空间背景下量化大量基因的mRNA表达。作为生物学研究的范式转变，空间转录组能够同时提供转录组水... 详细信息

空间转录组学是在组织切片上完成，保留样本空间信息的组学研究。空间转录组学旨在将空间信息与基因表达数据相结合，从而在组织和细胞的空间背景下量化大量基因的mRNA表达。作为生物学研究的范式转变，空间转录组能够同时提供转录组水平的细胞基因表达数据和空间位置信息，阐明细胞和微环境之间的相互作用。从对RNA整个功能生命周期的理解，到对分子机制的描述，再到绘制不同组织区域的基因表达图谱，研究人员通过选择合适的空间转录组技术，可以实现更深一步探索生物发育过程和疾病发病机制等。近年来，空间转录组学领域在快速发展的同时也迎来了诸多挑战，比如样本类型的依赖性、可视化基因的分辨率、商业化的难易程度、获得详细单细胞信息的能力等。本文总结并回顾了四大类空间转录组技术，比较并分析多种研究策略的技术优势及主要挑战，以协助当前的实验设计和研究分析。最后总结并展望了空间转录组学在多组学整合分析和疾病模型建立中的重要意义以及未来的发展前景。

关键词：空间转录组空间位置组学技术多组学

基于二维过渡金属硫化物的催化传感的研究进展

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光散射学报 2024年第2期36卷 95-100页

作者：温思思宋薇吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室吉林长春130012 邢台学院化学工程与生物技术学院河北邢台054001

二维过渡金属硫化物是一种新兴材料,具备多种独特的性能,如最大静电效率、优越的机械强度、可调谐的电子结构、优秀的光学透明度和传感器灵敏度,被认为是潜在的、无处不在的电子、能源和传感器设备。本文综述了二维过渡金属硫化物在电... 详细信息

二维过渡金属硫化物是一种新兴材料,具备多种独特的性能,如最大静电效率、优越的机械强度、可调谐的电子结构、优秀的光学透明度和传感器灵敏度,被认为是潜在的、无处不在的电子、能源和传感器设备。本文综述了二维过渡金属硫化物在电化学传感器、光化学传感器、生物传感器领域的应用及研究进展,阐述了通过设计和调控金属硫化物能带位置和进行原子掺杂等,优化其催化活性,使其具有更优异的灵敏度,从而扩展其应用领域。同时讨论了表面增强拉曼(SERS)技术与现在热门的纳米酶催化技术联用的发展现状及优势。最后,展望了二维过渡金属硫化物在传感器技术面临的挑战和发展前景。

关键词：二维过渡金属硫化物传感器催化表面增强拉曼光谱