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分子筛催化反应过程高效化的技术进展

化工进展 2024年第1期43卷 1-18,F0003页

作者：王达锐孙洪敏王一棪唐智谋李芮范雪研杨为民中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开... 详细信息

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开发高效分子筛的技术进展,包括硅铝分子筛酸性活性中心调变和钛硅分子筛Ti活性中心构建的活性中心修饰方案、微孔分子筛内部造介孔和介孔SiO2包覆分子筛的孔道结构调变方案、制备纳米级颗粒和控制择向性生长的晶体形貌控制方案、创制新结构分子筛的拓扑结构创新方案,探讨了分子筛催化剂的未来发展方向,指出我国仍需在该领域持续加强技术创新,尤其是原始创新,做到产学研深度结合,将先进技术转化为可实际操作的方案,最终服务于生产装置、实现工业应用是提高石油化工技术进步的重点工作。

关键词：分子筛催化剂多相反应活性中心孔道结构晶体形貌新型结构

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络合剂对硫醇催化剂性能的影响

工业催化 2024年第8期32卷 31-35页

作者：朱金剑宋国良李子涵曲晓龙董科军中海油天津化工研究设计院有限公司天津300131 天津市炼化催化技术工程中心天津300131

以硝酸钴和七钼酸铵为原料配制钴-钼浸渍液,将酒石酸、柠檬酸和乙二胺四乙酸按照比例添加到浸渍液中,再浸渍到含介孔硅的载体上制备系列催化剂。通过孔结构、HRTEM、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等对其进行表征,表明添加络合剂可以降低活性金... 详细信息

以硝酸钴和七钼酸铵为原料配制钴-钼浸渍液,将酒石酸、柠檬酸和乙二胺四乙酸按照比例添加到浸渍液中,再浸渍到含介孔硅的载体上制备系列催化剂。通过孔结构、HRTEM、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等对其进行表征,表明添加络合剂可以降低活性金属与载体间的作用力,更有利于形成高活性Ⅱ类活性相,且片晶长度更长,片晶层数更多,同时又具有较大的比表面积和孔容,酸量及中强酸也得到增加。因此,添加络合剂的催化剂具有更高的转化率和硫醇选择性。

关键词：催化剂工程硫醇乙二胺四乙酸柠檬酸络合剂

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含钒工业废催化剂浸取回收工艺的研究进展

广州化工 2023年第9期51卷 22-25页

作者：田坤陈切徐臣松阳新锋刘应炜杨胜飞欧阳建梅贵州威顿催化剂技术有限公司技术中心贵州铜仁554300 贵州威顿催化技术有限公司钒系催化剂工业设计中心贵州铜仁554300

钒有特殊的物化性能,常作为一种重要的金属元素用于铁合金、钛合金、二氧化硫及一些有机物氧化用催化剂的制造。经检测确定工业硫酸废催化剂中含有6%~9%的V2O5、18%~30%的碱金属硫酸盐,及少量铁、铝化合物等。因此,从废催化剂中回收回... 详细信息

钒有特殊的物化性能,常作为一种重要的金属元素用于铁合金、钛合金、二氧化硫及一些有机物氧化用催化剂的制造。经检测确定工业硫酸废催化剂中含有6%~9%的V2O5、18%~30%的碱金属硫酸盐,及少量铁、铝化合物等。因此,从废催化剂中回收回收钒和碱金属盐,成为备受关注的热点。许多高校和催化剂生产厂家对其回收利用方面做了大量的工作,本文从催化剂浸取、浸出液净化、沉钒与精制三个方面对近年来含钒废催化剂回收利用研究作简要的综述。

关键词：废催化剂回收再生五氧化二钒

甲醇制烯烃工业反应器产品选择性预测及操作条件优化研究

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现代化工 2024年第9期44卷 236-241页

作者：南海明邢爱华文尧顺孙保全林华东关丰忠金海峰神华工程技术有限公司北京设计中心北京100010 北京低碳清洁能源研究院北京102209 中国神华煤制油化工有限公司北京100010 国家能源集团化工部北京100010

基于甲醇制烯烃固定流化床反应器的反应结果,建立了产品气组成与醇剂比的关联函数,同时假定催化剂在工业反应器内的停留时间分布符合全混流模型且一定条件下产品选择性只与醇剂比有关,最终形成了适用于MTO工业反应器产品气选择性预测及... 详细信息

基于甲醇制烯烃固定流化床反应器的反应结果,建立了产品气组成与醇剂比的关联函数,同时假定催化剂在工业反应器内的停留时间分布符合全混流模型且一定条件下产品选择性只与醇剂比有关,最终形成了适用于MTO工业反应器产品气选择性预测及操作条件优化的计算模型。模型对于甲醇制烯烃工业装置正常运行期间主要产品选择性的预测比较准确,其中对于乙烯、丙烯、乙烯+丙烯选择性的预测误差分别为0.91%、0.80%和0.55%,对于C_4的预测误差为1.81%。该模型还可用于甲醇制烯烃工业装置操作参数的优化,以提升低碳烯烃的收率。

关键词：甲醇制烯烃预测模型产品气组成优化

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抗SO中毒CO氧化催化剂的研究进展

能源环境保护 2024年

作者：谭伟穆屹波张弼凤蔡彦迪纪小雨杨家伟蒋楠郭凯刘安鼐董林南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室中国石化催化剂有限公司

一氧化碳（CO）是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物，其过量排放会严重影响人体健康。目前，催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制，但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫（SO2）等有毒组分通常会对CO氧化催化... 详细信息

一氧化碳（CO）是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物，其过量排放会严重影响人体健康。目前，催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制，但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫（SO2）等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造成不可逆的毒害，导致催化剂严重失活。因此，如何提升CO氧化催化剂抗SO2中毒性能已经成为环境催化领域的热点问题。目前，研究人员在设计高抗SO2中毒的催化剂方面取得了丰富的研究成果。通过总结当前主流的CO氧化催化剂的SO2中毒机制，概括了催化剂表面硫物种数量和存在状态的检测分析方法，评述了提升不同种类CO氧化催化剂抗SO2中毒性能的主要策略，深入揭示了SO2在催化剂表面的吸附、转化过程，并揭示了SO2与催化剂表面活性中心的相互作用机制，同时指出了抗SO2中毒CO氧化催化剂的发展瓶颈，以期为设计合成具有优越抗SO2性能的CO氧化催化剂提供重要参考。

关键词： CO氧化 SO 中毒抗SO 性能 SO 中毒机理催化剂设计

抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的研究进展

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能源环境保护 2024年第4期38卷 17-29页

作者：谭伟穆屹波张弼凤蔡彦迪纪小雨杨家伟蒋楠郭凯刘安鼐董林南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室江苏南京210023 南京大学环境学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210023 中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化全国重点实验室上海201208 中国石化催化剂有限公司北京100176

一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造... 详细信息

一氧化碳(CO)是一种广泛存在于工业烟气和机动车尾气中的大气污染物,其过量排放会严重影响人体健康。目前,催化氧化技术广泛应用于CO的排放控制,但工业烟气和机动车尾气中普遍存在的二氧化硫(SO_(2))等有毒组分通常会对CO氧化催化剂造成不可逆的毒害,导致催化剂严重失活。因此,如何提升CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能已经成为环境催化领域的热点问题。目前,研究人员在设计高抗SO_(2)中毒的催化剂方面取得了丰富的研究成果。通过总结当前主流的CO氧化催化剂的SO_(2)中毒机制,概括了催化剂表面硫物种数量和存在状态的检测分析方法,评述了提升不同种类CO氧化催化剂抗SO_(2)中毒性能的主要策略,深入揭示了SO_(2)在催化剂表面的吸附、转化过程,并揭示了SO_(2)与催化剂表面活性中心的相互作用机制,同时指出了抗SO_(2)中毒CO氧化催化剂的发展瓶颈,以期为设计合成具有优越抗SO_(2)性能的CO氧化催化剂提供重要参考。

关键词： CO氧化 SO_(2)中毒抗SO_(2)性能 SO_(2)中毒机理催化剂设计

碳载体空位工程助力原位合成的Pt纳米枝晶促进电催化氧气还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 260-271页

作者：廖伟周乾龙瑾吴臣中王彬彭琼曹建新王青梅贵州大学化学与化工学院贵州省双碳与新能源技术创新发展研究院贵州大学工业废弃物高效利用工程研究中心贵州大学绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025 贵州大学物理学院贵州贵阳550025 华南理工大学化学与化工学院广东广州510641

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)易从碳载体上脱落,严重降低了ORR的催化活性.此外,Pt的高成本和稀缺性也限制了其广泛应用.相比之下,Pt纳米枝晶(NDs)因具有高利用率的表面活性位点而备受关注.然而,Pt NDs的合成通常需要严格控制反应条件,且其与碳基底间的弱相互作用易导致活性位点损失和性能下降.因此,开发具有强金属载体相互作用的Pt复合碳催化剂对PEMFCs的实际应用至关重要.本文通过原位Cl-介导的生长策略,结合碳本征空位工程,成功制备了分散在富含碳本征空位的中空氮掺杂碳基底上的Pt NDs催化剂(Pt@HNC-V-800).拉曼光谱和电子顺磁共振光谱结果表明,碳本征空位的形成机制源于碳基底结构中氮原子的耗散,该过程引起碳原子的重新排列,进而产生了丰富的本征缺陷位点.X射线吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,与无碳空位的Pt@HNC催化剂相比,富含本征碳空位的样品(Pt@HNC-V-800)表现出较低的Pt-Pt键配位数(8.64)和更强的给电子效应.得益于Pt NDs丰富的活性位点及其与本征碳空位基底之间的强电子效应,Pt@HNC-V-800的ORR半波电位高达0.947 V,质量活性和比表面活性分别为1.55 A mg^(-1) Pt和1.85 mA cm^(-2),是商用Pt/C的8.2和6.8倍(0.191 A mg^(-1)Pt和0.27 mA cm^(-2)).加速耐久性测试结果表明,经20000次电势循环后,Pt@HNC-V-800的活性无明显变化,其活性损失远低于无碳本征空位的Pt@HNC材料和商业Pt/C催化剂.因此,与无碳本征空位的Pt@HNC材料相比,Pt@HNC-V-800的ORR活性和稳定性都有较大提升,进一步证实了碳本征空位工程协同Pt NDs策略的优越性.此外,密度泛函理论计算结果表明,Pt@HNC-V的丰富空位降低了氧中间体过电势,优化了ORR中间体在Pt NDs上的吸附能,进而提高了催化剂的ORR本征活性.同时,富碳本征空位的存在增强了Pt NDs在碳载体上的结合能,使Pt NDs不易在电势循环过程中脱离碳载体,从而增强了稳定性.综上所述,本文通过Pt NDs与碳本征空位工程协同效应策略,精准调控碳负载Pt基催化剂的结构,大幅提升其在酸性条件下的ORR性能,为进一步设计高性能的ORR电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应 Pt纳米枝晶碳本征空位电催化剂金属载体相互作用

便携式装置中双凸台取电微管式固体氧化物燃料电池数值模拟及实验验证

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储能科学与技术 2024年

作者：陈智聪马跃杨华政王陈鹏刘颖隆叶豪刘佳伟许晓茹刘英丽陈皆成杜志伟梁波广东工业大学材料与能源学院佛山索弗克氢能有限公司山东金泰临能源科技有限公司贵州兴锂新能源科技有限公司

利用了甲醇水蒸气重整制氢和管式固体氧化物燃料电池的各自优势，设计了一种甲醇水蒸气重整制氢（MSR）耦合微管式固体氧化物燃料电池（μT-SOFC）便携式制氢发电装置。使用COMSOL Multiphysics有限元仿真软件建立双凸台取电的μT-SOFC... 详细信息

利用了甲醇水蒸气重整制氢和管式固体氧化物燃料电池的各自优势，设计了一种甲醇水蒸气重整制氢（MSR）耦合微管式固体氧化物燃料电池（μT-SOFC）便携式制氢发电装置。使用COMSOL Multiphysics有限元仿真软件建立双凸台取电的μT-SOFC数学模型并验证模型（误差率小于5%）。仿真结果表明双凸台取电方式可高效地收集电流，不同电压下电池整体具有较小的温度差。MSR催化剂和阳极支撑型μT-SOFC分别使用浸渍法和挤出成型-浸浆工艺制备。借助场发射扫描电子显微镜和能谱分析技术表征MSR催化剂和μT-SOFC材料特性。借助气相色谱仪分析MSR产物气体成分，分析得到氢气体积分数接近70%。便携式装置使用步进电机控制甲醇水溶液进液流量，可获得不同的MSR气体产物体积流量，平均最高可达1163 mL·min-1。应用于装置中的μT-SOFC开路电压为0.96 V，最大输出功率密度为190 mW·cm-2。电池在模拟实际使用4小时后，其电化学性能基本没有发生衰减。同时对此工况下的电池进行仿真，仿真结果表明，电池性能主要受MSR转化效率的限制，改变空气进气方向可提高电池输出功率。目前关于微管式燃料电池及其设备的应用研究甚少，本研究对μT-SOFC在便携式装置中的应用具有指导作用。

关键词：甲醇水蒸气重整制氢微管式固体氧化物燃料电池数值模拟制氢发电装置

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焦化废水膜分离浓水再浓缩减量化中试研究

中国给水排水 2024年第9期40卷 31-34页

作者：金常林北京首钢国际工程技术有限公司北京市冶金三维仿真设计工程技术研究中心北京100043

焦化废水回收过程中产生的浓缩液再回收及零排放需求越来越迫切。基于此,提出采用臭氧+电催化氧化+碟管式反渗透膜(DTRO)工艺来实现焦化废水膜分离回收后,剩余浓水再浓缩减量化;在进水量为1.0 m^(3)/h条件下,控制臭氧量为200 g/h、电催... 详细信息

焦化废水回收过程中产生的浓缩液再回收及零排放需求越来越迫切。基于此,提出采用臭氧+电催化氧化+碟管式反渗透膜(DTRO)工艺来实现焦化废水膜分离回收后,剩余浓水再浓缩减量化;在进水量为1.0 m^(3)/h条件下,控制臭氧量为200 g/h、电催化氧化电极析氧电位为2.1~2.4 V及高压DTRO产水压力等级为6.8 MPa进行试验。结果表明,臭氧+电催化氧化+DTRO工艺对COD的去除率达到94.96%,废水平均回收率达到80.5%,平均脱盐率达到98%以上;DTRO化学清洗周期不少于1个月且性能恢复好。产水水质稳定达到《工业循环冷却水处理设计规范》(GB/T 50050—2017)中的再生水用于间冷开式循环冷却水系统补充水的水质标准。

关键词：焦化废水再浓缩减量臭氧电催化氧化 DTRO 膜分离