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乙醇缩合制高碳醇(C_(6+)醇)多相催化剂研究进展

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化工进展 2023年第1期42卷 194-203页

作者：薛马晨杨伯伦夏春谷朱刚利西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049 中国科学院兰州化学物理研究所甘肃兰州730000 中国科学院大学北京100049

以乙醇为原料制备其他高附加值化工产品近期得到了广泛关注,特别是乙醇基于Guerbet反应缩合制备高碳醇(C_(6+))的过程更成为这一领域的研究热点。本文着重报道了近年来乙醇转化为高碳醇过程的几种典型的多相催化剂,包括羟基磷灰石(HAP)... 详细信息

以乙醇为原料制备其他高附加值化工产品近期得到了广泛关注,特别是乙醇基于Guerbet反应缩合制备高碳醇(C_(6+))的过程更成为这一领域的研究热点。本文着重报道了近年来乙醇转化为高碳醇过程的几种典型的多相催化剂,包括羟基磷灰石(HAP)、类水滑石(LDHs)以及各种负载型金属催化剂的研究开发现状,分析比较了各类催化剂的优势与不足,结合反应机理针对催化剂对高碳醇选择性不高的原因进行了讨论,对理想催化剂的设计和改进进行了展望,指出应该通过促进Guerbet反应中的羟醛缩合过程增加高碳醇的选择性。金属负载型催化剂对该反应控制步骤的加速作用显著,而金属位点和载体表面酸碱活性位点的精细调控以及特定催化剂形貌结构的控制合成则是该领域未来的研究重点。

关键词：高碳醇生物燃料多相反应催化剂 Guerbet反应

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铜-锌合金电沉积及脱合金化法制备多孔铜箔

电镀与涂饰 2024年第6期43卷 23-32页

作者：郭翡翔杨斌凌羽宋克兴卢伟伟安茂忠戎万孙梁河南科技大学材料科学与工程学院河南洛阳471023 河南省科学院材料研究所河南郑州450052 哈尔滨工业大学化工与化学学院黑龙江哈尔滨150038 西北有色金属研究院陕西西安710016 华为技术有限公司广东深圳518116

[目的]纳米多孔铜由于其开放的多孔结构、较高的比表面积、较低的密度等独特的理化性能,在储能、催化剂、传感器等领域有巨大的应用潜力。为了解决金属锂作为锂离子电池负极材料时存在的锂枝晶及安全问题,采用脱合金化法制备多孔铜箔成... 详细信息

[目的]纳米多孔铜由于其开放的多孔结构、较高的比表面积、较低的密度等独特的理化性能,在储能、催化剂、传感器等领域有巨大的应用潜力。为了解决金属锂作为锂离子电池负极材料时存在的锂枝晶及安全问题,采用脱合金化法制备多孔铜箔成为近年来的研究热点。[方法]先以钛板为基体电沉积铜箔基底,接着电沉积Cu-Zn合金,再脱合金化处理得到多孔铜箔。重点研究了工艺参数对Cu-Zn合金镀层形貌、结构和性能的影响。[结果]Cu-Zn合金电沉积的较优工艺条件为:电流密度1.0 A/dm^(2),温度40℃,时间20 min。该条件下所得Cu-Zn合金镀层表面平整、结构均匀、形成单一合金相,经脱合金化处理后Zn元素的去除率为70.6%。[结论]采用电沉积+脱合金化的方法有望制得孔径均匀的多孔铜箔,但会产生裂纹,有待进一步研究和改善。

关键词：多孔铜箔铜-锌合金电沉积脱合金化微观结构

非热等离子体协同锰铁双金属催化剂直接催化还原NO

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化工进展 2022年第11期41卷 5850-5857页

作者：谭潇齐随涛周一鸣石利斌程光旭伊春海杨伯伦西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室陕西西安710049

传统氨选择性催化还原(NH-SCR)法在大气污染物NO的脱除中得到广泛应用,但仍存在催化剂有毒、操作温度高及氨逃逸等缺点,不能满足日益增多的低温应用场景和更高的环保要求。本文采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载的锰铁双金属催化剂,研... 详细信息

传统氨选择性催化还原(NH-SCR)法在大气污染物NO的脱除中得到广泛应用,但仍存在催化剂有毒、操作温度高及氨逃逸等缺点,不能满足日益增多的低温应用场景和更高的环保要求。本文采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载的锰铁双金属催化剂,研究了非热等离子体协同催化剂低温下直接催化还原NO的性能。活性测试结果表明,室温下等离子体输出电压为12k V时,等离子体协同催化的NO转化率达到97.8%。表征结果显示等离子体协同反应前后催化剂的孔道结构和物理形貌未见明显变化。在线质谱分析结果表明,等离子体协同催化作用下,NO被直接分解为N_(2)和O_(2)。由机理分析可知,不同价态Mn物种间的电子传递削弱了催化剂表面吸附态NO分子中N—O键,使得等离子体分解NO的能耗下降。

关键词：氮氧化物非热等离子体催化剂化学过程反应工程

碳基催化材料在电化学还原二氧化碳中的研究进展

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化工学报 2023年第7期74卷 2753-2772页

作者：张琦钰高利军苏宇航马晓博王翊丞张亚婷胡超西安交通大学化学工程与技术研究院陕西西安710049 西安科技大学化学与化工学院陕西西安710054

利用电化学还原技术将二氧化碳(CO_(2))转化为高能燃料或高值化学品是提升CO_(2)利用附加值、缓解CO_(2)排放压力的有效途径,也是风电、水电和太阳能等绿色能源的转化与存储方式之一,对间歇性电能“削峰填谷”意义重大。实现高效电化学... 详细信息

利用电化学还原技术将二氧化碳(CO_(2))转化为高能燃料或高值化学品是提升CO_(2)利用附加值、缓解CO_(2)排放压力的有效途径,也是风电、水电和太阳能等绿色能源的转化与存储方式之一,对间歇性电能“削峰填谷”意义重大。实现高效电化学还原CO_(2)的关键之一在于创制高性能的电催化材料。综述了碳基催化材料在电化学还原CO_(2)方面的研究进展,系统探讨了本征缺陷碳材料、掺杂碳材料、碳基复合材料和整体式碳材料的结构特点以及与电催化还原CO_(2)性能的构效关系,并在此基础之上,展望了碳基催化材料在电化学还原CO_(2)领域中的挑战和未来发展。

关键词：碳基催化剂多孔炭电化学还原二氧化碳单原子催化剂杂原子掺杂

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改性沥青基硬碳材料的可控制备及其储钠性能

洁净煤技术 2023年第2期29卷 92-98页

作者：陈涛吴吉昊车晓刚刘思宇韩兴华郑易庭杨卷中北大学化学与化工学院山西太原030051 西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049

钠离子电池(SIBs)用碳负极材料的可控制备与结构优化是电化学储能领域研究的热点方向之一。以煤化学工业副产物煤沥青为原料,通过对苯二甲醇化学交联表面改性辅以高温碳化处理,成功制备了改性沥青基硬碳材料,并用于SIBs负极。SEM、TEM... 详细信息

钠离子电池(SIBs)用碳负极材料的可控制备与结构优化是电化学储能领域研究的热点方向之一。以煤化学工业副产物煤沥青为原料,通过对苯二甲醇化学交联表面改性辅以高温碳化处理,成功制备了改性沥青基硬碳材料,并用于SIBs负极。SEM、TEM、氮气吸脱附测试等表征结果证实,煤沥青的化学交联改性能够有效减缓其高温石墨化进程,进一步增大层间距(0.373 nm)和碳层的无序度,同时获得的硬碳材料颗粒尺寸由15μm减小至约2μm。电化学测试结果表明,所制备的改性沥青基硬碳材料(HC-1300)首次库伦效率高达80.1%,在电流密度为0.1 A/g时,其比容量为232.2 mAh/g,明显优于直接碳化获得的样品(DC-1300)。此外,在5 A/g高电流密度下,HC-1300样品的比容量为171.1 mAh/g,且经1 500圈充放电循环后容量保持率为74.9%,展现出良好的倍率性能和循环稳定性。

关键词：煤沥青表面化学改性硬碳负极电化学性能钠离子电池

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基于DRT分析的SOFC极化性能与反应机理研究

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电源技术 2024年第5期48卷 908-915页

作者：王涛张涛孙元娜王俊勃李青山西安工程大学材料工程学院陕西西安710001

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一个不透明的实体,有时被称为“黑盒子”,动力学过程在其运行中发挥着关键作用。对电池内部的动力学过程进行深入研究,可以促进电池的精确诊断,并推动电池机理研究的进步。弛豫时间分布(DRT)技术是近年来备... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一个不透明的实体,有时被称为“黑盒子”,动力学过程在其运行中发挥着关键作用。对电池内部的动力学过程进行深入研究,可以促进电池的精确诊断,并推动电池机理研究的进步。弛豫时间分布(DRT)技术是近年来备受瞩目的一种方法,可以有效地评估SOFC系统中的电化学特性。然而,传统的DRT分析技术中,由于正则化参数选择的问题,会使DRT结果出现伪峰和表示不对称现象,这干扰了时域分析中时间常数识别的稳定性和准确性。基于最佳参数自动确定的DRT技术,通过不同物理参数(SOFC阴极厚度、反应温度、进气流量)条件下动力学过程的特性差异对电化学阻抗的时域信息进行了分析,将DRT得出的四个高峰分别总结为:P1的欧姆极化、P2的活化极化、P3的浓差极化、P4的物理吸附和气体扩散。通过判断各个峰所代表的物理意义进一步发现:阴极厚度的增加会导致电催化层厚度的相应增加,如果电催化层厚度超过17μm的临界厚度,就会导致迁移电阻的活化极化显著降低。

关键词：固体氧化物燃料电池阻抗谱 DRT 极化性能

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对二甲苯悬浮结晶与晶体流动分布特性研究

西安交通大学学报 2022年第2期56卷 26-34页

作者：董佳宇任智宏彭小成陈强王斯民西安交通大学化学工程与技术学院西安710049 中石化广州工程有限公司广州510620 中国石化炼化工程集团洛阳技术研发中心河南洛阳471003

为深入研究对二甲苯悬浮结晶过程与晶体流动分布特性,明确影响结晶的关键因素,将欧拉-欧拉多相流模型与粒数衡算方程(PBM)耦合,关联晶体成核速率和生长速率方程,模拟求解了对二甲苯的结晶与分布情况。结果表明:随着流动时间的增加,结晶... 详细信息

为深入研究对二甲苯悬浮结晶过程与晶体流动分布特性,明确影响结晶的关键因素,将欧拉-欧拉多相流模型与粒数衡算方程(PBM)耦合,关联晶体成核速率和生长速率方程,模拟求解了对二甲苯的结晶与分布情况。结果表明:随着流动时间的增加,结晶器内的混合程度逐渐增加,30 s后流场基本保持稳定。流体在结晶器内主要为内循环流动与局部涡流并存,各区域温度差异很小,晶体在涡流区域的体积分数大于涡流区域附近的体积分数。粒度分布最大位置位于结晶器下挡板以及底部,随着区域流速的增大,晶体体积分数逐渐减小,流速大于1.40 m/s时不利于晶体生长,在工业生产时应避免结晶器内流速大于1.40 m/s。结晶器内0.01 mm晶体的不均匀度为0.0007,随着晶体粒径增大,大粒径晶体不均匀度逐渐增加;晶体粒度分布整体呈正态分布,其中0.03~0.05 mm粒径的晶体数量最多,占晶体总量的44.5%。本文实现了复杂流场下的结晶过程模拟仿真,所得结果揭示了结晶器内对二甲苯的成核生长规律,为优化创新对二甲苯结晶分离提供了依据和理论指导。

关键词：多相流悬浮结晶数值模拟对二甲苯粒度分布

基于重置温度方法的双参数介尺度气固传热模型构建

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化工学报 2022年第6期73卷 2612-2621页

作者：刘怡琳李钰余亚雄黄哲庆周强西安交通大学化学工程与技术学院陕西西安710049 新能源系统工程与装备陕西省高校工程研究中心陕西西安710049 西安交通大学动力工程多相流国家重点实验室陕西西安710049

颗粒聚团等介尺度结构在气固两相流中普遍存在,这些介尺度非均匀结构直接影响气固流动特性及气固接触效率,进而影响气固相间传热、传质及化学反应过程。在更适合工业大尺度气固传热模拟的粗网格方法中缺乏准确度高、简单易用且可以考虑... 详细信息

颗粒聚团等介尺度结构在气固两相流中普遍存在,这些介尺度非均匀结构直接影响气固流动特性及气固接触效率,进而影响气固相间传热、传质及化学反应过程。在更适合工业大尺度气固传热模拟的粗网格方法中缺乏准确度高、简单易用且可以考虑介尺度非均匀结构影响的传热模型。采用计算流体力学-离散单元法(CFD-DEM)研究了气固两相流相间传热,为了保证气固相间持续传热,采用了两种维持气固相间传热温差的方法,并讨论了两种方法的优缺点。方法一:给气相能量方程添加热源项;方法二:每间隔一段时间重置气相温度,重置温度后气固两相自由传热,两种方法中均保持固相温度不变。结果表明聚团界面位置的局部单位体积气固传热量最大,重置温度方法在稀相和界面位置的局部单位体积传热量与总单位体积传热量之比大于热源项方法,而在浓相位置的局部单位体积传热量与总单位体积传热量之比小于热源项方法。通过过滤CFD-DEM计算数据,为重置温度方法构建了双参数(过滤固含率、过滤尺度)传热系数修正因子模型,通过先验分析评价了模型的表现,研究表明所构建模型在过滤网格尺度为5~40倍颗粒直径范围内优于文献中已有的双参数模型。

关键词：介尺度传热气固两相流计算流体力学-离散单元法过滤技术重置温度

不同净化工艺下氧气纯度对合成氨流程能耗的影响

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高校化学工程学报 2019年第6期33卷 1465-1472页

作者：王贤聪江健荣冯霄杨敏博西安交通大学化学工程与技术学院

对于配备纯氧气化的合成氨工艺流程来说,空分单元的能耗巨大,具有较大节能潜力。如果适当降低氧气纯度,可以有效降低整个合成氨流程的能耗。同时,由于流率增大使得后续净化单元的操作费用有所增加,这样就存在一个整个流程能耗最低的最... 详细信息

对于配备纯氧气化的合成氨工艺流程来说,空分单元的能耗巨大,具有较大节能潜力。如果适当降低氧气纯度,可以有效降低整个合成氨流程的能耗。同时,由于流率增大使得后续净化单元的操作费用有所增加,这样就存在一个整个流程能耗最低的最优纯度。研究应用Aspen Plus软件对甲烷化精制工艺下的工业合成氨全流程进行模拟并与液氮洗精制工艺进行了全面对比分析,着重考虑了空分所产氧气的纯度对于整个系统的影响。结果表明,氧气纯度的变化对净化工段的能耗有一定影响,两种净化流程所得能耗与氧气纯度的关系曲线走势十分相似。通过能耗与操作费用的对比,确定了92%氧气纯度的液氮洗工艺流程是合成氨的最优方案,对实际生产有一定指导作用。

关键词：合成氨氧气纯度甲烷化净化液氮洗净化 Aspen Plus