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B/Al/Ga-MOR分子筛催化甲醇/二甲醚羰基化反应机理的理论计算研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 323-334页

作者：任鹏宇刘卓权燕红郭军军马宏武建兵王永钊山西大学化学化工学院精细化学品教育部工程研究中心山西太原030006 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室清华大学山西清洁能源研究院山西太原030024 山西潞安碳一化工有限公司山西长治046100

采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下... 详细信息

采用DFT计算比较分析了B、Al和Ga分别同晶取代MOR分子筛八元环侧袋T3位点及十二元环孔道T4位点时甲醇及二甲醚羰基化反应机制的共性及差异。研究发现,CO插入甲氧基生成乙酰基的反应遵循S_(N)2机制,且为羰基化反应过程中的决速步;473 K下,无论甲醇或二甲醚为原料,生成的乙酰基更倾向于与甲醇中的CH3O作用生成乙酸甲酯;T3位点具有更好的羰基化择形性,而T4位点上更倾向于发生由三甲基氧鎓离子生成芳烃导致催化剂失活的副反应。与Al-MOR相比,在T3位点引入B和Ga会导致羰基化反应能垒的升高,降低其催化性能;而在T4位点引入B和Ga(尤其是B)则可大幅提升其生成三甲基氧鎓离子的能垒,抑制芳烃生成过程,提升催化剂稳定性。本工作有助于认识MOR分子筛不同孔道内酸性位点发生同晶取代时催化羰基化反应机制的差异,为调控设计高效MOR沸石催化剂提供一定的理论支撑。

关键词：羰基化甲醇二甲醚 B/Al/Ga-MOR分子筛 DFT计算反应机理

页岩储层钻井液-压裂液复合损害机理及保护对策

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石油勘探与开发 2024年第2期51卷 380-388页

作者：孙金声许成元康毅力经浩然张洁杨斌游利军张瀚奭龙一夫中国石油大学(华东)石油工程学院山东青岛266580 中国石油集团工程技术研究院有限公司北京102206 西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室成都610500 成都理工大学能源学院成都610059

为了分析钻井液与压裂液复合作用导致的储层损害,考虑油基钻井液侵蚀页岩矿物诱发的裂缝延伸,建立钻井液动态侵入深度预测方法,评价页岩裂缝面力学性质弱化、裂缝闭合与岩粉堵塞导致的天然/水力裂缝损害,提出钻井液-压裂液复合作用储层... 详细信息

为了分析钻井液与压裂液复合作用导致的储层损害,考虑油基钻井液侵蚀页岩矿物诱发的裂缝延伸,建立钻井液动态侵入深度预测方法,评价页岩裂缝面力学性质弱化、裂缝闭合与岩粉堵塞导致的天然/水力裂缝损害,提出钻井液-压裂液复合作用储层损害模式,揭示页岩油气层钻完井损害机理并提出保护对策。研究表明,钻开储层过程中,钻井液通过页岩诱导裂缝和天然裂缝深度侵入储层,侵蚀页岩矿物并导致侵入带页岩力学性质普遍弱化;水力压裂过程中,钻井液-压裂液复合作用进一步弱化页岩力学性质,导致生产过程裂缝更易闭合并发生岩粉脱落,诱发天然/水力裂缝应力敏感损害和固相堵塞损害,造成钻井液-压裂液复合作用带裂缝导流能力大幅降低,制约页岩油气井高产稳产。提出了防塌防漏加速储层段钻进、化学成膜防止页岩裂缝面力学性质弱化、强化页岩裂缝封堵减少钻井液侵入范围、优化压裂液体系保护裂缝导流能力的页岩储层保护对策。

关键词：页岩油气钻井液压裂液应力敏感固相堵塞储层损害储层保护

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石墨掺杂刨花板低碳制备工艺及性能

林业工程学报 2024年

作者：王军锋李玉权龙克莹王冠昌汤正捷广西壮族自治区林业科学研究院广西林业实验室广西木材资源培育质量控制工程技术研究中心广西优良用材林资源培育重点实验室西南林业大学材料与化学工程学院

木材等植物原料具有较低的导热性能，在刨花板热压过程中，热传递效率较低，不利于实现“双碳”目标。引入石墨这种导热性能优异的材料，并探讨了不同石墨添加量（1%，3%，5%）、不同粒径石墨（320，1 200，2 000目）质量配比（1:1:1，0... 详细信息

木材等植物原料具有较低的导热性能，在刨花板热压过程中，热传递效率较低，不利于实现“双碳”目标。引入石墨这种导热性能优异的材料，并探讨了不同石墨添加量（1%，3%，5%）、不同粒径石墨（320，1 200，2 000目）质量配比（1:1:1，0.5:1:1.5，1.5:1:0.5）以及不同热压温度（150，170，190 ℃）对刨花板物理力学性能和剖面密度分布的影响，探究了热压时板坯内部温度和蒸汽压力的变化。结果表明，刨花板的静曲强度、弹性模量、内结合强度和握钉力受石墨添加量的影响较大，而24 h吸水厚度膨胀率主要受石墨粒径配比影响。随着石墨添加量（1%～5%）的增加，刨花板的内结合强度、弹性模量、静曲强度、24 h吸水厚度膨胀率和板面握钉力呈下降趋势。石墨粒径配比为1:1:1时，刨花板的吸水厚度膨胀率最小。提高热压温度可促进刨花板性能的提升。在固定石墨粒径配比（1:1:1）和添加量（1%）的条件下，不同热压温度下石墨的引入均能提升热压过程中板坯内部的温度和蒸汽压力。尤其是在较低热压温度下，石墨对刨花板的贡献更为显著。同时，石墨还可以提高刨花板的导热系数，进一步优化了热压效率。综合考量，较佳的石墨添加工艺为石墨添加量1%，石墨粒径配比1:1:1，热压温度150 ℃。

关键词：石墨刨花板低碳制造导热热压工艺

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新型吸收式制冷体系工质对溶液研究进展

化学工业与工程 2024年第2期41卷 65-76页

作者：暴阳正李历浪钟勇斌李红娇梁斌四川大学化学工程学院成都610000 东方电气集团东方锅炉有限责任公司成都643001 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610000

吸收式制冷系统是一种低碳/零碳制冷技术,利用低品位热源(如工业余/废热、太阳能热源等)作为其驱动能源,能有效提高能源系统综合利用效率。当前商业吸收式制冷剂体系主要基于水-溴化锂和氨-水体系,水-溴化锂溶液存在腐蚀性强、易结晶和... 详细信息

吸收式制冷系统是一种低碳/零碳制冷技术,利用低品位热源(如工业余/废热、太阳能热源等)作为其驱动能源,能有效提高能源系统综合利用效率。当前商业吸收式制冷剂体系主要基于水-溴化锂和氨-水体系,水-溴化锂溶液存在腐蚀性强、易结晶和制冷效果差等问题,氨体系有毒性较强、爆炸性以及氨-水制冷设备无法小型化等缺点。新型制冷剂-吸收剂工质对的研发是设计更环保高效的新型吸收式制冷系统的核心。总结了近年来备受关注的新型工质对体系,从吸收剂角度出发,探讨了离子液体、低共熔溶剂、大分子有机溶剂以及其它吸收剂与制冷剂组成的工质对溶液热力学性质的计算和实验研究方法。特别讨论了吸收剂-制冷剂相互作用类型和机制,及其对工质对溶液热力学性质和制冷性能的影响规律。总结研究发现对于新型工质对体系,普遍存在的问题是工质对溶液对制冷剂蒸汽的吸收性能欠佳。通过调控吸收剂化学结构和工质对组成,增强吸收剂-制冷剂相互作用是进一步优化工质对体系的关键途径。该综述为优化、设计工质对溶液体系提供了参考。

关键词：吸收式制冷热力学性质离子液体低共熔溶剂有机溶剂

进风量对硅/碳负极材料二次颗粒尺寸及电化学性能的影响

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化工进展 2024年

作者：张舒茜陈佩婷蒲建波王宇作阮殿波乔志军宁波大学机械工程与力学学院宁波大学先进储能技术与装备研究院宁波大学材料科学与化学工程学院

硅作为最有前景的锂离子电池负极材料，其拥有较高的理论容量（4200mAh/g）。然而，硅的导电性较差并且在充放电过程中会发生巨大的体积膨胀，使得硅负极粉碎，导致电池性能急剧下降。二次造粒能使材料具有更好的各向同性特征，改善电... 详细信息

硅作为最有前景的锂离子电池负极材料，其拥有较高的理论容量（4200mAh/g）。然而，硅的导电性较差并且在充放电过程中会发生巨大的体积膨胀，使得硅负极粉碎，导致电池性能急剧下降。二次造粒能使材料具有更好的各向同性特征，改善电池的首次库伦效率，进而提升倍率性能。其中，二次颗粒尺寸成为关键因素。以黄腐酸钾为碳源制备硅/碳负极二次颗粒，将硅/碳负极复合材料组装为扣式电池，利用扫描电子显微镜（SEM）、电化学技术等表征手段对比分析了喷雾干燥过程中进风量对二次颗粒的尺寸影响。结果表明，喷雾进液速率为310mL/h，进风量为29m3/h时，制备的硅/碳负极复合材料的首次库伦效率达到86.39%，其循环100后的可逆容量仍远高于纯硅负极材料，在0.1A/g倍率测试后仍具有1134.1mAh/g的可逆容量。

关键词：电化学复合材料粒度分布锂离子电池黄腐酸钾二次颗粒

生物柴油基减阻剂研制及滑溜水压裂液体系构建

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油田化学 2024年第3期41卷 413-421页

作者：杨明蔡金波张莉伟王瑞郑存川中国石油塔里木油田公司新疆库尔勒841000 西南石油大学化学化工学院四川成都610500 中国石油新疆油田分公司工程技术研究院新疆克拉玛依834000

为了解决常规白油基滑溜水体系在运输过程中容易分层以及减阻剂溶解太慢、对环境污染大等问题,首先通过测试不同相对分子质量及水解度的减阻剂F1~F6的溶解性和增黏性能优选了减阻剂F4;通过对稠化剂、分散剂及固液比筛选,研制了配方为34... 详细信息

为了解决常规白油基滑溜水体系在运输过程中容易分层以及减阻剂溶解太慢、对环境污染大等问题,首先通过测试不同相对分子质量及水解度的减阻剂F1~F6的溶解性和增黏性能优选了减阻剂F4;通过对稠化剂、分散剂及固液比筛选,研制了配方为34.0%生物柴油+3.0%稠化剂F-120+3.0%分散剂S-85+60.0%减阻剂F4的生物柴油基悬浮减阻剂,并将生物柴油基悬浮减阻剂与助排剂、防膨剂构建变黏滑溜水压裂液体系。实验结果表明,减阻剂F4在180℃下恒温剪切2 h后的表观黏度保留率为33.0%,热稳定性较好;变黏滑溜水压裂液具有良好的抗剪切能力和抗温性能,在剪切速率为170 s^(-1)下长期剪切后,常温下黏度保留率均可达90%以上,90℃下黏度保留率均达50%以上,其中高黏滑溜水压裂液黏度保留率可高达70%以上,低黏滑溜水压裂液的减阻率可达70%以上;高黏滑溜水压裂液的携砂性能比低、中黏滑溜水压裂液的高,且沉降速率最低,为0.005272 m/min。变黏滑溜水压裂液破胶后表面张力均小于27 m N/m,与煤油间的界面张力均小于2.0 mN/m,破胶液黏度均小于5.0mPa·s,且残渣含量均小于50 mg/L,满足标准要求。

关键词：生物柴油悬浮减阻剂变黏滑溜水压裂液性能评价

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硬碳负极材料储钠性能的提升策略

广东石油化工学院学报 2024年第1期34卷 33-39页

作者：肖业鹏梁南铁王德贵任璐诗杨冠华广东石油化工学院化学工程学院广东茂名525000 广东省石油化工腐蚀与安全工程技术研究中心广东茂名525000

钠离子电池(SIBs)被认为是最有希望在大规模储能领域应用的新体系。寻找低成本、高性能的负极材料成为钠离子电池发展的关键,而硬碳(HC)被认为是最有希望工业化的负极材料之一。针对硬碳材料首次库伦效率(ICE)低、倍率性能差以及循环稳... 详细信息

钠离子电池(SIBs)被认为是最有希望在大规模储能领域应用的新体系。寻找低成本、高性能的负极材料成为钠离子电池发展的关键,而硬碳(HC)被认为是最有希望工业化的负极材料之一。针对硬碳材料首次库伦效率(ICE)低、倍率性能差以及循环稳定性差等缺点,本文基于硬碳材料的微观结构特征及其储钠机制,综述了包括碳化过程调控、异原子掺杂、表面修饰、电解液优化等提升硬碳负极材料储钠性能的策略,并对硬碳材料设计思路进行了总结。

关键词：硬碳负极材料钠离子电池储钠

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碳载体空位工程助力原位合成的Pt纳米枝晶促进电催化氧气还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 260-271页

作者：廖伟周乾龙瑾吴臣中王彬彭琼曹建新王青梅贵州大学化学与化工学院贵州省双碳与新能源技术创新发展研究院贵州大学工业废弃物高效利用工程研究中心贵州大学绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025 贵州大学物理学院贵州贵阳550025 华南理工大学化学与化工学院广东广州510641

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFCs)因其高能量密度、低操作温度和环保等特性,被视为极具潜力的能量转换系统.目前,碳载铂颗粒(Pt/C)是PEMFCs阴极氧还原反应(ORR)中使用最广泛的催化剂.然而,Pt与碳载体间的电子结构差异导致Pt纳米颗粒(Pt NPs)易从碳载体上脱落,严重降低了ORR的催化活性.此外,Pt的高成本和稀缺性也限制了其广泛应用.相比之下,Pt纳米枝晶(NDs)因具有高利用率的表面活性位点而备受关注.然而,Pt NDs的合成通常需要严格控制反应条件,且其与碳基底间的弱相互作用易导致活性位点损失和性能下降.因此,开发具有强金属载体相互作用的Pt复合碳催化剂对PEMFCs的实际应用至关重要.本文通过原位Cl-介导的生长策略,结合碳本征空位工程,成功制备了分散在富含碳本征空位的中空氮掺杂碳基底上的Pt NDs催化剂(Pt@HNC-V-800).拉曼光谱和电子顺磁共振光谱结果表明,碳本征空位的形成机制源于碳基底结构中氮原子的耗散,该过程引起碳原子的重新排列,进而产生了丰富的本征缺陷位点.X射线吸收光谱和X射线光电子能谱结果表明,与无碳空位的Pt@HNC催化剂相比,富含本征碳空位的样品(Pt@HNC-V-800)表现出较低的Pt-Pt键配位数(8.64)和更强的给电子效应.得益于Pt NDs丰富的活性位点及其与本征碳空位基底之间的强电子效应,Pt@HNC-V-800的ORR半波电位高达0.947 V,质量活性和比表面活性分别为1.55 A mg^(-1) Pt和1.85 mA cm^(-2),是商用Pt/C的8.2和6.8倍(0.191 A mg^(-1)Pt和0.27 mA cm^(-2)).加速耐久性测试结果表明,经20000次电势循环后,Pt@HNC-V-800的活性无明显变化,其活性损失远低于无碳本征空位的Pt@HNC材料和商业Pt/C催化剂.因此,与无碳本征空位的Pt@HNC材料相比,Pt@HNC-V-800的ORR活性和稳定性都有较大提升,进一步证实了碳本征空位工程协同Pt NDs策略的优越性.此外,密度泛函理论计算结果表明,Pt@HNC-V的丰富空位降低了氧中间体过电势,优化了ORR中间体在Pt NDs上的吸附能,进而提高了催化剂的ORR本征活性.同时,富碳本征空位的存在增强了Pt NDs在碳载体上的结合能,使Pt NDs不易在电势循环过程中脱离碳载体,从而增强了稳定性.综上所述,本文通过Pt NDs与碳本征空位工程协同效应策略,精准调控碳负载Pt基催化剂的结构,大幅提升其在酸性条件下的ORR性能,为进一步设计高性能的ORR电催化剂提供了新思路.

关键词：氧还原反应 Pt纳米枝晶碳本征空位电催化剂金属载体相互作用

不同润湿性和渗透率储层聚合物驱效果评价研究

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广东化工 2024年第11期51卷 4-6页

作者：王兴文中国石化西南油气分公司工程技术研究院四川德阳618000

不同油藏条件下聚合物与岩心孔喉匹配关系存在差异,对聚合物驱油藏开发效果存在较大影响,因此本文主要通过不同聚合物在不同润湿性及渗透率岩心中的压力传递及驱油实验获得不同聚合物在不同润湿性及渗透率岩心中的压力传递及驱油效果。... 详细信息

不同油藏条件下聚合物与岩心孔喉匹配关系存在差异,对聚合物驱油藏开发效果存在较大影响,因此本文主要通过不同聚合物在不同润湿性及渗透率岩心中的压力传递及驱油实验获得不同聚合物在不同润湿性及渗透率岩心中的压力传递及驱油效果。结果表明:相同条件下(聚合物溶液粘度、剪切速率和注入速度相同)下,聚合物的相对分子质量越高,其分子在溶液中有效体积越大,增黏能力越强,控制油水流度比的能力越强,即它的阻力系数越大。岩心的润湿性变化对水驱采出程度的影响更大,弱亲水岩心的水驱采出程度相对更高。在化学驱阶段,强亲水岩心与弱亲水低渗岩心化学驱平均采收率相差不大,均高于中性润湿岩心和油湿性岩心,弱亲水状态的低渗岩心更有利于提高原油采出程度。

关键词：聚合物不同分子量渗透率驱油效果