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乙烯气体深度脱氧催化剂性能研究

低碳化学与化工 2024年第5期49卷 44-49页

作者：李洁王磊陈耀壮赵英雷菊梅郑珩蒲江涛西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧,存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分,制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富... 详细信息

贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧,存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分,制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富含乙烯气体中对氧的深度脱除性能,并通过X射线衍射(XRD)、N_(2)吸/脱附和热重分析等手段对载体及催化剂结构进行了表征。结果表明,稀土改性后载体孔径增大(平均孔径由改性前的1.90 nm增大至改性后的2.50 nm),活性组分具有高分散度和良好的低温脱氧活性,在反应温度为110~180℃的条件下,催化剂可将乙烯气体中氧脱至小于1×10^(-6)(O_(2)的体积分数)。在空速为5000 h^(-1),反应温度为145℃的条件下,催化剂在1650 h的寿命测试中保持了较高的脱氧活性,且使用前及使用过程中均无需还原再生。

关键词：乙烯催化剂深度脱氧稀土改性

乙烯气相法制醋酸乙烯Pd-Au催化剂研究进展

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低碳化学与化工 2024年第3期49卷 30-41页

作者：任栎张向辉王光永陈鹏李克兵丁明月姚佩赵安民西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

醋酸乙烯(VAc)是重要的化工原料,具有良好的应用价值。随着光伏行业的迅速发展以及环保要求的提升,我国对高品质醋酸乙烯(即乙烯气相法醋酸乙烯)的需求逐年增加,开发高催化活性、高目标产物选择性、高稳定性以及低成本的乙烯气相法制醋... 详细信息

醋酸乙烯(VAc)是重要的化工原料,具有良好的应用价值。随着光伏行业的迅速发展以及环保要求的提升,我国对高品质醋酸乙烯(即乙烯气相法醋酸乙烯)的需求逐年增加,开发高催化活性、高目标产物选择性、高稳定性以及低成本的乙烯气相法制醋酸乙烯Pd-Au催化剂具有重要意义。首先,综述了乙烯气相法制醋酸乙烯催化剂的发展,概述了Pd-Au催化剂的载体、活性组分以及醋酸钾助剂的作用,分析了乙烯气相法制醋酸乙烯的两种反应机理和Pd-Au催化剂的失活原因,阐述了由浸渍法制得蛋壳型Pd-Au催化剂的制备过程。然后,总结了研究者为进一步提高催化性能、降低催化剂成本在催化剂改进方面的研究成果,包括载体改性和异型化,以及活性组分的浸渍、陈化、还原、水洗及干燥等步骤的改进。最后,提出了未来乙烯气相法醋酸乙烯催化剂的研究方向。

关键词：醋酸乙烯乙烯气相法 Pd-Au催化剂催化剂改进

固定床甲醇氧化制甲醛铁钼催化剂的应用与研究进展

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低碳化学与化工 2024年第1期49卷 12-24页

作者：程金燮黄宏王华丁明月姚佩康志强杜勇赵安民西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

为突破铁钼甲醛催化剂“卡脖子”技术,实现其国产化和大面积推广应用,综述了国内外铁钼甲醛催化剂的工业应用、实验室制备和反应及失活机理的研究进展。分析发现,国外铁钼甲醛催化剂经过70年的工业应用与改进,甲醛收率可达93.3%,而国产... 详细信息

为突破铁钼甲醛催化剂“卡脖子”技术,实现其国产化和大面积推广应用,综述了国内外铁钼甲醛催化剂的工业应用、实验室制备和反应及失活机理的研究进展。分析发现,国外铁钼甲醛催化剂经过70年的工业应用与改进,甲醛收率可达93.3%,而国产铁钼甲醛催化剂在开展工业试用后仍未实现大面积的进口替代;共沉淀法是制备该催化剂的主流方法,钼铁比(n(Mo):n(Fe))、助剂种类、沉淀温度、p H值、搅拌速率、陈化时间和煅烧温度等都会影响该催化剂的结构和性能;甲醇在该催化剂上氧化生成甲醛的反应遵循氧化还原机理,晶格氧在其中扮演氧化活性位的角色,甲氧基生成、甲氧基脱氢和晶格氧传递等过程均有可能是反应速控步骤,反应过程中的钼挥发流失是造成该催化剂失活的重要原因。进一步指出国内需针对工业试用出现的问题,加强对铁钼甲醛催化剂形成机制、制备过程对催化剂结构与性能的影响规律和催化反应及失活机理等问题的研究,以提升该催化剂性能,特别是催化剂稳定性。

关键词：催化剂铁钼法甲醛甲醇氧化

助剂PrO掺杂对CeO-ZrO-AlO材料及其负载单Pd三效催化剂性能的影响研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：张俊杰王大军李珊珊李洁陈耀壮韩太宇杨禛祯王光永西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川大学化学学院

助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制，对于研发高性能CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)材料，满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准，解决尾气污染具有现... 详细信息

助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制，对于研发高性能CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)材料，满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准，解决尾气污染具有现实意义。基于引入助剂Pr6O11可以提升CZA的低温还原性能，进一步研究了不同Pr6O11含量(0、3%、5%、7%和9%，质量分数)对其氧化还原性能和热稳定性的影响。N2吸/脱附、X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)和储氧量等表征结果表明，Pr6O11的表面改性可在一定程度上降低CeO2-Zr O2(CZ)纳米晶的烧结驱动力，抑制CZ晶粒烧结。同时，引入Pr6O11促进材料产生了更多氧空位，从而提高了其还原性能和储氧性能。其中，Pr6O11含量为5%时，改性CZA表现出最佳的热稳定性、还原性能和储氧性能，1000℃下老化4 h后比表面积和孔容最大(85 m2/g和0.33 mL/g),CZ晶粒尺寸最小(6.9 nm)，还原峰温低至532℃，400℃储氧量增至109μmol/g。因此，该改性CZA负载的单Pd三效催化剂表现出最优的催化活性，其CO、NO、C3H8和C3H6的t50(污染物转化率为50%时所需温度)较未改性催化剂分别降低了6℃、15℃、18℃和6℃。综上，在CZA材料中添加适量的Pr6O11，可有效提高其负载单Pd三效催化剂的低温活性。该方法简单经济，具有较好的应用前景。

关键词：尾气净化表面改性 CeO -ZrO -Al O Pr O

助剂Pr6O11掺杂对CeO2-ZrO2-Al2O3材料及其负载单Pd三效催化剂性能的影响研究

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低碳化学与化工 2024年第10期 72-80页

助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制，对于研发高性能CeO2-ZrO2-Al2O3（CZA）材料，满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准，解决尾气污染具有... 详细信息

助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制，对于研发高性能CeO2-ZrO2-Al2O3（CZA）材料，满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准，解决尾气污染具有现实意义。基于引入助剂Pr6O11可以提升CZA的低温还原性能，进一步研究了不同Pr6O11含量（0、3%、5%、7%和9%，质量分数）对其氧化还原性能和热稳定性的影响。N2吸/脱附、X射线衍射（XRD）、H2-程序升温还原（H2-TPR）和储氧量等表征结果表明，Pr6O11的表面改性可在一定程度上降低CeO2-ZrO2（CZ）纳米晶的烧结驱动力，抑制CZ晶粒烧结。同时，引入Pr6O11促进材料产生了更多氧空位，从而提高了其还原性能和储氧性能。其中，Pr6O11含量为5%时，改性CZA表现出最佳的热稳定性、还原性能和储氧性能，1000℃下老化4 h后比表面积和孔容最大（85 m2/g和0.33 mL/g）,CZ晶粒尺寸最小（6.9 nm），还原峰温低至532℃，400℃储氧量增至109μmol/g。因此，该改性CZA负载的单Pd三效催化剂表现出最优的催化活性，其CO、NO、C3H8和C3H6的t50（污染物转化率为50%时所需温度）较未改性催化剂分别降低了6℃、15℃、18℃和6℃。综上，在CZA材料中添加适量的Pr6O11，可有效提高其负载单Pd三效催化剂的低温活性。该方法简单经济，具有较好的应用前景。

关键词：尾气净化表面改性 CeO2-ZrO2-Al2O3 Pr6O11

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甲醇合成催化剂失活典型案例剖析

低碳化学与化工 2024年第8期49卷 138-142页

作者：惠武卫郑珩杜勇张祥剑苏敏西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610225

甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3~4年,保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁... 详细信息

甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3~4年,保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁中毒的典型案例进行了剖析,结合文献资料对中毒机理进行了阐述,指出铁中毒和硫中毒等是导致甲醇合成催化剂失活的主要原因,同时提出了相应的应对措施,可为保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命提供指导。

关键词：甲醇催化剂失活铁中毒硫中毒

改性分子筛催化C_(4+)混合烃制低碳烯烃的性能研究

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低碳化学与化工 2024年第4期49卷 58-62页

作者：王科韩伟潘相米梁衡艾珍张军李扬西南化工研究设计院有限公司国家碳一化学工程技术研究中心工业排放气综合利用国家重点实验室四川成都610225

甲醇制烯烃过程中会副产大量C_(4+)混合烃。利用副产C_(4+)混合烃来高效生产乙烯和丙烯,提升乙烯和丙烯产率,成为煤制烯烃行业一个重要的研究方向。采用水热法合成了纳米级的HZSM-5分子筛,并在此基础上分别制备了P改性的HZSM-5分子筛催... 详细信息

甲醇制烯烃过程中会副产大量C_(4+)混合烃。利用副产C_(4+)混合烃来高效生产乙烯和丙烯,提升乙烯和丙烯产率,成为煤制烯烃行业一个重要的研究方向。采用水热法合成了纳米级的HZSM-5分子筛,并在此基础上分别制备了P改性的HZSM-5分子筛催化剂(P/HZSM-5)和P-Mg复合改性的HZSM-5分子筛催化剂(P-Mg/HZSM-5)。采用XRD、SEM和N_(2)吸/脱附等手段对分子筛和相应催化剂进行了表征,并在小型固定床反应器上分别进行了分子筛和分子筛催化剂催化C_(4+)混合烃制低碳烯烃的催化性能测试。结果表明,在温度为520℃、压力为0.2 MPa、水蒸气空速为1000 h^(-1)和原料混合气体积空速为100 h^(-1)的条件下反应8 h,P-Mg/HZSM-5的乙烯和丙烯产率可达到46.2%,综合性能最优(乙烯选择性为28.6%,丙烯选择性为60.8%)。

关键词：混合烃分子筛低碳烯烃乙烯丙烯

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焦炉煤气制氢的二氧化碳排放分析

现代化工 2024年第5期44卷 224-227页

作者：姬存民惠武卫赵合楠周强于媛西南化工研究设计院有限公司工业排放气综合利用国家重点实验室国家碳一化学工程技术研究中心四川成都610025

介绍了2种典型的焦炉煤气制氢工艺,并对焦炉煤气直接制氢过程进行了碳排放分析,计算了该制氢过程的二氧化碳排放,指出焦炉煤气制氢相较于传统天然气制氢可减排二氧化碳88%以上,是当下重要的低碳氢来源路径之一,同时指出发展工业副产气... 详细信息

介绍了2种典型的焦炉煤气制氢工艺,并对焦炉煤气直接制氢过程进行了碳排放分析,计算了该制氢过程的二氧化碳排放,指出焦炉煤气制氢相较于传统天然气制氢可减排二氧化碳88%以上,是当下重要的低碳氢来源路径之一,同时指出发展工业副产气制氢对推动我国氢能供应体系的建设有着积极的意义。

关键词：氢二氧化碳排放焦炉煤气碳减排

Cu（Fe）/Pd-In/TiO催化剂直接合成过氧化氢及原位活化降解四环素的性能研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：吕志文宋文佳苏敏高嘉诚贺嘉熙欧阳李科四川大学化学工程学院西南化工研究设计院有限公司

传统均相芬顿工艺处理废水中的四环素，存在需要外加H2O2消耗大量铁离子、pH适用范围窄以及产生大量铁污泥等问题。通过设计x Cu（Fe）/Pd-In/TiO2系列双功能催化剂，构建了H2O2直接合成-芬顿（类芬顿）反应耦合体系，实现了H2O2高效合... 详细信息

传统均相芬顿工艺处理废水中的四环素，存在需要外加H2O2消耗大量铁离子、pH适用范围窄以及产生大量铁污泥等问题。通过设计x Cu（Fe）/Pd-In/TiO2系列双功能催化剂，构建了H2O2直接合成-芬顿（类芬顿）反应耦合体系，实现了H2O2高效合成及原位活化降解废水中四环素。采用XRD、TEM和EPR等表征技术对催化剂的晶体结构和微观形貌进行了分析，探究了pH值、四环素溶液初始质量浓度、催化剂质量浓度和共存离子等工艺条件对催化剂四环素去除性能的影响。结果表明，在温度为25℃、pH=7、四环素溶液初始质量浓度为30 mg/L、催化剂质量浓度为0.2 g/L和无共存离子的最适宜反应条件下反应90 min后，2Fe/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除率最高（88.1%）；在上述条件下，pH=3时，1Cu/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除率最高（80.3%）。x Fe/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除能力整体强于x Cu/Pd-In/TiO2催化剂。这主要是由于Fe在催化剂表面分散更加均匀，且催化剂粒径相对更小。自由基捕获实验和EPR分析结果表明，·O-2和·OH为氧化降解四环素的主要活性氧物种，其中·O-2起主导作用。

关键词：四环素去除芬顿反应活性氧物种去除效率